Fenton-铁氧体一步工艺处理锕系核素污染分析废液研究

为了高效地对锕系核素污染分析废液进行处理,为同时含有锕系核素及有机物的废水的处理提供指导,提出Fenton-铁氧体一步处理工艺,首先对该方法的配方进行了优化,然后探究了pH、温度对处理时间及处理效果的影响,最后验证该方法对不同活度废液的适应性。结果表明:将FeSO_(4)·7H_(2)O和H_(2)O_(2)的添加比例控制在3∶1,可在一步工艺中实现了Fenton氧化和铁氧体共沉淀,同时完成破络和核素去除。在废液与FeSO_(4)·7H_(2)O之比小于等于1 L∶1.85 g的条件下,该方法对总α比活度在10~2~10~7Bq/L量级范围的锕系核素污染废液均有较强的适应性,净化系数均超过100。当共沉淀pH与温度增加时,处理效果、效率均随之提升,沉淀物体积也进一步降低。可见相较于公开报道的Fenton氧化、铁氧体共沉淀两步处理工艺,所提出的一步工艺可明显减少处理过程中的铁泥沉淀量,简化操作步骤,更适合放射性操作环境。

人造岩石固化包容锕系核素废物

研究了富钙钛锆石型和富烧绿石型两种人造岩石固化体包容锕系核素的配方设计和固化产品的鉴定评价,包括物理性能、抗浸出性能和耐辐照性能.采用了X射线衍射(XRD)、扫描电镜/能谱分析(SEM/EDS)和透射电镜/能谱分析(TEM/EDS)研究了矿相组合、元素分布和矿相化学组成等.研究表明,富钙钛锆石和富烧绿石型人造岩石都能很好地固化包容锕系核素废物.

锕系核素的人造岩石固化

介绍了锕系核素人造岩石固化的基本原理，概述了钙钛锆石的晶体结构和主要性质以及锕系核素和稀土类似物在其中的固溶情况，讨论了富钙钛锆石型人造岩石固化锕系核素的配方设计。表明用此方法包容高放废液中锕系核素具有良好的前景。

锕系核素污染沙土的铝热剂SHS固化模拟实验

为探索对锕系核素污染沙土进行玻璃或陶瓷固化的有效途径,采用了铝热剂自蔓延高温合成(SHS)固化的模拟实验。主要进行了铝热剂粉末SHS固化的原理分析、模拟物质的选择、单质铁中模拟物质的含量、固化体中模拟物质浸出率的实验等。结果表明,固化体中模拟元素铈、铒的浸出率为10-3～10-5g.m-2.d-1量级;X射线衍射分析、扫描电镜观察发现,固化体中含有模拟元素铈、铒的硅酸盐晶体,晶体周围分布着大量玻璃体;单质铁相中模拟元素含量极低。用铝热剂可以固化锕系核素污染的沙土。

锆英石对三价锕系核素固化能力及抗γ射线辐照稳定性

为研究锆英石对三价锕系核素的固化效果及抗γ射线辐照稳定性,以Eu3+模拟三价锕系核素,ZrO2、SiO2和Eu2O3粉体为原料设计了包容量为2.5%～10%(摩尔分数)的锆英石固化体配方,在1 500℃条件下保温22h进行固化体的制备,通过60 Co源γ射线辐照装置对固化体进行γ射线辐照实验。利用X射线衍射仪、激光拉曼光谱仪和扫描电子显微镜对所制备固化体及经γ射线辐照后固化体的物相、结构及微观形貌进行了分析。结果表明:固化体中虽加入了2.5%～10%的Eu2O3,但主物相仍以锆英石物相为主,均具有较高的结晶度,随着Eu2O3添加量的增加,变生程度略显增加;固化体经579.1kGy的γ射线辐照后主物相依然以锆英石物相为主,变生程度较辐照前略显增加,但依然具有较高的结晶度。

