甲基苯丙胺的电化学催化降解及机理研究

甲基苯丙胺(Methamphetamine,METH)作为一种兴奋剂类毒品,正在全球范围内蔓延,研发高效、环保、低成本的销毁技术十分必要。本文设计了电化学催化降解METH的方法,通过扫描电镜(SEM)和元素分析对电极形貌结构及成分进行了分析,并利用气相色谱(GC)和循环伏安法(CV)对METH电化学降解过程和机制进行了探讨。结果表明,钛基钌铱电极(DSA电极)表面的裂纹结构,大大提高了电极活性面积,对METH的降解效果优于碳纤维电极和Pt电极。电解条件优化后,DSA电极对METH的电化学降解效果显著,METH基本完全降解。METH的降解以间接氧化为主,降解反应遵循一级反应动力学。电化学催化可以快速高效的降解METH,且环境友好,是对METH无害化处理的有效手段。

高铁酸钾-过硫酸钠降解萘的效能及机理研究

为了绿色且高效地治理多环芳烃萘污染地下水,采用高铁酸钾-过硫酸钠体系降解萘,考察高铁酸钾和过硫酸钠的摩尔比、pH值和温度对萘降解效果的影响,并探究反应动力学和降解机理。研究显示,当温度为25℃,pH值为5.0,高铁酸钾和过硫酸钠的摩尔比为1∶2时,在50 min时萘最佳降解率为82.3%。采用一级反应动力学方程对萘的降解曲线进行拟合,发现其反应速率k为0.0302 min^(-1),远高于高铁酸钾体系的0.0074 min^(-1)和过硫酸钠体系的0.0034 min^(-1)的总和,表明高铁酸钾-过硫酸钠体系存在协同作用。通过对高铁酸钾-过硫酸钠体系中Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)质量浓度变化测定,显示该体系可以活化过硫酸钠且Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)质量浓度变化与萘的降解试验结果吻合。采用自由基猝灭试验和电子顺磁共振(Electron Paramagnetic Resonance,EPR)技术探究高铁酸钾-过硫酸钠体系中的活性氧化物种,发现羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(·SO_(4)^(-))都参与了萘的降解过程。采用气相色谱-质谱联用仪(Gas Chromatography and Mass Spectrometry,GC-MS)分析确定了3种萘的中间产物,并提出了一种可能的降解途径。研究发现,萘在降解过程中可被转化为低毒或无毒物质,表明高铁酸钾-过硫酸钠体系对萘的降解是一个渐进降低毒性的过程,可以有效降低环境风险。总之,高铁酸钾-过硫酸钠联合体系作为一种高效的清洁技术,可为治理多环芳烃萘污染地下水提供一定的理论指导。

蜜环菌Am-07-22发酵对玉米赤霉烯酮降解效果影响及机理初探

本研究以蜜环菌Am-07-22为试验菌株,采用真菌生物发酵的方式降解玉米赤霉烯酮(ZEN),对蜜环菌降解ZEN的降解效果进行研究,包括菌株对不同浓度ZEN的降解效果以及不同培养时间、培养温度、初始pH和接种量对菌株降解ZEN的影响。然后对降解机理进行初探,分析了菌丝体、发酵上清液、细胞内容物对ZEN的降解作用,并研究了不同发酵时间、pH、金属离子对发酵上清液降解ZEN的影响,以及降解效果与菌株产漆酶活力的相关性分析。结果表明:蜜环菌Am-07-22对ZEN的降解效果良好,当ZEN浓度为5μg/mL时,最适降解条件为培养时间8 d,培养温度27℃,初始pH7.0,接种量10%,此时对ZEN的降解率为78.72%。菌丝体、发酵上清液和细胞内容物对ZEN的降解率分别为47.42%、37.05%和13.08%,蜜环菌Am-07-22分泌的胞外酶是降解ZEN的主要方式,而且菌体细胞对ZEN也有一定的吸附作用。另外,发酵上清液对ZEN的降解率与漆酶酶活的相关性较高为0.973,且Cu^(2+)对发酵上清液降解ZEN具有最佳的促进作用。

可降解塑料的降解机理及影响降解过程的因素

随着环保意识的不断提高,我国明确要求广泛采用可降解材料来替代一次性塑料制品,以减轻塑料污染对环境造成的影响。这个政策的出台不仅在环保领域引发了广泛的讨论,也催生了可降解材料行业的快速发展。可降解塑料制品作为一种环保解决方案,可以在自然环境中分解,减少了长期存在的一次性塑料制品对生态系统的危害。因此,本文针对可降解塑料的降解机理及影响降解过程的因素展开研究,从而有助于更好地应用这些材料,减轻塑料污染对环境的影响,推动环保产业的蓬勃发展。

