硅铝摩尔比对Al-SBA-15介孔分子筛结构和性质的影响

在盐酸介质中、以异丙醇铝为铝源,采用一步法合成出Al-SBA-15介孔分子筛,采用N2吸附-脱附、XRD、TEM和NH3-TPD等方法对其进行表征,考察了n(Si)∶n(Al)对Al-SBA-15分子筛结构和性能的影响。表征结果显示,当n(Si)∶n(Al)=10时,Al-SBA-15分子筛的(110)和(200)晶面的衍射峰消失;与SBA-15分子筛相比,Al-SBA-15分子筛的滞后环形状和介孔分布未发生明显改变;n(Si)∶n(Al)=30,25,20,15的Al-SBA-15分子筛均保持了SBA-15分子筛的六方相介孔结构,当n(Si)∶n(Al)=10时,六方相介孔结构遭到一定的破坏,晶体形貌发生明显变化;n(Si)∶n(Al)越小时,合成出的Al-SBA-15分子筛的酸性越强,n(Si)∶n(Al)=15的Al-SBA-15分子筛可作为催化剂的载体。

硅铝摩尔比对MCM-22的酸性及苯与丙烯烷基化催化性能的影响

以六亚甲基亚胺为模板剂 ,通过动态水热晶化法合成硅铝摩尔比为 2 0～ 6 0的分子筛 ,采用XRD表征其物相结构 ;并采用NH3 TPD ,吡啶吸附等方法表征其酸性质 ;利用气 液 固反应和液 固反应 ,比较不同硅铝摩尔比的MCM 2 2分子筛在苯与丙烯烷基化反应的催化性能。结果表明 :当硅铝摩尔比在 30～ 6 0时 ,可以合成出比较纯的MCM 2 2分子筛 ,且随着硅铝摩尔比的增加 ,分子筛的B酸量逐渐增加 ,所表现出的烷基化活性也随之增加。当硅铝摩尔比为 4 0时 ,目标产物异丙苯的选择性达最高值 ,副产物二异丙苯和三异丙苯的摩尔分数最低 ,但正丙苯的摩尔分数却最高 ,这与催化剂中B酸量及其所占比例有关。

甲醇体系辅助合成的高硅铝摩尔比ZSM 5分子筛

以偏铝酸钠、工业级硅胶、甲醇等为原料,考察醇硅摩尔比、晶化时间、碱硅摩尔比等对晶化反应的影响,通过添加微量晶种辅助晶化合成高结晶度的高硅铝摩尔比ZSM 5分子筛;采用X线衍射、扫描电镜、N 2吸附等表征方法,对ZSM 5分子筛晶型、形貌、分散度、孔道结构等进行表征。结果表明:当硅铝摩尔比低于100时,单一甲醇体系可以合成高结晶度的纯相ZSM 5分子筛,晶体的分散性较好,多呈规则六棱柱状。在体系晶化时间过长、碱硅摩尔比小于0.107时出现麦羟硅钠石杂晶。添加微量晶种可合成硅铝摩尔比为150的高结晶度纯相ZSM 5分子筛,缩短晶化诱导期和总晶化时间,晶粒尺寸约为1μm,晶体形貌多呈规则六棱柱或孪晶六棱柱。在一定范围内提高晶种的加入量可以改善产品晶体的团聚现象,晶体分散性提高。

原料硅铝比对ZSM-11分子筛性质及其甲醇转化制烯烃催化性能的影响

固定晶化条件和合成原料参数,在SiO_2-Al_2O_3-TBA^+-H_2O体系中,分别以四丁基氢氧化铵为模板剂、硫酸铝为铝源、正硅酸乙酯为硅源,考察了原料硅铝摩尔比对合成ZSM-11分子筛理化性能的影响。结果表明,随着原料硅铝摩尔比的增大,I501/I200[(501)和(200)晶面衍射峰的强度]的比值增大。原料硅铝摩尔比影响ZSM-11分子筛的晶粒大小和晶体形状。原料硅铝摩尔比为200时,合成ZSM-11分子筛的比表面积(453.9)和孔容(0.163 5)最大,介孔表面积占总表面积的40%,该催化剂的甲醇转化率为99.8%,丙烯收率为47%,P/E比值为5.84。

不同硅/铝比La/ZSM-5分子筛对催化裂化轻汽油异构化/芳构化性能的影响

分别以硅/铝摩尔比为40、200、300、400的ZSM-5分子筛为载体,以金属镧为活性组分,制备一系列催化裂化(FCC)轻汽油异构化/芳构化催化剂,通过X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、^(27)Al MAS NMR、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、吡啶红外吸附(Py-FTIR)、扫描电镜(SEM)等手段对其进行表征。以FCC轻汽油为原料,研究了La/ZSM-5分子筛硅/铝摩尔比变化对异构化/芳构化反应性能的影响。结果表明:随着ZSM-5硅/铝摩尔比的增加,其酸强度逐渐降低,B酸与L酸酸量比值减小,芳烃产率呈现先增加后减少的趋势;当硅/铝摩尔比为200时,Bronsted(B)酸与Lewis(L)酸酸量比值最低,FCC轻汽油异构化/芳构化性能最高;在反应温度380℃、压力1.0 MPa、氢/油体积比100和体积空速1.0 h^(-1)的条件下,La/ZSM-5-200分子筛催化剂作用下异构化/芳构化产品与反应原料相比,烯烃体积分数降低32.81百分点,异构烷烃体积分数增加18.24百分点,芳烃体积分数增加到5.97%,辛烷值降低5.38个单位,达成以芳构/异构反应为主的大幅度降烯烃的目标,为京Ⅵ(B)汽油标准的实施提供了技术支持。