大型先进压水堆中次锕系核素嬗变特性

随着核电事业的快速发展,核电厂卸载的乏燃料越来越多。如何处置核电站乏燃料中的次锕系核素(MA)既是核燃料再利用的重要过程,又是闭式循环中的关键步骤。如果处置得当,不仅可以提高燃料的利用率,而且可以将MA变成同位素燃料电池、中子源等有用的核素。国际上认可的处置方法是分离-嬗变,但是嬗变MA的难点是嬗变堆型的选取和如何提高嬗变率。压水堆(PWR)是国内外最成熟的堆型和商业运行的主要堆型,也是现阶段最具有可能进行MA嬗变的堆型。于是,本文利用MCNP程序研究了压水堆嬗变MA的特性,通过研究MA嬗变棒的设计、添加位置和添加量等对压水堆堆芯有效增殖因子的影响,初步探索出最佳的压水堆嬗变MA的设计方案,为我国现阶段进行压水堆嬗变MA奠定了理论基础。

可燃毒物组件中次锕系核素嬗变研究

随着核电的快速发展,核电站卸载的乏燃料越来越多。为了解决这个问题,国际上提出的处置方法是嬗变,但是MA嬗变的难点是嬗变堆型的选取和如何提高嬗变率。由于压水堆(PWR)是国内外最成熟的堆型和商业运行的主要堆型,也是现阶段最具有可能进行MA嬗变的堆型。于是研究了在压水堆可燃毒物组件中添加MA并利用ORIGEN-S程序进行嬗变计算。通过研究MA嬗变棒的设计、添加位置和添加量等对压水堆堆芯的影响,初步探索出压水堆MA嬗变的设计方案,为我国现阶段进行压水堆MA嬗变奠定了基础。

我国核电发展中少数锕系核素积累量预测

根据我国核电发展设想对核电站乏燃料中少数锕系核素的积累量进行预测。计算了10 0 0MW级核电站卸料和贮存冷却一定时间后乏燃料中各种少数锕系核素的相对含量 ,以及平均每年产生的少数锕系核素的质量。对乏燃料中各种少数锕系核素随贮存时间延长后质量的变化特性进行了分析。最后给出了针对我国核电发展设想方案的少数锕系核素积累量预测结果。

乏燃料溶液嬗变堆焚烧锕系核素能力分析

针对焚烧锕系核素的目标,选择不同的乏燃料成分和堆芯功率,构造了7种乏燃料溶液嬗变堆(HSTR)堆芯模型,采用溶液堆堆芯燃料管理程序FMCHR计算了堆芯内Pu、Np及其他长寿命锕系核素的燃耗变化,分析了HSTR焚烧锕系核素的能力。结果表明:HSTR可以有效实现焚烧239Pu的目标,同时嬗变可观数量的237Np;若要实现241Am和243Am的嬗变,需要增大这2种核素在硝酸钚酰溶液内的初始含量,或采用硝酸铀酰溶液作燃料。

衰变子体对锕系核素固化体结构和性能的影响

由于高放废物中的锕系核素不断发生α衰变,因此锕系核素的处理和处置必须考虑α内辐照效应和新生成的子体影响。对于有长寿命衰变子体的锕系核素固化,其固化体的长期安全稳定在很大程度上取决于衰变子体的行为。针对241Am,243Cm的α衰变过程中子体的寿命远大于母体的行为,利用级联衰变理论计算了核素含量随衰变时间的变化规律,计算结果显示在长达数万年的处置时间内,长寿衰变子体将是固化体的主要成分。锕系核素的锆石结构固化体(AnSiO4)研究表明,锕系核素在衰变过程中固化体的体积随锕系核素离子半径呈线性变化。计算表明在锕系核素固化体上万年的地址处置过程中,子体导致的241Am和243Cm锆石结构固化体(AnSiO4)的体积将分别增大约4%,5%。子体核素的产生将影响锕系核素固化体的抗辐照性能。