羟丙基瓜尔胶超声降解参数优化及降解机理分析

针对压裂返排液有机污染物降解难度大、处理工艺复杂等问题,采用单因素分析和正交实验研究了压裂返排液关键污染物羟丙基瓜尔胶的超声降解规律,并探讨了其降解机理。结果表明:羟丙基瓜尔胶超声降解机理主要以物理剪切断链为主,超声模式和超声功率为羟丙基瓜尔胶降解反应的主控参数,其次是浓度,超声时间、温度、pH值等因素影响较小。对于一定质量浓度(600 mg/L)的羟丙基瓜尔胶溶液,最优降解参数为:占空比为40%、超声功率为360 W、超声时间为60 min、温度为25℃。鉴于温度和pH值影响较小,超声降解技术可以应用于较宽的温度范围(5~50℃)和酸碱度范围(pH 5~11)。

全氟辛酸光催化材料应用及降解机理研究进展

全氟辛酸(PFOA)是一种广泛存在于环境介质中的典型全氟化合物,具有高毒性、难降解等特点,严重威胁生态环境安全及人类遗传、免疫、神经和生殖健康,其环境危害和风险防控引起广泛关注。光催化技术具有反应条件温和、处理效率高、应用成本低且无二次污染等优势,在PFOA的降解处理方面具有广阔应用前景。为研发活性强、可见光吸收性能好、稳定性高的新型光催化材料,实现水中PFOA的高效降解,系统梳理了近20年来PFOA光催化降解材料制备的相关研究,对不同光催化降解材料的降解特性及存在问题进行全面分析;结合现有材料对PFOA的光催化降解,总结光催化降解材料的反应机理及活性增强机制,阐明PFOA的光催化降解路径。

机械力化学法活化铝系硅酸盐矿物降解六氯苯机理研究

针对六氯苯(HCB)在土壤中长期存在难以降解的问题,本研究基于机械力化学法,系统地探究土壤中固有成分铝系硅酸盐(高岭土、白云母和膨润土)对HCB的降解效果,讨论了球磨转速、球磨时间、HCB初始浓度等条件对HCB降解效率的影响。在HCB浓度为50 000 mg/kg的条件下,600 r/min球磨2 h后,铝系硅酸盐矿物对HCB去除能力由大到小依次为高岭土、白云母、膨润土,高岭土和白云母对HCB的去除率分别为90.13%、85.72%,膨润土几乎不降解HCB。HCB的去除率随着球磨时间增加而增加,与转速呈正相关。HCB初始浓度的降低有利于HCB的降解和脱氯效率,当HCB处于高浓度水平50 000 mg/kg时,高岭土和白云母的脱氯效率较低;当HCB处于低浓度水平2 500 mg/kg时,高岭土和白云母的脱氯效果提高,高岭土的脱氯效果优于白云母。利用ESR检测自由基信号发现,高岭土在机械力化学作用下产生了高活性氧类自由基,而白云母和膨润土未产生自由基。利用GC-MS分析HCB降解中间产物,当高岭土作为添加剂时,产生的自由基导致HCB的C—Cl发生断裂,经过连续脱氯过程,HCB的稳定结构被打破,形成了一系列不稳定的含Cl中间产物。综上所述,铝系硅酸盐矿物在机械力化学作用下能够高效降解HCB,而且便宜易得,不会造成二次污染,具有广泛的应用潜力。

外场辅助光催化机理及降解有机污染物研究进展

光催化技术能够利用太阳能生成自由基对有机污染物进行矿化降解,具有绿色、节能、无污染的优势,被认为是最有前景的高级氧化技术,目前研究集中于提升光催化技术的降解效率。而采用电场、超声场等外场辅助的方法能够通过提高溶液传质效率、抑制载流子复合、提高自由基产率等途径,进一步提高光催化效率。综述了电场、热场、微波场、超声场、磁场5种外场各自辅助光催化降解有机污染物的研究进展和应用现状,重点介绍了外场提升光催化降解效率的主要机理,归纳了每种外场辅助技术的优缺点,对其在应用中面临的问题进行总结,并对未来研究和发展方向进行了展望。

