镓状态对原位合成高硅Ga-ZSM-5的甲醇制芳烃反应性能影响

为解决ZSM-5催化剂上甲醇转化生成芳烃选择性较低的问题,采用乙二胺络合镓离子的方法原位合成了高硅Ga-ZSM-5沸石催化剂。通过XRD、SEM、物理吸附-脱附、XPS、ICP等手段对其进行表征,并采用固定床反应器进行催化甲醇制芳烃反应性能评价。结果表明:原位合成引入Ga对ZSM-5孔结构影响较小,对酸性质影响较大;催化剂表面的镓物种由相对摩尔分数为44%~56%的骨架Ga、26%~34%的非骨架Ga和少量游离态Ga_(2)O_(3)组成;Ga的引入显著提升了ZSM-5催化剂的甲醇芳构化反应活性和苯、甲苯选择性;在压力0.1 MPa、温度450℃、质量空速2 h^(-1)的条件下,Ga质量分数0.5%制备的Ga-ZSM-5催化剂在反应时间380 h内甲醇转化率均高于99.9%,具有高稳定性和高芳烃选择性,甲醇制芳烃反应催化性能最佳。