阳极接触辉光放电电解法降解水中C_(4)~C_(8)全氟羧酸

采用阳极接触辉光放电电解(ACGDE)法降解水中C_(4)~C_(8)全氟羧酸(PFCAs),考察了PFCAs降解反应的影响因素、反应动力学和反应机理。结果表明,ACGDE可将全氟辛酸(PFOA)等PFCAs降解,240 min后,PFOA的去除率可达90.0%,脱氟率可达38.2%。随着PFCAs碳链的变短,ACGDE对PFCAs的降解效果变差。溶液pH升高和有机污染物吡啶的存在均有利于PFOA降解。引发PFOA降解的主要活性物质是H·/水合电子。PFCAs的降解和脱氟过程均符合准一级反应动力学。PFOA降解过程中的主要中间产物为其他短链PFCAs,降解机理主要是e_(aq-)攻击C—F键对其进行脱氟降解,生成碳链更短的PFCAs。短碳链PFCAs降解是PFOA降解的控制步骤。

阴极辉光放电电解制备纳米ZnO

以Pt针为阴极,Zn片为阳极,2 g/L Na_(2)SO_(4)溶液为电解质,在530~650 V放电电压下,利用阴极辉光放电电解(CGDE)技术一步制得纳米ZnO颗粒。用XRD、SEM、FTIR、XPS等对产物的结构、组成和形貌进行了表征,利用UV-Vis DRS计算了纳米ZnO颗粒的带隙能,用UV-Vis研究了纳米ZnO粒子光催化降解亚甲基蓝(MB)的行为,并探讨了其制备机理。结果表明,580 V下得到的纳米ZnO颗粒有一定的团聚,加入表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)能够抑制纳米ZnO颗粒的团聚;材料的形貌随PVP浓度和放电电压的变化而变化。当电压为530 V、加入0.0031%(质量分数)的PVP时,得到尺寸约200 nm、带隙能为3.22 eV的纺锤状纳米ZnO;随电压升高,颗粒尺寸分布越宽。在紫外光照射30 min后,加入PVP所制备的ZnO光催化降解MB的降解率由78.5%提高到87.3%,说明加入PVP后制备的ZnO光催化性能更优。CGDE制备纳米ZnO的机理为:放电过程中阳极Zn片氧化溶解为Zn^(2+),然后Zn^(2+)迁移到阴极辉光区,与等离子体-液体界面产生的OH-反应生成[Zn(OH)_(4)]^(2-),最后[Zn(OH)_(4)]^(2-)从等离子体-液体界面区转移到溶液中,产生ZnO晶粒。

大口径辅助阳极型辉光放电溅射源的设计与研究

辉光放电原子发射光谱分析技术可对金属样品表面进行沿深度方向的逐层分析与表征,具有溅射速率快、分析效率高、可大面积溅射的优点。另外,辉光放电等离子体能量较低,材料逐层溅射激发过程中不易引起材料本身组织结构的变化,能够实现沿样品深度方向逐层剥蚀制样。将辉光放电溅射源与扫描电镜、光谱分析检测仪器等联用,可作为金属材料高通量定量表征的有效手段。为了高通量地获取材料表面的成分分布信息,需要对材料表面在多尺寸、大面积溅射条件下进行辉光放电等离子体溅射。因此在传统辉光溅射源的基础上,改进了阳极筒结构,设计了4种直径为cm级的(15、20、30和40 mm)大口径阳极筒,并对其进行COMSOL数值模拟仿真和实际溅射效果研究。大尺寸溅射面可获得材料表面更为丰富的信息,但在相同溅射条件下,阳极口径增大也带来溅射速率下降、溅射面中心区域离子化率降低、影响溅射均匀性和坑型平整度等问题。为解决这些问题,设计了可应用于大口径直流辉光放电溅射源的辅助阳极结构,通过改变放电空间的电场分布情况调控等离子体分布,增强了阳极中心区域离子化率。详细阐述了辅助阳极结构的设计原理,并对传统阳极和辅助阳极进行了数值模拟仿真研究和实际溅射效果对比实验。结果表明增设辅助阳极对大口径溅射源溅射速率的提升效果明显,对阳极口径30 mm溅射源的溅射速率提升33%~48%,对阳极口径40 mm溅射源的溅射速率提升34%~57%。采用大口径辅助阳极型溅射源对紫铜样品进行了溅射激发,并用光学相干断层扫描仪(OCT)测试了溅射坑形貌,结果表明增设辅助阳极可有效改善溅射均匀性和坑型平整度。

