飞秒激光脉宽对非绝热耦合分子波包运动的影响研究

利用含时波包法研究了强飞秒泵浦-探测激光场中激光脉宽对非绝热耦合NaI分子波包运动的影响.发现波包的振荡周期随脉宽增长而增大,而振荡幅度随脉宽增长而减小.非绝热效应引起的波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居.脉宽增长,NaI分子的激发概率增大,而解离概率减小.研究表明调节激光场脉宽可实现对波包运动的控制从而控制态布居的选择性分布.研究结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子调控过程提供一定的参考.

飞秒激光参数对非绝热耦合分子态布居的影响

利用含时波包法研究强飞秒泵浦-探测激光场中激光脉宽、波长和场强对非绝热耦合Na I分子各态布居的影响.波包在势能面上做周期性运动,周期约为1 000 fs.延时为200 fs时,波包第一次到达交叉区域分裂成两部分.波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居.脉宽增长,Na I分子的激发概率增大,而解离概率减小.泵浦波长为共振波长318 nm时,激发概率最大.泵浦波长增长,Na I分子的解离概率减小.泵浦场强增大,激发概率增大,但解离概率不变.探测激光波长和场强不影响Na I分子各态布居分布.调节激光场参数可实现对波包运动的控制从而控制态布居的选择性分布.研究结果为实验上实现分子的光控制过程提供参考.

NaI分子在强场作用下的非绝热动力学研究

利用含时量子波包法研究了NaI分子在飞秒激光脉冲场作用下运动到势能面交叉区域的非绝热动力学以及泵浦-探测光电离动力学。根据动力学反射原理,得到了NaI分子在非绝热交叉区域的波包动力学与泵浦-探测光电子能谱之间的对应关系。研究结果给出了NaI分子在强场作用下的非绝热特性。

非绝热电子-离子耦合动力学进展

虽然Born-Oppenheimer近似的运用取得了巨大的成功,但是在非绝热跃迁过程中Born-Oppenheimer近似不再成立,所以需要重点描述电子与核之间的耦合运动。在光物理、光化学、强场物理以及离子碰撞中,非绝热过程极为常见。电子激发是非绝热过程的核心,这些过程与基态和激发态均有密切关系。原则上全量子力学方法可以准确处理非绝热电子–离子耦合,但是目前只局限于两三个原子构成的小体系。严格求解量子力学所需的计算量随着体系的增大而呈指数级增加,因此精确的量子力学处理多原子体系的非绝热过程是非常困难的。近几十年来,国内外多个小组发展了许多不同的方法来研究非绝热过程。本文重点介绍了非绝热混合量子–经典方法,即只对原子核部分的量子力学作经典极限,保留电子的量子效应。常用的混合量子–经典方法包括了Ehrenfest方法、面跳跃方法、杂化方法(即结合了Ehrenfest和面跳跃优点的方法)、基于Wigner转换的刘维尔方法。但是当原子核的量子效应显著时,非绝热动力学必须通过其它更严格的方法处理,比如从头计算多次产生方法。本文希望向刚接触非绝热动力学的同行简洁明了地阐述以上各种方法的基本思想、数值实现过程、优缺点和最新研究进展。

NaI分子的非绝热效应

利用含时波包法研究了NaI分子在飞秒脉冲激光作用下的动力学演化情况.由于受非绝热效应的影响,波包运动到势能面的交叉区域时发生分裂.研究表明:非绝热效应引起的波包分裂是分子解离的根源,而且随着演化时间的增加非绝热效应变得越来越明显.同时,分别采用量子力学和经典力学理论探讨了NaI分子在非绝热过程中的演化规律以及解离概率随脉冲波长的变化关系.