少根紫萍干粉对典型锕系核素的吸附分离研究

放射性污染的环境修复与治理是当前研究的热点和难点。考查了不同pH和基团屏蔽对少根紫萍干粉吸附典型长寿命锕系核素性能的影响和规律,结果发现,少根紫萍干粉对^(238)U、^(239)Pu、^(241)Am的吸附效果在pH分别为5、5、1时最佳。对含有^(239)Pu和^(241)Am的溶液分别进行了6批次和3批次吸附实验,结果发现:溶液中^(239)Pu放射性活度浓度可从6.78 MBq/L梯次递降至3.20×10^(3) Bq/L;溶液中^(241)Am放射性活度浓度可从1.29×10^(5) Bq/L梯次递降至2.00 Bq/L,接近GB 8978-1996《污水综合排放标准》中规定的∑α放射性活度浓度(1 Bq/L)的排放标准。经过化学修饰和红外光谱分析,发现少根紫萍干粉表面的羧基、氨基、酯基、磷酸基和羟基等活性基团对^(238)U、^(239)Pu和^(241)Am的吸附作用均有一定程度的贡献,机理是少根紫萍干粉首先通过静电将其离子吸引至细胞表面,然后通过离子交换及表面活性基团络合配位协同作用实现对放射性废液中锕系元素的高效吸附和分离。

次锕系核素对惰性基质燃料中子学参数的影响研究

惰性基质燃料(Inert Matrix Fuel)具有较好的超铀核素销毁能力,是现在广泛研究的新型核燃料之一.为了加速乏燃料中的Pu同位素和次锕系核素MA的销毁及嬗变,本文选取普通PWR栅格作为研究对象,用MC方法比较研究MA加入IMF燃料后对其中子学参数的影响.研究表明,MA的加入会引起堆芯反应性的下降,并在一定程度上使得IMF燃料温度系数和慢化剂温度系数更负.

加速器驱动的次临界系统快堆次锕系核素非均匀布置堆芯的中子学研究

运用MCNP与ORIGEN2耦合计算程序COUPLE,对加速器驱动的次临界系统(ADS)钠冷金属燃料快堆堆芯进行稳态与燃耗计算,比较分析次锕系核素(MA)非均匀布置堆芯与均匀布置堆芯在MA嬗变效果与反应性参数方面的差异。计算结果表明：对比均匀布置,非均匀布置具有更高的MA嬗变率与嬗变支持比；在反应性参数方面,导致多普勒效应与有效缓发中子份额降低,钠空泡效应增大；在堆芯功率分布与加速器束流功率方面没有明显变化。

IMF燃耗特性与次锕系核素产量分析

在轻水堆中采用惰性基质燃料（IMF）能有效地从源头上降低乏燃料中次锕系核素（MA）的含量。为了研究IMF的燃耗特性,选取两种典型IMF方案PuO2＋ZrO2＋MgO和PuO2＋ThO2,开展不同PuO2含量下IMF燃耗反应性计算,并与UO2燃料以及MOX燃料进行比较分析。结果表明：在总燃耗时间为1 095d情况下,两种IMF方案中PuO2体积分数为2%～10%时,其寿期末kinf均大于1,但PuO2＋ZrO2＋MgO方案的燃耗反应性波动大于PuO2＋ThO2方案,PuO2＋ThO2方案燃料寿期末MA的含量明显小于前者;在同一等效重金属质量分数下,MOX、UO2燃料寿期末MA的含量均大于两种IMF。

加速器驱动次临界系统嬗变少锕系核素

长寿命放射性废物的处置是影响核能发展的重要因素。在分析国外在这一领域的发展趋势的基础上，建议采用多用途加速器驱动铅冷快中子次临界系统嬗变少锕系核素（ＭＡ）的方案，并对ＭＡ嬗变链作了初步分析。这种系统在嬗变ＭＡ的同时，还能有效地生产电力和增殖核燃料，并且具有较好的安全特性。