接触辉光放电等离子体对互隔交链孢的灭活机理及其动力学

互隔交链孢(Alternaria alternata)是一种引起梨、枸杞等黑霉病最主要的病原菌。本文研究了接触辉光放电等离子体(CGDP)对互隔交链孢的杀菌作用与机理。首先通过考察不同时间、电解质和电压条件对杀菌效率的影响,确定了最佳的杀菌工艺与条件。其次通过评估CGDP对互隔交链孢细胞膜完整性和孢子内核酸和蛋白质的渗漏量等的影响,研究了CGDP对互隔交链孢的杀菌机理,并构建了灭活动力学模型。结果表明,CGDP对互隔交链孢的杀菌效果显著。杀菌率随着电压的升高和处理时间的延长而增大;孢子内核酸和蛋白质的渗漏量随着处理时间的延长逐渐升高。碘化丙啶、二乙酸荧光素染色和扫描电镜结果表明,CGDP对互隔交链孢的杀菌作用是通过CGDP破坏其形状和细胞膜完整性实现的。孢子失活动力学符合Dose-response模型。研究结果为CGDP对互隔交链孢的杀菌机理提供了重要的理论基础。

阳极接触辉光放电等离子体降解水中溴乙酸研究

溴乙酸(BAs)是一类有毒、难降解有机污染物。阳极接触辉光放电法(ACGDE)是一种新型水处理技术,可以在溶液中生成氧化剂羟基自由基(·OH)和还原剂活性氢(·H)/水合电子(e_(aq)^(-))。实验结果表明,ACGDE可将三溴乙酸(TBA)等BAs高效去除,反应240 min后,TBA的去除率达96.67%,总脱溴率达92.21%。Fe^(2+)和有机物异丙醇的存在均有利于TBA的降解。溶液pH在3~13范围内对TBA的降解影响明显,pH=9时TBA降解最慢。BAs的降解过程符合一级反应动力学。BAs降解速率随着BAs溴原子数的增加而加快。引发BAs降解的主要活性物质是羟基自由基(·OH)、活性氢(·H)/水合电子(e_(aq)^(-))。

电解液阴极大气辉光放电原子发射光谱检测水硬度

在自制的电解液阴极大气辉光放电原子发射谱(ELCAD-AES)装置上,研究了钙镁标准溶液的特征发射光谱,定量检测了Mg和Ca的含量,两元素的检出限分别为0.2mg/L和0.8mg/L。通过准确性和加标回收实验,以及与乙二胺四乙酸二钠盐络合滴定(EDTA滴定)法测量结果的比较,证明了ELCAD-AES方法测量水硬度的可靠性。测定了沸腾前后的自来水和地下水,以及湖水中Mg和Ca的含量,获得了这些水样的硬度。所建立的ELCAD-AES方法可用于水体硬度或金属元素的快速在线监测。

辉光放电电解等离子体引发纤维素基水凝胶的制备及其多重响应行为

采用辉光放电电解等离子体(GDEP)制备以生物质为基材的水凝胶材料鲜见报道。为获得环保的水凝胶材料,利用GDEP引发制备出了以纤维素为基材的水凝胶材料。采用扫描电镜(SEM)和红外光谱(FT-IR)对制备的水凝胶的微观形态和结构进行了表征,同时也考察了放电电压对水凝胶的溶胀、p H、盐多重响应行为的影响。结果表明:在放电电压570 V下制备的水凝胶的溶胀率最大为898 g/g;水凝胶在低或高p H缓冲溶液中网络结构收缩,溶胀率低;相对于Na+缓冲溶液,水凝胶对Ca2+和Fe3+缓冲溶液更为敏感,表现为体积收缩,溶胀率低。制备的纤维素水凝胶在不同p H缓冲溶液中具有可逆的开关响应行为,可逆循环利用3次以上。

大气压电解液阴极辉光放电发射光谱检测水体中的金属残留

水环境中的金属残留严重威胁人类的健康安全,急需快速、高效的金属残留检测技术。文章报道了自行建立的大气压电解液阴极辉光放电发射光谱装置。利用待测液体作为放电阴极进行大气压辉光放电实现了水体中金属离子的痕量检测。对配制的标准样品进行了定量测量,基于背景发射光谱的3σ计算,获得了大气压电解液阴极辉光放电光谱装置对Na,Li,Cu,Pb和Mn等5种金属元素的检测限,分别为0.008,0.005,1.1,2.06和1.95 mg.L-1。该装置在金属残留的实时在线检测领域具有应用前景。

