高镍负载量Ni/SiO_2和低镍负载量Ni-Ce/SiO_2催化CO甲烷化的比较研究(英文)

采用等体积浸渍法制备了高镍负载量的13%Ni/SiO2(13Ni/Si)催化剂和低镍负载量的7%Ni-2%Ce/SiO2(7Ni-2Ce/Si)催化剂。通过N2物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、H2-TPR/TPD等技术对催化剂进行表征,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化活性。结果表明,在7Ni-2Ce/Si催化剂中NiO、CeO2和SiO2之间产生的相互作用,改变了Ni-O-Si键的化学环境,促进了氧化镍物种的分散和还原,进而提高了催化剂的活性比表面积,同时在催化剂表面形成了新的中等强度的CO吸附中心。与高镍负载量的13Ni/Si催化剂相比,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si表现出更高的CO吸附能力和甲烷化活性。常压下,在CO体积分数1%和空速7 000 h-1的反应条件下,低镍负载量的7Ni-2Ce/Si催化剂上CO完全甲烷化最低温度为230℃,比高镍负载量的13Ni/Si低了30℃。

镍负载量对Ni/MgO(111)催化甲烷二氧化碳重整反应性能影响

研究了Mg O(111)负载镍基催化剂催化甲烷二氧化碳重整反应性能,针对镍负载量对反应活性和稳定性的影响进行了探讨。结果表明,随着镍负载量从2%增加到10%,催化剂的活性和稳定性均有所提高,但是当镍负载量进一步增加到20%时,催化剂的活性和稳定性略有下降。利用透射电子显微镜、X射线衍射和H2吸附脱附等手段对催化剂结构进行了表征,利用热重分析、拉曼光谱和透射电镜等手段对反应后回收的催化剂进行了表征。研究发现,随着镍负载量的增大,活性金属镍的颗粒粒径呈现增长趋势,并且在反应过程中显示出不同的失活方式。2%Ni/Mg O(111)催化剂的失活原因主要以Ni粒子的氧化为主,而负载量大于2%的Ni/Mg O(111)催化剂的失活原因则是以积炭为主。

镍负载量对乙醇水蒸气重整制氢催化性能和催化剂的影响

采用稳态实验对镍负载量对N i/MgO催化剂在乙醇水蒸气重整反应的影响进行了研究。结果表明,在101.3 kPa下,镍负载量越高,催化剂的活性越高。对于催化剂的选择性,存在一个最佳镍负载量为10%N i/MgO。按选择性从大到小排序,不同镍负载量的催化剂为:10 N i/MgO>15 N i/MgO>12.5 N i/MgO>7.5 N i/MgO≈5 N i/MgO。热分析表明,焙烧过程中不同镍负载量的催化剂镍前体与载体前体之间发生的相互作用不同。XRD和TPR表征结果显示,催化剂的晶体结构和还原特性也与催化剂上镍的负载量有关。焙烧过程中样品10N i/MgO上镍前体与载体前体发生了两种相互作用,并且其氧化态与其他催化剂相比具有特殊的结构和还原性。说明催化剂的选择性不仅受活性相N i的影响而且受N i活性相周围环境的影响。

镍负载量对自热转化催化剂Ni/γ-Al_2O_3性能的影响

利用常压固定床微反色谱联用装置、X 射线衍射 (XRD)以及程序升温还原等分析手段 ,考察了镍负载量对自热转化催化剂Ni/γ Al2 O3 的活性和还原性能的影响。实验结果表明 ,对于 10 0 0℃下焙烧的模型催化剂Ni/γ Al2 O3,用XRD检测均未发现NiO(2 0 0 )特征峰 ;而当镍含量达到 8.1%时 ,XRD可检测到以尖晶石形式存在的镍。模型催化剂中NiAl2 O4 的还原性能低于NiO。催化剂中镍的负载量在一定范围内增加 ,可使起始还原温度下降 ,催化剂转化活性升高。分析结果表明 ,镍负载量为 7.7%的催化剂还原温度低 ,转化活性很好 ,能有效地抑制催化剂的积炭 。

Ni/Si_3N_4催化剂在甲烷部分氧化反应中的应用

前期工作表明Ni/Si3N4催化剂在甲烷部分氧化反应中有较好的催化活性和很强的抗积炭能力。在前期工作的基础上考察了镍负载量和焙烧温度对Ni/Si3N4催化剂在甲烷部分氧化中催化性能的影响,并采用XRD、TPR、XPS等技术对催化剂进行了表征。结果表明,镍负载量和焙烧温度影响催化剂活性组分的表面分布和晶粒尺寸,并进一步影响催化剂的反应性能。在800℃反应条件下,活性组分负载量与CH4转化率之间的关系为:C-10>C-15>C-5>C-1;而焙烧温度与CH4转化率大小顺序为:S(400)>S(600)>S(800)。