氯离子影响热活化过硫酸盐降解苯酚的机理研究

地下水中广泛存在的氯离子(Cl-)会在自由基作用下生成氯活性物质,进而与污染物反应可能引发新的环境风险.为研究Cl-影响过硫酸盐(PS)高级氧化技术修复苯酚污染地下水的效果及机理,采用热活化PS氧化体系考察温度、PS浓度、初始pH及Cl-浓度对苯酚降解效果的影响,结合三维荧光平行因子分析(EEM-PARAFAC)查明苯酚降解过程中体系的光谱特征,借助气相色谱-质谱联用仪识别氯代有毒副产物的数量及种类,并揭示其降解机理.结果表明:(1)反应温度的升高和PS浓度的增加均可促进苯酚的降解,且降解过程符合伪一级动力学模型.(2)Cl-的存在会加速热活化PS对苯酚的降解,其降解效率随Cl-浓度的增加而提高,当Cl-浓度为10、25和50 mmol/L时,反应5 h后苯酚降解率为100%.(3)苯酚降解过程中反应体系的荧光特征可分为4种荧光组分(C1、C2、C3和C4),Cl-存在时,C1和C2组分的荧光强度降幅更大,C3和C4组分主要为苯酚降解产物的光谱特征,其中C3组分的荧光强度随反应时间延长呈先增强后降低趋势.(4)根据质谱测试结果,推断出Cl-存在时苯酚降解的可能机理,主要包括羟基化/氧化和氯化作用,其中生成的氯代有毒副产物包括2-氯苯酚、4-氯苯酚、2,4-二氯苯酚、氯氢醌、3,5-二氯儿茶酚、2,3-二氯-2-甲基丁烷和2-氯-4-甲基-2-戊醇.研究显示,Cl-会提升热活化PS对苯酚污染地下水的修复效率,但也会因氯化作用生成氯代有毒副产物.

染料废水电催化降解研究进展

染料广泛用于食品、化妆品及染色工业,其特点是分子结构复杂、色度高、毒性大、可生化性差.大量的染料在生产和使用过程中产生的废水造成了严重的环境污染.本文介绍了目前处理染料废水的几种常用方法,如物理、化学和生物方法,其中重点介绍了电催化技术,包括其降解机理、电极材料研究进展以及处理染料废水的研究现状,然后对染料废水处理技术的研究现状进行了总结,并对相关处理技术的未来发展趋势进行展望.

LaCoO_(3)钙钛矿型催化剂的制备及其光催化降解酸性品红和碱性品红的研究

以硝酸钴、硝酸镧及柠檬酸为原料,在水热体系中采用水热合成法合成出一系列的钙钛矿型催化剂LaCoO_(3),考察当焙烧温度不同时,所合成催化剂的物化性质和降解酸性品红和碱性品红的光催化性能,并分析了催化剂降解品红的降解机理.实验结果表明,采用水热合成法能够成功合成出钙钛矿型催化剂LaCoO_(3),随着焙烧温度的升高,催化剂的颗粒尺寸逐渐增大,结晶度则呈现先升高后降低的趋势.与此同时,比表面积、孔径和孔体积则逐渐减小.另外通过光催化降解品红来测试催化剂的光催化性能,结果表明LaCoO_(3)对酸性品红和碱性品红都具有很好的光催化活性,但对酸性品红的降解率高于碱性品红,这可能与不同品红的结构或者溶液的酸碱性有关.

PTCN/CaO_(2)/vis体系降解海水养殖废水中CIP:机理与归趋

本文拟建立掺磷管状氮化碳(PTCN)/CaO_(2)/可见光(vis)体系,将其应用于海水养殖废水中处理目标污染物环丙沙星(CIP),并探究该体系反应机理及抗生素CIP的环境归趋.实验结果表明,PTCN/CaO_(2)/vis体系具备良好的抗生素降解能力,在实验条件下CIP的表观降解速率常数k_(obs)为7.15×10^(-2)min^(-1);单因素实验表明,在酸性条件下,体系表现出更强的CIP降解效能,水中共存因子对体系降解CIP存在一定的影响;同时,体系降解污染物能力随CIP浓度降低而逐渐增强;此外,该体系表现出优异的可循环性能,PTCN在5次循环后,CIP的降解率仍能保持82.5%.体系降解CIP过程中,活性物质O_(2)-占主导地位,1O_(2)和h+这两种活性物质也起到一定的贡献作用;相标污染物CIP在体系中的降解过程包括脱羧反应和哌嗪环氧化;降解过程中大多数中间产物对水生生物表现出更为友好的特征;最后,通过延长体系降解时间,能有效消除CIP抗菌活性.