大气压电解液阴极辉光放电发射光谱技术的研究进展及应用

近十多年来,大气压电解液阴极辉光放电系统在原子光谱分析中作为一种新兴的检测工具而备受关注。大气压电解液阴极辉光放电发射光谱技术兼具了光谱测量的稳定性、分析元素选择性和传感器测量方便、简洁性等优点。本文综述了基于等离子体的大气压电解液阴极辉光放电发射光谱技术的机理研究、仪器构建及改进和最新应用研究,并总结了该技术的优势及存在的问题,展望了其应用前景。

接触辉光放电等离子体引发合成淀粉接枝丙烯酸超强吸水树脂

采用接触辉光放电等离子体代替常规化学引发剂引发聚合反应成功地合成了淀粉接枝丙烯酸超强吸水树脂,用傅立叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)和扫描电子显微镜(SEM)测试技术对该吸水性树脂进行了结构表征和性能测试。采用正交设计方法研究了影响接枝反应的5个因素,考察了放电时间和放电功率对接触辉光放电强度的影响。结果表明,控制放电功率为12.8 W,放电时间为12 m in,在单体和淀粉质量比为2∶1,交联剂占淀粉和单体总量的质量分数为0.6%,后聚合温度70℃,后聚合时间3 h以及中和度为85%时,所合成的吸水树脂接枝率为47%,对蒸馏水的吸液率为765 g/g,对0.9%氯化钠溶液的吸液率为81 g/g。

接触辉光放电等离子体降解水体中的对氯硝基苯

接触辉光放电电解是一种新型的产生等离子体的电化学方法 .实验表明 ,利用该方法可将水体中的对氯硝基苯全部氧化为二氧化碳 .电压、浓度、催化剂对降解率有显著影响 ,pH值对降解无明显影响 .利用高效液相色谱检测了中间产物 。

辉光放电电解等离子体引发合成丙烯酰胺-丙烯酸共聚物水凝胶及其对阳离子染料的吸附性能

以丙烯酰胺(AM)和丙烯酸(AA)为单体、N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,在水溶液中利用辉光放电电解等离子体(GDEP)引发,一步制得丙烯酰胺-丙烯酸共聚物(P(AM-co-AA))水凝胶。用红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)和热重分析(TGA)对P(AM-co-AA)水凝胶的结构、形貌和稳定性进行了表征。考察了放电电压、放电时间、MBA质量含量、AM质量分数以及中和度对P(AM-co-AA)水凝胶吸附孔雀石绿(MG)的影响,同时探讨了引发机理。结果表明,水凝胶对MG的最大吸附量为864mg/g。

接触辉光放电等离子体处理染料废水

以酸性黄和弱酸红为例 ,利用接触辉光放电电解对水溶液中的染料降解进行了研究 ,讨论了放电条件对染料降解率和脱色率的影响 ,并对接触辉光放电电解处理染料废水的实验条件进行了优化。结果表明 :在接触辉光放电电解过程中 ,升高温度对降解率和脱色率有消极影响 ;在电解液中加入过渡态金属离子 ,脱色率和降解率都明显提高 ,其中 。

辉光放电电解等离子体引发制备三元共聚耐盐性高吸水树脂

以丙烯酸(AA)、丙烯酰胺(AM)及甲基丙烯酸-β-羟乙酯(HEMA)为单体,N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(NMBA)为交联剂,采用辉光放电等离子体引发溶液聚合法合成了三元共聚耐盐性高吸水树脂(PAA-AM-HEMA).考察了放电电压、放电时间、交联剂用量、丙烯酸对丙烯酰胺的摩尔比以及丙烯酸中和度等因素对树脂吸盐水率的影响.用红外光谱(FT-IR)和扫描电镜(SEM)对产物进行了表征.结果表明,耐盐性吸水树脂在室温下对蒸馏水和0.9%氯化钠水溶液的吸收量分别为996 g.g-1和82 g.g-1,10 min时最大溶胀比为67%,且具有良好的凝胶强度和分散性能.

