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γ-MnOOH低温催化降解异味气体正己醛:锰缺陷的影响(英文)
被引量:
2
1
作者
随山红
张彭义
+1 位作者
张惠玉
曹冉冉
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019年第10期1525-1533,共9页
正己醛是室内常见的挥发性有机物,主要由板材类家具等释放,由于其嗅味阈值很低、检出率高,是引起室内异味的主要成分之一,目前对正己醛的催化去除研究很少.γ-MnOOH是常见的羟基锰氧化物,常作为合成其他锰氧化物的前驱体,在超级电容、...
正己醛是室内常见的挥发性有机物,主要由板材类家具等释放,由于其嗅味阈值很低、检出率高,是引起室内异味的主要成分之一,目前对正己醛的催化去除研究很少.γ-MnOOH是常见的羟基锰氧化物,常作为合成其他锰氧化物的前驱体,在超级电容、离子电池、催化等领域有广泛的应用前景,但将其作为气相反应催化剂的研究较少,关于γ-MnOOH中锰缺陷含量对其催化性能的影响未有报道.本文通过两种水热反应体系制备了结晶性良好的γ-MnOOH催化剂,通过在高锰酸钾-乙二醇制备体系中添加一定量的硫酸制备了高锰缺陷含量的γ-MnOOH催化材料,通过正己醛的动态催化氧化反应体系对不同样品的催化性能进行了评价.结果表明,高锰缺陷含量的γ-MnOOH对正己醛具有很高的催化活性,85℃下可以将浓度为15ppm、相对湿度50%、质量空速(GHSV)为240L/(g·h)的正己醛完全去除,在160℃下可将正己醛完全转化为CO2.通过X射线衍射、扫描电镜、透射和高分辨透射电镜、N2吸附-脱附,拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)和电子自旋共振谱(ESR)对材料的结构、形貌及物理化学性质等进行了表征,并通过热脱附-气相色谱/质谱联用(ATD-GC/MS)和原位红外光谱分别对正己醛催化氧化反应中的气相产物、催化剂表面的中间物种进行了鉴别.材料结构和形貌表征结果表明,高锰缺陷含量的γ-MnOOH结晶性相对较差,表面晶格条纹畸变及化学键无序性很大,锰的平均价态较高;H2-TPR和O2-TPD的测试结果表明,添加硫酸制备的催化剂起始还原温度低,还原过程连续性及晶格氧的迁移转化能力增强,表面吸附氧物种含量增大;ESR的测试结果也表明,该材料活化氧气产生超氧自由基(?O2^–)的能力更强,这些都有利于提高催化剂的催化活性.ATD-GC/MS的表征结果表明,当正己醛未完全分解时,正戊醛和正丁醛是最主要的气相产物;通过原位红外对催化过程中催化剂表面的中间物种进行测定,检测到醛类和羧酸类的吸收峰,由此推测正己醛的催化氧化途径为正己醛氧化为己酸,脱羧并氧化生成正戊醛,后者再被氧化脱羧,最终正己醛被逐级完全降解.
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关键词
Γ-MNOOH
锰缺陷
己醛降解
室内空气
催化
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职称材料
锌离子电池锰基正极材料研究进展
2
作者
侯显豪
宋国伟
+4 位作者
李智超
杜晨星
游俊伟
占彦康
朱俊生
《蓄电池》
CAS
2024年第3期101-110,共10页
可充电水系锌离子电池是一种环保且电化学性能优异的二次电池,但锰基正极材料在充放电过程中结构易坍塌、导电率低、稳定性差等缺点严重制约了水系锌离子电池的发展。笔者首先阐述了锰基正极材料中锌离子的储存机理,主要有Zn^(2+)嵌入/...
