铜纳米粒子负载的石墨相氮化碳的制备及其光催化还原铀

采用熔盐法和化学还原法分别制备了高分散性石墨相氮化碳(WSGCN)和铜纳米粒子负载的高分散性石墨相氮化碳(Cu-WSGCN)复合材料。使用傅里叶变换红外光谱仪、X射线衍射仪、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱、光致发光光谱等表征方法,分析光催化剂的化学结构及光电性能。结果表明,与WSGCN相比,Cu-WSGCN复合材料的光吸收范围更大,带隙更窄;铜纳米粒子与WSGCN界面存在肖特基势垒,促进了电荷的传递和光生载流子的分离,从而提高了光催化能力。当铜纳米粒子质量分数为1%时,Cu-WSGCN复合材料的铀去除率最高,为81.07%。经过三次光催化还原铀循环实验后,1%Cu-WSGCN对铀的去除率仍然可以达到75.96%。本项研究为开发高效光催化去除铀的新型材料提供了有益的参考。

花状钛酸/石墨相氮化碳复合光催化剂的制备及其性能

光催化是一种绿色环保的污染物去除方法,但高色度印染废水由于其色度高、透光率差的原因,限制了光催化方法在该领域中的应用。本研究通过简易的水热法制备花状钛酸/石墨相氮化碳(FT/g-C_(3)N_(4))复合光催化剂。通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等表征了FT与g-C_(3)N_(4)异质结的成功构建。采用吸附-可见光催化联用法研究了复合光催化剂的性能。结果表明:FT/g-C_(3)N_(4)对高色度亚甲基蓝溶液的去除率达到96%,分别是g-C_(3)N_(4)和P25型二氧化钛(TiO_(2))的8.3倍和47.9倍。此外,FT/g-C_(3)N_(4)的协同作用,显著增大了样品的比表面积、可见光的吸收能力、光催化活性位点的数量和光生载流子的分离,有利于FT/g-C_(3)N_(4)吸附-可见光催化性能的提升。

介孔石墨相氮化碳载银光催化抗菌性能研究

以氯化铵为气泡模板,三聚氰胺为石墨相氮化碳前驱体,采用光沉积法构筑介孔石墨相氮化碳载银(Ag)(m-g-C_3N_4/Ag)催化剂。并对m-g-C_3N_4/Ag的晶体结构、化学组成和形貌进行表征。考察了Ag含量对m-gC_3N_4/Ag光降解性能和抗菌性能的影响。研究结果表明,制得的m-g-C_3N_4/Ag具有介孔结构,随着催化剂中Ag含量的增多,光降解能力明显提升,Ag浓度为160mg/g的m-g-C_3N_4/Ag对甲基橙(MO)的降解效果最好,在降解35min条件下,最高降解率为82%。m-g-C_3N_4/Ag对铜绿假单胞菌的抗菌效果优于对大肠杆菌的抗菌效果。

硫掺杂改性氮化碳可见光催化去除抗生素抗性菌

利用热聚合法制备不同比例的硫掺杂类石墨相氮化碳(SCN),通过扫描电镜(SEM)、X-射线光电子能谱仪(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对其结构、元素组成和光化学特征进行表征。以抗生素抗性菌E.coli K-12 MG1655为模型菌,研究不同比例SCN在可见光照射下对抗性菌的去除效能和机理。结果表明,硫掺杂质量分数为12.0%时SCN的光催化性能最优,并在可见光催化下对抗生素抗性菌灭活率最高;随着光照强度的增加SCN对抗性菌灭活率提高,在催化剂投加浓度为0.5 g·L^(-1)时SCN对抗性菌的灭活率最高,且可重复利用性好。SCN对抗生素抗性菌的灭活主要通过释放空穴(h^(+))、光生电子(e^(-))、过氧化氢(H_(2) O_(2))和超氧自由基(·O-2)等活性物种来对细胞壁和细胞膜造成损伤,并进一步引起其细胞蛋白质、脂质和多糖结构发生改变。

高选择性H_(2)O_(2)光合成:Ba原子注入面内高度有序结晶结构的g-C_(3)N_(4)纳米棒

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的绿色氧化剂,在医疗、军工、食品和绿色化学合成等领域有着广泛应用.然而,传统蒽醌法合成H_(2)O_(2)存在能耗高、污染严重等问题.光催化合成H_(2)O_(2)技术,利用来源丰富的太阳能实现氧气的两电子还原,被认为是替代蒽醌工艺的理想方案.石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))因具有成本低、化学性质稳定和电子结构易调等优点,在光催化合成H_(2)O_(2)方面展现出很大潜力.但传统g-C_(3)N_(4)的面内结晶度低,且对两电子氧还原反应的选择性差,这极大地限制了其光合成H_(2)O_(2)效率.为解决这一难题,本文合理设计了一种新策略:将钡(Ba)原子注入面内高度有序结晶结构的g-C_(3)N_(4)纳米棒(BI-CN),在增强g-C_(3)N_(4)的面内结晶度的同时,进一步提高其对两电子氧还原反应的选择性.本文采用BaCl2诱导的面内聚合策略,实现了Ba原子注入的面内高度有序结晶结构g-C_(3)N_(4)纳米棒的可控合成.在合成过程中,三聚氰胺分子选择性地吸附在BaCl2的(200)晶面,并与暴露在BaCl2表面的Ba原子形成Ba-N键.这种强相互作用诱导了三嗪结构单元的定向富集和聚合,从而形成面内有序结晶结构的g-C_(3)N_(4)结构.同时,Ba原子通过Ba-N键稳定地锚定在g-C_(3)N_(4)结构中,构建了Ba原子注入的面内高度有序结晶结构的g-C_(3)N_(4)纳米棒.实验和理论计算结果表明,由于Ba原子和N原子的电负性差异,电子从Ba原子迁移到N原子,形成缺电子的Ba活性位点.注入的Ba原子起到正电荷中心的作用,氧气分子以Pauling构型稳定地吸附在Ba原子上,该吸附构型使得O-O键不易断裂并增强了*OOH中间体的稳定性,从而抑制了四电子氧还原生成水的反应,有效地提高了两电子氧还原的选择性,最终实现高效的光催化H_(2)O_(2)合成.其中,最优的BI-CN3(三聚氰胺和BaCl2质量比为9:2)光催化生成H_(2)O_(2)的速率达到353μmol L^(-1) h^(-1),是原始g-C_(3)N_(4)的6.1倍,且表现出良好的光催化循环使用性能.同时,BI-CN3光催化剂表现出更强的表面光电压信号、光电流信号以及更低的荧光强度,表明其具有更强的光生电荷分离和迁移效率.综上,本文不仅为构建具有面内高结晶度和原子级活性位点的g-C_(3)N_(4)光催化剂提供了一种新策略,还为提高两电子氧还原反应的选择性提供了新思路,可为光催化H_(2)O_(2)的高效、绿色合成提供了参考.