接触辉光放电等离子体降解水体中的邻氯苯酚

接触辉光放电电解是一种新型的产生等离子体的电化学方法。本文测定了催化剂、pH 值对接触辉光放电等离子体降解水体中邻氯苯酚降解效率的影响;并利用高效液相色谱检测了中间产物和邻氯苯酚降解浓度随时间的变化。实验表明:碱性条件下降解有利,Fe2+催化作用下降解效率明显提高。

甲醇溶液辉光放电等离子体电解

甲醇溶液辉光放电等离子体电解过程出现明显的非法拉第定律现象,主要产物是氢气和甲醛,还有少量一氧化碳、甲烷、乙烷、丙烷、1,3,5-三噁烷和水等,产物和产量受放电极性和辅助电解质及放电电压等因素的影响.在甲醇溶液电导率为11.40mS·cm-1,放电电压700V条件下,阳极气体产量为55.90mol/(mol electrons),阴极气体产量为707.90mol/(mol electrons),阴极气体产量是阳极气体产量的12.66倍,气相产物中氢气含量在86%(molar fraction)以上.在等离子体层中甲醇分解过程和其它类型的等离子体分解过程类似,蒸汽鞘层中的加速电子是引发辉光放电过程非法拉第定律现象的决定因素.阴极辉光放电过程中等离子体-溶液界面上的主要活性物种是中性粒子和电子,阳极辉光放电过程中等离子体-溶液界面上的主要活性物种是中性粒子和正离子.辅助电解质对产物的影响主要是通过影响界面上发生的后续反应过程来表现.

辉光放电电解等离子体降解水体中的亚甲基蓝

用辉光放电电解等离子体(GDEP)技术对模拟染料废水亚甲基蓝(MB)的降解过程进行了研究.通过紫外光谱(UV)分析了放电电压、催化剂对其脱色率的影响,用电导率仪和酸度计测定了降解液的电导率和pH值的变化.结果表明,在最佳电压为600V和放电120min时,可使200mL 20mg·L-1的MB的脱色率达到95.40%,脱色降解过程符合动力学一级反应的特征;降解过程中溶液的最大吸收波长发生蓝移,溶液的电导率先迅速增大后逐渐减小,溶液的pH值先减小后存在增大的趋势,说明在放电过程中产生了大量带电离子及酸性中间产物;Fe2+和Fe3+对MB的降解有催化作用,5min时可使MB的脱色率分别达到95.61%和93.16%;羟基自由基(·OH)对MB的降解起关键作用.

辉光放电电解等离子体引发合成聚丙烯酸钠/腐植酸复合高吸水性树脂

以丙烯酸和腐植酸为原料,N,N-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,在水溶液中采用辉光放电电解等离子体引发聚合反应制备聚丙烯酸钠/腐植酸复合高吸水性树脂。考察了放电电压、交联剂、丙烯酸中和度、后聚合温度、腐植酸钠和丙烯酸的含量对树脂吸水率的影响,讨论了树脂在0.9%氯化钠溶液中的溶胀速率和不同pH值溶液中的溶胀行为。用红外光谱和热重分析分别对产物进行了结构表征和稳定性测试,结果表明,最佳的合成条件为:放电电压470 V、交联剂质量分数为0.6%、腐植酸钠质量分数为4%、丙烯酸质量分数为10%、中和度60%、后聚合温度70℃。所得复合树脂对蒸馏水的吸水率为1152 g/g,对0.9%NaCl溶液的吸水率为89 g/g,800℃后复合树脂残留率为44.3%。

接触辉光放电等离子体降解水体中硝基苯

用接触辉光放电等离子体对硝基苯的降解进行了研究,考查了电压、浓度、pH值、催化剂对降解率的影响.结果表明:电压、浓度、催化剂对反应速率有显著影响,pH对硝基苯降解无明显影响.同时,利用高效液相色谱法对中间产物进行了分析,推测了硝基苯接触辉光放电降解的历程.

生产氢气的新方法——接触辉光等离子体电解制氢

氢能源被认为是21世纪的清洁二次能源。文章介绍了一种新的制氢技术———接触辉光等离子体电解制氢。接触辉光等离子体电解制氢的基础是辉光等离子体电解。文章分析了辉光等离子体电解的非法拉第特性,阐述了辉光等离子体电解的化学反应机理;对接触辉光等离子体电解制氢技术、矿物燃料制氢技术、常规电解制氢技术进行了比较;分析了发展接触辉光等离子体电解制氢技术存在的问题。