穿流式电解-吸附原位耦合强化染料降解与机理分析

为了提高电化学氧化效率,在阴阳两极间隙填充不同类型的吸附材料,设计了一种原位集成的穿流式电解-吸附耦合反应器(EA-R),并选取了典型染料酸性红G(ARG)作为模拟污染物。结果表明,电解耦合PANI/TiO_(2)吸附对ARG模拟废水呈现较好的处理效果,脱色率和COD去除率远高于单独电解处理。同时,发现电解和PANI/TiO_(2)吸附之间存在协同效应。将四种常用填料(石英砂、天然沸石、焦炭和活性炭)分别与PANI/TiO_(2)均匀混合,以降低废水穿流阻力,提高EA-R渗水能力。结果表明,四种电解-吸附模式均具有协同效应,其中填充PANI/TiO_(2)+焦炭的EA-R对废水脱色和COD去除呈现最大协同系数(Sc),分别为62.5%和61.7%,同时相比与单独电解处理单位COD能耗下降65.3%。UV-Vis、FT-IR和GC-MS分析表明,ARG在电解过程中的降解机理非常复杂,包括氧化还原、电化学聚合、相互反应等,其中ARG分子偶氮双键更易受到破坏,导致废水脱色显著。

生物可降解PBAT的合成方法与结构特性及降解机理

介绍了聚己二酸-对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)的合成方法、结构特性及降解机理。PBAT结合了芳香族聚酯优异的加工性和脂肪族聚酯的可降解性,具有较好延展性、耐热性和冲击性能,可完全降解。PBAT力学性能较低,目前大多采用原位聚合、熔融共混及溶剂浇铸等方法向PBAT中添加填料制备复合材料来改善其力学性能,而PBAT基复合材料工业化进程较缓,建议采用熔融共混法时应重点关注PBAT的高黏度对填料分散性的负面影响。PBAT主要通过自然环境中细菌等酶促进的分解作用和热降解等非酶作用进行降解,在降解过程中影响因素较多,尤其是PBAT基复合材料中填料的引入会导致降解机理更为复杂。在改善PBAT基复合材料力学性能的同时,保持其高效的生物降解性能将会是未来研究的重点方向之一。

复合功能菌群对于石油烃降解机理及菌群结构研究

开展了复合功能菌群降解含油固废实验,通过分析二十八烷的降解情况,研究了复合功能菌群对石油烃的降解机理,对降解前后的微生物群落结构及群落演变进行高通量测序分析。结果表明,复合菌群对于石油烃的降解率为81.30%,石油烃在烷烃单加氧酶的作用下被氧化为相应的伯醇,伯醇进一步氧化生成酸后进行β-氧化,每次脱掉两个碳生成乙酰辅酶A进入三羧酸循环,将烷烃完全分解成CO 2和H 2O。降解过程中,一些兼性好氧菌会逐渐成为优势菌。功能微生物菌群中含有丰富的代谢路径,使得微生物菌群对各种复杂有机物具有高效的降解效果。该研究为复合功能菌群应用提供了理论基础和支撑。

硫化纳米零价铁活化过二硫酸盐降解废水中四环素

硫化零价铁(S-nZVI)因其电子传递效率高、选择性好,近年来在水处理领域应用广泛。将S-nZVI与高级氧化技术结合,可发挥材料优异的催化性能,实现对污染物的高效降解。本文以硫脲为硫源制备高活性S-nZVI,构建S-nZVI活化过二硫酸盐(PDS)高级氧化体系实现对四环素(TC)的高效降解。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积(BET)、X射线光电子能谱仪(XPS)等表征方法分析S-nZVI的组成结构和表面形貌,考察硫铁物质的量的比(S/Fe)、硫化时间、S-nZVI投加量、PDS浓度、溶液初始pH和共存离子对TC降解的影响作用,通过活性物种淬灭实验和电子顺磁共振实验(EPR)探究自由基和非自由基活性物质对TC的降解作用,利用液相色谱-质谱联用(LC-MS)分析TC降解的可能路径。结果表明:纳米零价铁(nZVI)经硫化改性后,比表面积增大,Fe和S均匀地分布在材料表面;S/Fe对TC降解的影响作用较小,TC降解率与S-nZVI投加量和PDS浓度呈正相关,但随着硫化时间增加呈现降低趋势;S-nZVI/PDS体系在较宽pH范围(pH=5~9)内均具有较优的TC降解效果;反应溶液中存在不同阴离子时,TC降解率受到不同程度抑制作用,其中HCO_(3)^(-)抑制作用最为显著;当S/Fe为0.028、硫化时间为2h、S-nZVI投加量为1g/L、PDS浓度为2mmolL,不调节初始溶液pH时,反应120min后TC降解率可达94.6%;S-nZVI/PDS体系的活性物种除常见自由基(SO_(4)^(·-)和HO^(·))外,还包括非自由基活性物质Fe(Ⅳ),但Fe(Ⅳ)对TC的降解作用较小;TC降解主要通过特定官能团裂解和开环反应进行,最终氧化降解成CO_(2)和H_(2)O。