用低溶解性原料合成高硅Y型沸石

在不加有机胺的条件下，在水热体系中用硅铝微球作原料合成出骨架硅／铝摩尔比为3．1的高硅Y型沸石，并对其热稳定性进行了研究。结果表明，合成样品的热稳定性明显高于工业NaY沸石的热稳定性。通过SEM表征发现，合成样品的粒径较工业NaY沸石的粒径有明显降低，有用作纳米催化剂的可能性。

SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比对堇青石微晶釉结构与性能的影响

以矿物为主要原料采用生料釉法制备堇青石微晶釉,探究了不同SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比对堇青石微晶釉结构和性能的影响。通过高温显微镜、XRD、FT-IR、SEM等对堇青石微晶釉进行了测试表征,并测试其热膨胀系数、釉面硬度和白度。结果表明:随着SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比从7.7降低到3.5,釉的流动性先提高后降低,釉中存在的主晶相由单一顽火辉石转变为顽火辉石和α-堇青石共存再到单一α-堇青石最后转变为α-堇青石和镁铝尖晶石。且釉中α-堇青石含量先增加后减少,热膨胀系数先降低后升高,釉面硬度先增大后减小,白度先减小后增大;当SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比为4.0时,样品的综合性能最佳,α-堇青石含量最高,为19.8%,釉的热膨胀系数为4.37×10^(-6)(600℃),釉面硬度为6.9 GPa,白度为69.1 Wb。

基于高岭土制备轻量微孔莫来石骨料结构与性能研究

以高岭土细粉和α-Al_2O_3微粉为主要原料,采用原位分解法制备轻量微孔莫来石骨料,研究了铝硅摩尔比及热处理温度对轻量微孔莫来石骨料结构与性能的影响。结果表明:经过1400~1600℃热处理后,富铝莫来石试样中除主要物相莫来石相外,还残余一定量刚玉相,接近理论莫来石组成试样及富硅试样均仅检测到莫来石相;所制备的轻量骨料孔径分布主要集中于0.1~4μm范围,均具有微孔结构;随着热处理温度的升高,骨料的体积密度上升,显气孔率下降,耐压强度上升;经1500℃热处理后,富铝试样体积密度为2.49 g/cm3、显气孔率为25.6%、耐压强度为146 MPa;接近理论莫来石组成试样及富硅试样体积密度均小于1.95 g/cm3、显气孔率大于38.0%,1000℃时导热系数均小于0.77 W/(m·K)。

USY分子筛催化噻吩烷基化性能的研究

以模拟汽油为原料,在小型固定床反应装置上,对4种硅铝比不同的USY型分子筛催化噻吩烷基化反应性能进行了评价。结果表明,硅铝摩尔比为11.15的USY 1分子筛具有较为适中的B酸量和L酸量,其总B,总L,强B,强L酸量分别为616.5,170.9,589.1,120.0μmol/g,USY 1分子筛催化噻吩烷基化的活性和稳定性明显优于其他3种USY分子筛。USY 1分子筛催化噻吩烷基化的最佳工艺条件为:反应温度140℃、反应压力0.4 MPa、模拟汽油质量空速3 h-1。在此优化条件下,模拟汽油的噻吩转化率达89.28%,催化剂的使用寿命为35 h。

渣油FCC改性Y沸石研究

研究了不同方法和不同程度脱铝对Y型沸石浸镧老化后的结构性质和催化裂化性能的影响。结果表明,氟硅酸铵脱铝补硅和水热处理两个步骤联合,所得样品骨架铝分布均匀,通过控制脱铝程度可更有效地抑制结焦并保持催化裂化高活性;草酸脱铝和水热处理联合,所得样品二次孔结构发达,具有更好的渣油裂化生成液态低碳烃选择性。

ZSM-5型分子筛强化水吸收CO_2

在难溶气体吸收体系中加入第3分散相粒子是强化传质过程的一个重要手段,文中采用恒温搅拌釜对ZSM-5型分子筛/水浆料强化CO2的吸收过程进行了实验研究,考察了硅铝摩尔比(120,150,360)、固含率和气相CO2体积分数对增强因子的影响。结果表明:随着分子筛硅铝摩尔比的增加,其疏水性增强,增强因子随之增大;随着分子筛固含率的增加,气液界面处颗粒的覆盖率增大,增强因子迅速增大,当气液界面处颗粒的覆盖率逐渐接近最大覆盖率时,则增强因子逐渐趋于恒定值;随着气相CO2体积分数的增加,溶质在溶液中的扩散作用逐渐增强,而分子筛颗粒输运作用逐渐减弱,增强因子减小。针对分散相微粒增强难溶气体的吸收过程,提出了一个三维非均相传质模型,计算结果和实验数据吻合良好。