铜镍双金属催化剂用于乙二醇氨化制乙二胺反应性能研究

乙二醇(EG)催化氨化制乙二胺(EDA)是一条绿色、高效和经济的获取EDA的路线,但仍存在反应条件苛刻和产物选择性差等问题亟待解决。通过调整n(Cu):n(Ni),采用共沉淀法制备了一系列Cu_(a)-Ni_(1-a)-Al-O(a取值分别为0.09、0.30、0.50、0.70和0.91)催化剂并用于EG催化氨化制EDA反应。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸/脱附和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)等对催化剂进行了表征,并对EG催化氨化制EDA的反应条件进行了优化。结果表明,Ni的引入可以显著提高Cu基单金属催化剂的比表面积,其中Cu_(0.09)-Ni_(0.91)-Al-O具有最大的比表面积(150.20 m^(2)/g)和最小的平均孔径(5.84 nm)。Cu_(a)-Ni_(1-a)-Al-O中的Cu和Ni以CuNi合金形式存在,并且随着a减小,催化剂晶体结晶度和晶体尺寸减小。在最优反应条件(200 mg Cu_(0.09)-Ni_(0.91)-Al-O、1 mmol EG、15 mL1,2-二甲氧基乙烷、7 g NH_(3)、3 MPa H2、180℃以及反应13 h)下,EG转化率和EDA产率分别为100%和60%。Cu_(0.09)-Ni_(0.91)-Al-O在最优反应条件下循环使用4次,其催化性能未表现出明显改变。

CuO/NiO/γ-Al_2O_3催化剂合成环己胺

以磷酸预处理的γ-Al2O3为载体,二次浸渍CuO/NiO活性组分制备催化剂,用于环己醇合成环己胺的临氢氨解反应。实验考察了催化剂的制备因素及反应条件对催化反应性能的影响。在反应温度190℃、压力0.8MPa、液时空速0.3h-1、氨与环己醇的摩尔比为8时,环己醇的转化率为99％,环己胺的选择性达到95％。

ZrO_2-SiO_2负载Cu-Ni催化剂的CO_2加氢反应性能

采用表面反应改性法 ,制备了 Zr O2 - Si O2 (Zr Si O)表面复合物载体 ,用等体积浸渍法制备了 Zr Si O担载的Cu- Ni双金属催化剂 .借助 BET、TPR、IR和微反等技术 ,研究了 Zr Si O及其负载的 Ni、Cu双金属催化剂的表面构造、化学吸附及催化 CO2 加氢的反应性能 .结果表明 ,Zr Si O表面主要是价联型结构 ;Zr O2 引入 Si O2 表面 ,可以有效地促进 Cu O和 Ni O的还原 .在 Zr Si O负载的 Cu- Ni催化剂表面的 Cu或 Ni位 ,CO2 发生化学吸附形成线式、剪式、卧式吸附态 .在该催化剂上 CO2 的加氢反应产物主要是 CH3OH、CH4、CO和 H2 O,生成 CH3OH的选择性与催化剂组成及反应条件密切相关 ,在适当的条件下 ,CH3OH的选择性大于 90 % .