硅铝源对Ni-Pd-La/Hβ催化苯制环己基苯的影响

用不同的硅、铝原料,通过水热晶化法合成Hβ分子筛,再以Hβ分子筛为载体,用浸渍法制备了Ni、Pd、La负载型多功能催化剂。采用XRD、BET、NH_(3)-TPD、HR-TEM等手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化苯(BZ)加氢烷基化制备环己基苯(CHB)。结果表明:相比于用硅溶胶和NaAlO_(2)为硅、铝源经典方法所合成Hβ-3(25)(25代表Si/Al物质的量比为25,下同)制备的催化剂4%Ni-0.2%Pd-3%La/Hβ-3(25)(HAC-3,其中,百分数为金属单质质量与Hβ质量之比,下同),以正硅酸四乙酯和金属铝粉为硅、铝源,所合成Hβ分子筛[Hβ-2(25)]制备的催化剂4%Ni-0.2%Pd-3%La/Hβ-2(25)(HAC-2)对BZ加氢烷基化制备CHB反应具有较高活性和CHB选择性。重复使用过程中HAC-2(25)呈现较好的稳定性。表征分析发现:HAC-2(25)优越性能源自Hβ-2(25)有着较高的比表面积,且铝原子在Hβ-2(25)骨架中分布更均匀。以HAC-2(25)为催化剂、在210℃、2.0 MPa H_(2)条件下反应90 min,BZ转化率可达46.8%,CHB的选择性可达79.6%。催化剂重复使用10次后,活性下降2.0%,表面积炭率只有0.21%。