溶剂热法合成NiFe_(2)O_(4)纳米颗粒及其光催化降解亚甲基蓝实验

本文以3种溶剂合成了不同形貌特征的尖晶石型NiFe_(2)O_(4)纳米颗粒,并利用紫外-可见分光光度计测试了其对工业标准染料亚甲基蓝(MB)的降解效率。结果表明,使用乙二醇为溶剂合成的NiFe_(2)O_(4)纳米颗粒,催化剂用量为4g·L^(-1)、亚甲基蓝初始浓度为20mg·L^(-1)、pH值为2~4、温度为50℃、H_(2)O_(2)投加量为20mL·L^(-1),在紫外光源照射60min左右时,超过95.4%的亚甲基蓝染料被降解。表征结果表明,使用乙二醇为溶剂合成的NiFe_(2)O_(4)有着轮廓清晰的纺锤体性质,伴随着多孔性以及高透明度,可以有效地对紫外光进行吸收,更快地形成电子-空穴对,对亚甲基蓝进行分解。通过自由基淬灭实验对制备的NiFe_(2)O_(4)纳米粒子的光催化机理进行了研究,并通过重复循环实验研究了制备的NiFe_(2)O_(4)纳米粒子的稳定性。

聚乙醇酸高温降解性能研究及其调控方法

评价聚乙醇酸(PGA)在不同温度和不同pH环境下的降解性能,研究降解过程中PGA的结晶性能、热稳定性的变化,并通过液相色谱-质谱联用分析PGA的降解产物。随后,分别使用聚碳化二胺类抗水解剂HyMax@210和环氧类扩链剂ADR-6488熔融共混改性PGA,研究2种助剂对PGA的熔体流动性、热稳定性、力学性能和降解性能的影响。结果表明:PGA在高温水溶液中的降解性能远优于传统可降解材料,130℃水中10 h降解完全,降解产物主要为乙醇酸三聚体,提高pH值可促进PGA的降解。扩链剂和抗水解剂的存在提高了PGA的热稳定性和力学性能,延缓了PGA的降解速率。

生物可降解合成纤维概述及其在医学领域的应用

医学领域所用材料对生物相容性有较高要求,如生物相容性较差,则易引发毒副作用,影响疗效。生物可降解合成纤维材料具备良好的物理化学性能,且生物相容性优异,原料来源广泛、制备简便,具有广阔的医学应用潜力。鉴于此,概括了生物可降解合成纤维的种类,总结其生物降解原理,并从手术缝合线、伤口敷料、载体骨架、医用纤维纸、医用内支架等方面探讨了生物可降解合成纤维的应用,可为新型医用材料研发提供一定的借鉴。

过硫酸盐高级氧化工艺降解水中嗅味物质的研究进展

近年来,由嗅味物质引发的水污染事件频发,高效去除水中嗅味物质已成为水处理行业面临的挑战之一。高级氧化工艺以其反应速率快和处理效果好,被广泛用于治理含嗅味物质的水体。文章首先阐述了水中嗅味物质的来源及特点,其后根据氧化降解水中嗅味物质过程中起主导作用的自由基种类,介绍了传统高级氧化和基于过硫酸盐的高级氧化工艺的优缺点,重点分析了基于不同活化方式的过硫酸盐高级氧化工艺的研究动态,并探讨了水中嗅味物质的降解特性和机理。最后对过硫酸盐高级氧化工艺去除嗅味物质的未来发展进行了总结和展望,以期为水中嗅味物质的深度处理提供一定的理论基础与技术参考。