加速器驱动钠冷金属燃料快堆次锕系核素嬗变特性研究

分析加速器驱动系统(ADS)钠冷金属燃料快堆重金属燃料不同核素对堆芯有效增殖系数(keff)的影响,给出了燃料成分的确定方法,详细分析次锕系核素(MA)嬗变特性。运用耦合了MCNP4c3与ORIGEN2的三维燃耗程序COUPLE对堆芯进行稳态与燃耗计算。结果分析表明,调节燃料中239Pu的质量比例并使其在燃耗过程中保持稳定是使keff达到设计值并在燃耗过程中保持稳定的有效手段。散裂中子引起堆芯内区较外区更硬的中子能谱,有利于提高MA的裂变截面与裂变吸收比。全堆MA嬗变支持比为8.3,具有较好的嬗变效果。由于堆芯内区的高通量,堆芯内外区的嬗变率有明显差异,将MA集中布置于内区有利于减少装料量,改善总体嬗变效果。

锕系核素促排药物——多元酚氨羧酸衍生物的合成

放射性元素的应用日益广泛。因放射性污染而造成的放射性核素进入体内并长期存在,是致癌的一个重要因素。使用螯合剂DTPA加速排出体内的放射性元素是临床上常用方法之一。但长期使用DTPA会造成体内所必需的二价金属离子的衰竭而影响人体正常代谢。同时DTPA对234钍的促排效果也不理想。一类新的邻苯二酚类螯合剂LICAM系列用于促排放射性核素钚,动物实验效果较好,但未见促排234钍的报道。

稠密重水栅格嬗变少锕系核素研究

少锕系核素(MA)具有较长的半衰期和极大的生理毒性。烧毁动力堆乏燃料中产生的MA可明显减少对环境产生的影响,是一种创新的技术路线。由于MA具有强的中子、γ及α发射率和产热率,其燃料元件的化学处理、制造等过程须采取更严格的屏蔽和控制措施。从经济性观点出发,集中嬗变MA的方案较为适宜,MA嬗变以快中子谱较为有效。本文提出稠密重水栅格嬗变MA的方案,并应用SRAC95程序进行了计算。结果表明,稠密重水MA栅格可保证其有效地烧毁MA。由于其有效缓发中子份额极低,故以采用加速器驱动次临界系统较为适宜。

次锕系核素在铅冷快堆中的嬗变性能

乏燃料中大部分次锕系(minor actinides,MA)核素半衰期较长,对环境具有长期放射性危害。分离-嬗变技术将次锕系核素从高放废液中分离出来,并通过反应堆嬗变为短寿命或稳定核素,从而消除其放射性危害。为研究次锕系核素与燃料均匀混合、制成嬗变棒和做燃料芯块镀层装载方式下在铅冷快堆中的嬗变特性,采用MCNP和SCALE程序进行模拟计算。结果表明,三种方式下^(237 )Np、^(241 )Am、^(243 )Am和混合次锕系核素使有效增殖因数k_(eff)降低,而^(244 )Cm和^(245 )Cm使k_(eff)升高,且^(245 )Cm可使k_(eff)大幅度增加。不同质量的混合次锕系核素装载后,三种方式下堆芯k_(eff)都随装载量的增加而降低,降低幅度由小到大分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。不同次锕系核素装载量以均匀混合方式在堆芯经过550d辐照后,^(237 )Np、^(241 )Am和^(243 )Am嬗变率均为正值,其中^(241 )Am嬗变率最大,而^(244 )Cm和^(245 )Cm嬗变率均为负值,^(245 )Cm增加明显,总的次锕系核素嬗变率为14%,可为次锕系核素在铅冷快堆中嬗变性能评价提供参考。

基于McBurn探讨ADS系统中锕系核素嬗变规律

随着我国核电站装机容量的增长,乏燃料中锕系核素和长寿命裂变核素的积累量也将快速增加。因此,分离和嬗变这些核素是不可避免的。ADS,即加速器驱动次临界系统,被业界认为是嬗变核废料的最强有力工具。在以蒙特卡罗均匀化物理分析方法的基础上,应用Mc Burn和MCNP5建立堆芯模型,通过大量的实验计算得出,镎、镅、锔3种主要锕系核素随燃耗的嬗变规律,为以后的研究提供参考。