石墨相氮化碳材料在样品前处理中的研究进展

作为一种新型非金属材料,石墨相氮化碳以其独特的优点,如简单的制备方法、优良的化学及热稳定性、良好的生物兼容性和无毒性等,受到越来越多的关注。石墨相氮化碳及其复合材料目前已被广泛应用于电催化、光催化、生物成像等领域。由于具有大的比表面积,同时又是富电子的疏水材料,石墨相氮化碳相关材料被认为是一种理想的样品前处理吸附剂。该文探讨了近年来石墨相氮化碳及其复合材料作为固相萃取、分散固相萃取、磁性固相萃取、固相微萃取吸附剂在样品前处理中的应用,并对未来的发展趋势和应用前景进行了展望,以期为相关领域的研究提供帮助。

水体离子强度、pH值和腐殖酸浓度对石墨相氮化碳沉降的影响

为解决农业环境中石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))的风险评估、污染预测等问题,该研究以g-C_(3)N_(4)为研究对象,通过室内沉降试验、沉降模型计算、DLVO(Derjaguine Landaue Verweye Overbeek)理论计算相结合的研究方法,考察离子强度(Ionic Strength,IS)、pH值和腐殖酸(Humic Acid,HA)3种典型水环境因素对g-C_(3)N_(4)沉降与分散稳定性的影响。研究结果表明,g-C_(3)N_(4)的沉降随水环境IS升高而明显增强,IS由0上升至50.0 mmol/L,360 min后g-C_(3)N_(4)悬液的终点标准化浓度(C/C0)由0.86变为0.58。水环境pH值变化对g-C_(3)N_(4)沉降与分散稳定性影响较小,pH值由2上升至4,360 min后g-C_(3)N_(4)悬液的终点C/C0由0.63变为0.57;而pH值由4上升至10,360 min后g-C_(3)N_(4)悬液的终点C/C0由0.57变为0.78。水环境中HA的存在能够增强g-C_(3)N_(4)的分散稳定性,HA浓度由0提升至10.0 mg/L,360 min后g-C_(3)N_(4)悬液的终点C/C0由0.60变为0.91。一阶动力学沉降模型能够有效模拟水体中g-C_(3)N_(4)的沉降动力学曲线,DLVO理论的计算结果能够反映出不同条件下g-C_(3)N_(4)颗粒间的势能分布。研究结果对于准确分析评估农业环境中g-C_(3)N_(4)的环境风险和生态安全具有重要意义。

用功能梯度化弹性体复合材料作微波屏蔽介质

高能微波和射频电磁(EM)辐射会通过EM干扰(EMI)对敏感电子设备的性能造成不利影响,因而在快速发展的现代电子设备行业备受关注。为消除此干扰,在研发宽频范围、低密度和高屈挠性、高EMI屏蔽效能(EMI SE)的EMI屏蔽材料方面已做了大量的工作。由于吸收体中存在介电和/或磁损耗,因而会发生微波能量的衰减。其中,由聚合物/橡胶基体与导电填料组成的复合材料由于其优异的屏蔽性能而受到高度关注。已对以碳纳米材料如碳纳米管、纳米胶囊、石墨烯等或金属/金属氧化物为基的各种填料用作EMI屏蔽材料进行了研究。其中,磁性材料如Fe/铁氧体由于Snoek极限值低,因而在千兆赫频率段显示出低的EMI SE。为了获得宽频带范围内高EMI SE,填料的结构与组成改性备受关注。比如有报道用四乙氧基硅烷官能化羰基铁粒子以获取高分散性和高EMI SE。也研究了用碳纳米材料(石墨烯、碳纳米管等)和Fe粒子为填料的复合材料的EMI SE性能。但是,关于铁粒子/弹性体复合材料中填料浓度梯度化对EMI SE影响的研究的还不够细致。

PMS光催化体系降解POPs的研究进展和展望

由于含有持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs)的废水排放增加,而传统污水处理技术对POPs基本不具备处理能力,因此造成了极大的环境污染.与传统的光催化技术相比,过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)光催化体系由于增加了新的活性氧硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·),且能够促进羟基自由基(·OH)的产生,成为处理POPs的一种有效方法.基于此,本文综述了金属氧化物及非金属催化剂类石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))分别与PMS联用在降解POPs领域的研究现状,在分析他人研究结果的基础上,对PMS光催化体系的研究方向和重点进行展望.