Ce∶LuAlO_3晶体的热稳定性研究

铈掺杂铝酸镥(Ce∶LuAlO_3)晶体是一种具有钙钛矿结构的新型无机闪烁体。用提拉法试图从n(Lu2O3)∶n(Al2O3)=1∶1的熔体中生长Ce∶LuAl O3晶体。实验表明在缓慢结晶条件下得到的不是Ce∶LuAlO_3晶体,而是镥铝石榴石[Lu3Al2(Al O4)3]。只有急速降温才能够获得Ce∶LuAl O3晶体。退火和差热分析表明Ce∶LuAl O3晶体只存在于高温条件下,当温度下降时,它会分解成Lu3Al2(Al O4)3,Lu4Al2O9和Lu2O3。造成LuAl O3晶体在低温下结构不稳定的原因是Lu离子的半径太小,它只适应于配位数是8的石榴石结构,只有在高温下才能适应配位数是12的钙钛矿结构。

Lu_xY_(1-x)AlO_3:Ce晶体的缺陷研究

通过提拉法制备了LuxY1-xAlO3:Ce晶体样品.采用偏光显微镜、场发射扫描电镜、电子探针等手段,并结合热应力分析,研究了LuxY1-xAlO3:Ce晶体中的开裂、铱金包裹体、气泡、孪晶、解理等宏观缺陷.结果表明,不同形态晶体内热应力合力的方向导致不同的开裂面的取位方式,加强保温、建立适应晶体形态的合适温场等有助于获得完整晶体.高温熔体及保护气氛中微量氧对铱坩埚的熔蚀与氧化,使得晶体中存在有铱金包裹体,降低炉腔内的氧含量、采用高纯度铱金压铸制作坩埚等措施有助于减少晶体内的铱金包裹体.适当提高熔体温度以降低粘度、降低炉内气压等措施有助于减少晶体中的气体包裹物.低镥含量LuxY1-xAlO3:Ce晶体中,a、b轴方向的晶胞参数非常接近,在应力诱导作用下晶格参数互换易导致在<110>方向上形成孪晶.

钇掺杂量对Lu_xY_(1-x)AlO_3:Ce晶体结构和发光性能的影响

研究了Y掺杂量对LuxY1-xAlO3:Ce晶体结构和发光性能的影响,结果表明:固溶体晶体LuxY1-xAlO3:Ce(x=0～0.3)仍为正交晶系赝钙钛矿型结构。随着Y掺杂量的减少,晶胞体积减小、晶体密度增大、本征吸收降低、光输出增大,衰减时间由YAlO3:Ce的29.7ns降低至Lu0.3Y0.7AlO3:Ce的24.2ns。随着Y掺杂量的减少,发射谱的峰位由YAlO3:Ce的390nm逐步紫移至Lu0.3Y0.7AlO3:Ce的384nm,这表明尽管LuxY1-xAlO3:Ce晶体的光激发-发射机制并未发生明显的变化,但掺杂还是引起了稀土格位晶体场的变化,激活离子Ce3+的激发态与基态能级之间的能级差随Y掺杂量的减少逐步加大。Y掺杂含量的降低在改善晶体闪烁性能的同时也降低了晶体的热稳定性,增强了晶体的放射性本底。

LuxY1-xAlO3：Ce晶体中伴生(Lu，Y)3Al5O12：Ce相成因研究

采用提拉法制备了Lu_xY_(1-x)AlO_3:Ce晶体样品,通过XRD物相分析和成分分析,并结合Lu_2O_3- Al_2O_3二元体系相图以及Lu_xY_(1-x)AlO_3:Ce结构稳定性方面的分析与讨论,结果表明:随着熔体中Lu元素含量的增加,熔体分层加剧,析晶Lu_xY_(1-x)AlO_3:Ce相的熔体组成区间将向富Lu一侧偏移,这使得晶体上部易伴生(Lu,Y)_3Al_5O_(12):Ce相;而随着Lu元素含量的提高,Lu_xY_(1-x)AlO_3:Ce晶体的热稳定性降低,氧空位的存在则使晶体的热稳定性进一步降低,在接种过程中籽晶表面易发生相分解反应生成(Lu,Y)_3Al_5O_(12):Ce和(Lu,Y)_4Al_2O_9:Ce,籽晶表面相分解产物(Lu,Y)_3Al_5O_(12):Ce提供了诱导析晶(Lu,Y)_3Al_5O_(12):Ce相所需的晶核,这使得晶体的外表面处易伴生(Lu,Y)_3Al_5O_(12):Ce相.调整配料组成使n((Lu,Y)_2O_3):n(Al_2O_3)=1.17～1.00,加大熔体内部和固液界面处的温度梯度以改善熔体对流,抑制熔体分层以及籽晶表面处的相分解等有助于高Lu元素含量Lu_xY_(1-x)AlO_3:Ce晶体的获得.