三明治纳米结构的合理构筑实现Fe-N基催化剂酸性环境下高效电催化氧还原

开发具有高活性和高稳定性的非贵金属酸性环境下氧还原反应的催化剂对规模化发展高效质子交换膜燃料电池具有重要意义,但也非常具有挑战性。本文提出了一种快捷的湿化学吸附、热解和后蚀刻策略,有效地将Fe团簇镶嵌在两个氮掺杂碳(NC)层之间形成具有三明治夹心的NC/Fe/NC壳层,显著提升了Fe-N基催化剂酸性环境下的氧还原反应性能.所合成的中空夹层NC/Fe/NC催化剂可以在酸性介质中表现出优异的氧还原反应活性,具有0.92V的良好起始电位和高达5.1mA/cm^(2)的扩散极限电流密度.此外,三明治结构的NC/Fe/NC催化剂在酸性环境下具有很强的甲醇耐受性和出色电化学稳定性,是极具潜力的高效质子交换膜燃料电池氧还原催化剂.同步辐射表征结合X射线光电子能谱分析表明,NC/Fe/NC催化剂的NC/Fe/NC三明治壳层中存在大量的Fe-N化学键和强的界面电子耦合作用,其对催化剂电化学活性和耐腐蚀性的提升有很大帮助,是NC/Fe/NC催化剂酸性环境下高氧还原性能的根本来源.

Ⅲ期临床试验非盲延期阶段联合使用吡仑帕奈的局灶性癫痫患者的四年药物安全性、耐受性及发作结局:307号研究

评估307号研究(临床试验验证码:NCT00735397)Ⅲ期非盲延期阶段(OLEx)联合使用吡仑帕奈的局灶性癫痫患者的药物安全性、耐受性及痫性发作结局。患者在完成任一III期双盲试验后均可进入非盲延期阶段(Open-labelextension,OLEx)。对所有OLEx队列中有同样最小吡伦帕奈暴露剂量的局灶性癫痫和继发全面性癫痫(Secondarily generalized seizures,SGS)的患者进行药物安全性及耐受性和痫性发作结局(每28 d中位痫性发作减少率、反应率和无发作率)的分析。另外,针对OLEx的早期失访进行了额外的敏感性分析。从1480例双盲试验中随机分组的患者共纳入1218例。大部分患者(65.4%~80.9%)仅用吡仑帕奈12 mg,每日一次,进行治疗,并在相同剂量下完成长期的检测,或是相对基线联合使用少量抗癫痫药物(AEDs)。长期的药物安全性及耐受性结果与双盲研究一致。导致超过1%的患者研究中断治疗的紧急不良反应事件(Treatment-emergent adverse events,TEAEs)包括眩晕、易激、疲劳。有临床意义的TEAEs稳定期为4年。所有队列中患者的痫性发作结局随时间持续改善。对于接受3年(n=436)、4年(n=78)药物治疗的患者28 d中位痫性发作减少率分别为62%、70.6%,相应的50%反应率为59.6%、67.9%。最大28 d中位痫性发作减少率发生于基线水平的SGS患者,接受3年(n=190)、4年(n=28)药物治疗分别为88.0%和100.0%。在这些队列中分别有40.0%和53.6%的患者达到了无SGS。排除早期失访后的28 d中位痫性发作减少率结果类似。长期吡仑帕奈联合用药(≤4年)不会导致新的药物安全性及耐受性问题,并且可以很大程度地减少痫性发作,特别是基线水平的SGS患者。