填埋场覆盖土微生物好氧/厌氧共代谢降解氯乙烯的特性、贡献度及微生态研究

填埋场已成为氯乙烯污染的重要来源,明晰覆盖层土壤中氯乙烯的降解特性及功能微生物群落组成对氯乙烯污染控制具有重要意义.基于填埋场覆盖土系统开展了典型氯乙烯的好氧/厌氧共代谢降解研究.结果显示,好氧和厌氧条件下CH_(4)均可发生降解,二氯乙烯(DCE)只能在好氧条件下被降解,净降解速率为50μg·h^(-1)·L^(-1);三氯乙烯(TCE)可同时发生好氧共代谢和厌氧共代谢转化,净降解速率分别为38和5μg·h^(-1)·L^(-1);四氯乙烯(PCE)只能发生厌氧共代谢,降解速率为0.77μg·h^(-1)·L^(-1),发现好氧共代谢速率远高于厌氧共代谢速率.构建了覆盖层中氯乙烯的分布模型并评估了CH_(4)及氯乙烯好氧/厌氧共代谢贡献度,CH_(4)好氧和厌氧降解贡献度分别为59%~70%和30%~41%,TCE好氧和厌氧共代谢降解贡献度分别为73%和27%.对氯乙烯厌氧/好氧共代谢降解过程的微生物群落组成及潜在功能菌属进行了分析,发现好氧共代谢中变形菌门Proteobacteria及厌氧共代谢中绿弯菌门Chloroflexi、放线菌门Actinobacteria和硝化螺旋菌门Nitrospirae微生物起重要作用,关键甲烷氧化菌为甲基暖菌属Methylocaldum和甲基杆菌Methylobacter.比较填埋气扩散速率、覆盖土吸附速率及氯乙烯生物降解速率,增大覆盖土对氯乙烯的吸附量,同时通过生物刺激和生物强化手段强化覆盖土对氯乙烯的降解,能缓解填埋气对大气的污染.

MEO/Ce^(4+)电催化体系的蒽醌染料(RB19)降解机理与效果研究

以蒽醌染料活性蓝19(RB19)模拟染料废水,采用Ce^(4+)介体(MEO/Ce^(4+))电催化体系,对RB19进行电催化降解实验.对比了不同催化体系的降解性能,探讨了电流密度值、电解质种类及其浓度、初始Ce^(4+)浓度、初始pH等因素对MEO/Ce^(4+)体系降解RB19的效果,计算了不同降解驱动力的贡献率,并通过分析其氧化性中间物质种类及降解机理,探讨其可能的降解途径.结果表明:①MEO/Ce^(4+)电催化体系中产生的氧化活性物质主要有Ce^(4+)和羟基自由基,在降解RB19过程检测出9类中间态小分子有机物.②MEO/Ce^(4+)电催化体系氧化降解RB19的贡献率构成为:Ce^(4+)的催化氧化作用为主(占52.9%),直接电催化作用次之(占43.6%),羟基自由基的氧化作用最弱(占3.5%).③初始Ce^(4+)浓度对体系的氧化降解能力起决定性作用,电流密度值、电解质种类及其浓度、初始pH是影响体系氧化能力的关键因素.④新型MEO/Ce^(4+)电催化体系最佳反应条件为:电流密度值为228 A·m^(-2),电解质Na2SO4浓度为25 mmol·L^(-1),初始pH值为4和初始Ce^(4+)浓度为50μmol·L^(-1).在此条件下反应50 min,MEO/Ce^(4+)电催化体系对RB19的降解效果优于其他催化体系.其中,MEO/Ce^(4+)电催化体系去除率高达99.1%,是直接电催化(DET)体系去除率(43.2%)的2.3倍;而其降解速率为0.0804 min^(-1),是DET体系降解速率(0.01074 min^(-1))的7.49倍.(5)降解机理为:通过DET快速降解一部分RB19,另一部分R19则由强氧化活性物质Ce^(4+)完成.Ce^(4+)由溶液中的Ce^(3+)在阳极失去电子转化而成.Ce^(4+)快速将RB19氧化分解,最终产物为无机物(CO_(2)和H_(2))和小分子有机物.

真空紫外/紫外/过硫酸盐工艺降解水中全氟辛酸

全氟辛酸(PFOA)是一种水中检出频率较高的全氟和多氟烷基物质,常规水处理工艺难以有效去除。紫外(UV)/过硫酸盐(PDS)工艺对PFOA具有较好的处理效果。相对于传统低压汞灯,新型光源真空UV/UV(VUV/UV)汞灯,可在不增加电能输入下,额外输出185 nm VUV光子有效光解PFOA。因此,采用VUV/UV汞灯驱动UV/PDS工艺具有高效降解PFOA的潜力。选用前期研发的配装VUV/UV汞灯的细管流光反应系统开展研究,通过微量过氧化氢生成法和化学感光剂(尿苷)测定VUV和UV辐照强度分别为1.16×10^(-4)einstein·(m^(2)·s)^(-1)和1.39×10^(-3)einstein·(m^(2)·s)^(-1)。结果表明,相对于单独UV和VUV/UV辐照,PDS的投加会生成SO_(4)^(-)·,进而强化PFOA的降解。由于额外的185 nm VUV光子辐照,VUV/UV/PDS工艺相对于UV/PDS工艺具有明显强化降解作用。当PDS浓度在0~0.9 mmol·L^(-1)时,协同因子(R)均低于1,表明尽管VUV/UV汞灯可强化UV/PDS工艺对PFOA的去除,但PDS和VUV/UV的联用并没有明显的协同作用。PDS浓度的提升会增加SO_(4)^(-)·的生成,强化自由基降解的贡献(18%上升为35%),但同时竞争吸收VUV光子导致PFOA的直接VUV降解作用减弱(82%下降为65%),总体PFOA降解的协同效果有所减弱。以上研究结果表明VUV的加入可强化UV/PDS工艺去除PFOA的效率,为VUV/UV/PDS工艺应用于水中PFOA高效去除提供参考。