米粒型氯插层NiFe层状双金属氢氧化物作为新概念氯离子电池正极材料

以卤素氯离子为载荷离子的新概念氯离子电池(CIBs)被认为是“下一代”大规模、高安全电化学储能设备的有力竞争者。层状双金属氢氧化物(LDHs)因具有高的储氯容量与稳定的层状拓扑结构,被视为一类极具发展前景的CIBs正极材料。本工作以MOFs材料MIL-88A为模板前驱体,采用先水解后离子交换的两步法,制备了具有米粒形貌的氯离子插层NiFe LDH纳米多面体(g-NiFe-Cl LDH),其具有高于常规NiFe LDH纳米片两倍的比表面积。这种纳米多面体g-NiFe-Cl LDH材料能够克服一般LDHs纳米片层板间易堆积的本征缺陷,增大材料电化学活性位点暴露率,提高其与电解液的有效接触面积,促进氯离子扩散动力学,最终实现其储氯性能的强化。将g-NiFe-Cl LDH作为CIB正极材料时,电池表现出286.1 mAh/g的最大放电比容量,且在经过200次充放电循环后仍可保持155.3 mAh/g的稳定放电比容量,为常规NiFe-Cl LDH纳米片的两倍。同时,g-NiFe-Cl LDH基CIB的储能机理也被揭示:充电过程中,g-NiFe-Cl LDH正极中的氯离子从层间脱出,其主体层板中的双金属Ni^(3+)/Fe^(3+)被还原成Ni^(2+)/Fe^(2+)。考虑到LDHs材料简单的制备过程和高度可调的化学组分,本工作为设计具有高容量输出和长循环寿命的CIBs正极材料提供了新的思路。