可充电水系锌离子电池是一种环保且电化学性能优异的二次电池,但锰基正极材料在充放电过程中结构易坍塌、导电率低、稳定性差等缺点严重制约了水系锌离子电池的发展。笔者首先阐述了锰基正极材料中锌离子的储存机理,主要有Zn^(2+)嵌入/脱出机理、H+/Zn^(2+)共嵌入/脱出机理和化学转化反应机理。Zn^(2+)嵌入/脱出机理包括无相变反应和新相生成反应。而新相生成反应又分为可逆相变和不可逆相变。然后,基于锰基正极材料面临的问题,讨论了改善其储锌性能的主要方法。目前可采用的方法包括缺陷工程、与导电材料复合、离子掺杂、表面修饰技术等。用以上方法改进后的锰基正极材料表现出了更加优异的性能。
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关键词
水系锌离子电池
锰
基化合物
正电极
Zn^(2+)
嵌入/脱出
ZnMn_(2)O_(4)
离子掺杂
复合材料
表面修饰
氧
缺陷
锰缺陷
插层
相变
二氧化
锰
[Zn(OH)_(2)]_(3)ZnSO_(4)·xH_(2)O
活性位点
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职称材料
题名
γ-MnOOH低温催化降解异味气体正己醛:锰缺陷的影响(英文)
被引量:
2
1
作者
随山红
张彭义
张惠玉
曹冉冉
机构
清华大学环境学院
室内空气质量评价与控制北京市重点实验室
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019年第10期1525-1533,共9页
基金
supported by National Natural Science Foundation of China (21677083)
Suzhou-Tsinghua Innovation Guiding Program (2016SZ0104)~~
文摘
正己醛是室内常见的挥发性有机物,主要由板材类家具等释放,由于其嗅味阈值很低、检出率高,是引起室内异味的主要成分之一,目前对正己醛的催化去除研究很少.γ-MnOOH是常见的羟基锰氧化物,常作为合成其他锰氧化物的前驱体,在超级电容、离子电池、催化等领域有广泛的应用前景,但将其作为气相反应催化剂的研究较少,关于γ-MnOOH中锰缺陷含量对其催化性能的影响未有报道.本文通过两种水热反应体系制备了结晶性良好的γ-MnOOH催化剂,通过在高锰酸钾-乙二醇制备体系中添加一定量的硫酸制备了高锰缺陷含量的γ-MnOOH催化材料,通过正己醛的动态催化氧化反应体系对不同样品的催化性能进行了评价.结果表明,高锰缺陷含量的γ-MnOOH对正己醛具有很高的催化活性,85℃下可以将浓度为15ppm、相对湿度50%、质量空速(GHSV)为240L/(g·h)的正己醛完全去除,在160℃下可将正己醛完全转化为CO2.通过X射线衍射、扫描电镜、透射和高分辨透射电镜、N2吸附-脱附,拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)和电子自旋共振谱(ESR)对材料的结构、形貌及物理化学性质等进行了表征,并通过热脱附-气相色谱/质谱联用(ATD-GC/MS)和原位红外光谱分别对正己醛催化氧化反应中的气相产物、催化剂表面的中间物种进行了鉴别.材料结构和形貌表征结果表明,高锰缺陷含量的γ-MnOOH结晶性相对较差,表面晶格条纹畸变及化学键无序性很大,锰的平均价态较高;H2-TPR和O2-TPD的测试结果表明,添加硫酸制备的催化剂起始还原温度低,还原过程连续性及晶格氧的迁移转化能力增强,表面吸附氧物种含量增大;ESR的测试结果也表明,该材料活化氧气产生超氧自由基(?O2^–)的能力更强,这些都有利于提高催化剂的催化活性.ATD-GC/MS的表征结果表明,当正己醛未完全分解时,正戊醛和正丁醛是最主要的气相产物;通过原位红外对催化过程中催化剂表面的中间物种进行测定,检测到醛类和羧酸类的吸收峰,由此推测正己醛的催化氧化途径为正己醛氧化为己酸,脱羧并氧化生成正戊醛,后者再被氧化脱羧,最终正己醛被逐级完全降解.
关键词
Γ-MNOOH
锰缺陷
己醛降解
室内空气
催化
Keywords
γ-MnOOH
Manganese vacancy
Hexanal degradation
Indoor air
Catalysis
分类号
O64 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
锌离子电池锰基正极材料研究进展
2
作者
侯显豪
宋国伟
李智超
杜晨星
游俊伟
占彦康
朱俊生
机构
中国矿业大学化工学院
出处
《蓄电池》
CAS
2024年第3期101-110,共10页
基金
中国矿业大学大学生创新创业训练计划项目(批准号:20230142cx)
国家自然科学基金项目(批准号:22308371)。
文摘
可充电水系锌离子电池是一种环保且电化学性能优异的二次电池,但锰基正极材料在充放电过程中结构易坍塌、导电率低、稳定性差等缺点严重制约了水系锌离子电池的发展。笔者首先阐述了锰基正极材料中锌离子的储存机理,主要有Zn^(2+)嵌入/脱出机理、H+/Zn^(2+)共嵌入/脱出机理和化学转化反应机理。Zn^(2+)嵌入/脱出机理包括无相变反应和新相生成反应。而新相生成反应又分为可逆相变和不可逆相变。然后,基于锰基正极材料面临的问题,讨论了改善其储锌性能的主要方法。目前可采用的方法包括缺陷工程、与导电材料复合、离子掺杂、表面修饰技术等。用以上方法改进后的锰基正极材料表现出了更加优异的性能。
关键词
水系锌离子电池
锰
基化合物
正电极
Zn^(2+)
嵌入/脱出
ZnMn_(2)O_(4)
离子掺杂
复合材料
表面修饰
氧
缺陷
锰缺陷
插层
相变
二氧化
锰
[Zn(OH)_(2)]_(3)ZnSO_(4)·xH_(2)O
活性位点
Keywords
aqueous zinc-ion battery
manganese-based compound
positive electrode
Zn^(2+)
embedding/ejection
ZnMn_(2)O_(4)
ion doping
composite material
surface modification
oxygen defect
manganese defect
intercalation
phase transition
mangan ese dioxide
[Zn(OH)_(2)]_(3)ZnSO_(4)·xH_(2)O
active site
分类号
TM912.9 [电气工程—电力电子与电力传动]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
γ-MnOOH低温催化降解异味气体正己醛:锰缺陷的影响(英文)
随山红
张彭义
张惠玉
曹冉冉
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019
2
下载PDF
职称材料
2
锌离子电池锰基正极材料研究进展
侯显豪
宋国伟
李智超
杜晨星
游俊伟
占彦康
朱俊生
《蓄电池》
CAS
2024
下载PDF
职称材料
已选择
0
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