限域单原子催化剂制备及其催化湿式氧化性能

采用原位合成法将Ni单原子限域的Ni-N掺杂碳纳米管(NCNT)结构架构建到活性炭(AC)表面制备了Ni-NCNT/AC载体,再利用浸渍法制备了负载金属Ru催化剂(Ru@Ni-NCNT/AC),然后评价了其在催化湿式氧化乙酸过程中总有机碳的去除率。通过SEM、TEM、X射线吸收精细结构光谱(XAFS)、XPS、H_(2)-TPR和一氧化碳-漫反射傅里叶变换红外光谱(CO-DRIFTS)对样品的形貌、结构、元素价态、表面吸附和化学性质进行了表征和分析。此外,采用密度泛函理论计算了O_(2)和乙酸分子在催化剂表面的吸附构型及吸附能。结果表明,Ni单原子作为催化助剂能通过改变基底材料的电子特性促进表面贵金属发挥更高的催化氧化乙酸的活性。在温度250℃、压力6.5 MPa条件下,连续运行240h,乙酸的去除率持续稳定在95%以上,催化剂具有较高活性和良好的稳定性。