基于NTP的生物质热解气间接加氢提质试验研究

为提高生物质热解气的提质转化效率,以聚乙烯塑料热解气为间接加氢原料,利用低温等离子体(Non-thermal plasma,NTP)协同Ru、Ti及Sn改性HZSM5,间接加氢生物质热解气制备烃类燃料,探讨了金属改性对反应中活性自由基、有机相产率、理化特性与化学组成以及催化剂结焦率的影响。结果表明,在NTP条件下,Ru和Ti改性可以活化热解气,形成更多同尺度活性自由基,有利于混合热解气的有效整合,其中,Ti改性使有机相产率和高位热值分别达到58.73%和38.73 MJ/kg;Ru、Ti和Sn改性使有机相中芳香烃相对含量显著升高,升幅分别为109.15%、208.55%和52.52%,Ru和Ti改性导致产物有效氢碳比降低;Ru、Ti和Sn改性催化剂的结焦率从12.88%分别降至9.44%、4.95%和10.91%,Ti改性催化剂具有较高的稳定性。研究表明,在NTP作用下,Ti改性HZSM5对混合热解气具有较高的提质转化效率,且催化稳定性较高。

掺磷PdNi催化剂的合成及其电催化脱氯机理研究

采用一步法合成含磷掺杂的Pd/NiP三元合金材料,其透射电子显微镜图、场发射扫描电子显微镜图以及X射线光电子能谱图等结果显示,合成的Pd/NiP材料为直径(4.4±1.0)nm的超细纳米颗粒.循环伏安结果显示该材料具有优异的电化学性能,Pd/NiP纳米颗粒中Pd的电化学活性比表面积(ECSA)为42.11 m^(2)/g,是商业Pd/C纳米颗粒的1.5倍;Pd/NiP材料对4-氯苯酚(4-CP)显示出优异的电催化脱氯活性,直接电化学还原脱氯和间接电催化脱氯加氢两种途径均参与到4-CP的电催化脱氯过程中.同时,伏安特性分析显示,直接电化学还原脱氯过程中的电子转移系数(k)远小于0.5,表明C-Cl键的裂解遵循同步离解电子转移机理.研究表明,掺杂Ni和P原子引起的协同效应和压缩应变显著增强了Pd生成与储存氢原子的能力,同时有效抑制了氢气析出反应(HER),进而提升了电催化还原脱氯效率.电解实验结果显示,1.02 mg该材料对2 mmol/L 4-CP的脱氯效率在360 min内可达到87.5%,表观速率常数为0.005 7 min^(-1),展现了极强的催化脱氯活性.三次循环实验结果显示,其脱氯效率仍达到70%以上,表明该材料具有较好稳定性.本工作为掺磷双金属纳米颗粒的合成提供了一种简便策略,同时为电催化脱氯过程提供了一种良好的催化材料,为脱氯机理研究提供了重要参考.