Fe、N共掺杂原子级分散Fe-g-C_(3)N_(4)催化剂活化过硫酸盐降解亚甲基蓝的机制

采用煅烧法制备了一种将孤立的Fe单原子和Fe团簇共同锚定在g-C3N4骨架上的原子级分散的催化剂Fe-g-C_(3)N_(4)(600).通过球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)对材料进行表征分析,证明了Fe单原子成功锚定在载体表面.该催化剂在非均相活化过硫酸盐(PMS)催化降解亚甲基蓝中表现出高活性和高稳定性.实验分析表明,Fe单原子比Fe团簇具有更高的催化活性,同时,N与孤立Fe原子形成的配位位点(Fe-N_(x))是PMS活化的最主要活性中心. Fe-N_(x)反应位点可以直接激活PMS产生高价铁氧化物,这是亚甲基蓝高效降解的关键.此外,Fe-g-C_(3)N_(4)(600)在湖水和自来水水源中对亚甲基蓝降解也展现出了卓越的催化效果,且当水源水为湖水时,亚甲基蓝的降解效率最高.本工作证明了Fe-g-C_(3)N_(4)(600)/PMS体系能高效地降解被污染水体中的亚甲基蓝,且具有较好的应用潜力.