高放玻璃固化体浸出行为的机器学习预测模型研究

高放玻璃固化体在长时间深地质处置下与地下水接触,导致放射性核素浸出,因此其浸出行为的预测对提升高放核废物固化安全至关重要。本研究采用人工神经网络(ANN)、卷积神经网络(CNN)和时序卷积网络(TCN)三种机器学习模型结合ALTGLASS数据库,对玻璃固化体浸出行为预测模型进行训练和测试。研究结果表明,TCN和ANN模型分别对玻璃固化体中的部分元素表现出较好的预测准确性,而CNN对于玻璃固化体元素浸出行为预测适用性较差。对Cr、Si、Li、B、Al、Mg、Ca元素的浸出行为预测上,TCN模型表现出最高的准确性。K、Na、Fe和Mo元素浸出行为的预测,则是ANN模型预测吻合度最优。根据研究结果,TCN和ANN浸出模型结合能较好地预测玻璃固化体的浸出行为。本研究为高放玻璃固化体服役过程中化学稳定性的预测提供了新的技术方法。

90－19／U模拟高放玻璃固化体的浸出特性评价

采用动态及静态浸泡法，研究了浸泡温度、流速和浸泡剂对模拟高放玻璃固化体９Ｏ－１９／Ｕ的浸出影响，对固化体的浸出特性进行了评价。实验发现，浸泡温度对浸出的影响十分明显；固化体的浸出随流速的增加而增加。实验结果表明，９Ｏ－１９／Ｕ模拟高放玻璃固化体是一种比较好的玻璃固化体形式。

模拟高放玻璃固化体在多重介质下的腐蚀行为

考察了模拟高放玻璃固化体在多重介质下关键元素的浸出和玻璃表面的腐蚀行为。在90℃下,北山二长花岗岩、高庙子膨润土和北山地下水按一定质量比加入微型反应釜中,将玻璃片放入膨润土中,反应从7 d持续至720 d。利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)/电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)分析溶液中元素的浸出浓度。采用扫描电子显微镜和电子能谱分析玻璃断面的形貌和腐蚀界面的元素分布。结果表明,玻璃体腐蚀实验180 d后,各元素的浸出浓度趋近饱和。玻璃的腐蚀在初期较为缓慢,90 d后在玻璃表面有明显的腐蚀层形成。实验360 d后,玻璃表面发生非均匀腐蚀,在断面形成楔形的腐蚀区域。在多重介质下,玻璃体的平均腐蚀速率为0.4μm/d。

模拟高放玻璃体在高温湿气中的蚀变行为

模拟地下水穿透地质处置多重屏障情形下,地下水会以高温蒸气的形式与高放玻璃体发生反应,加速玻璃体的蚀变。采用纯水和特定的盐溶液作为浸泡剂以控制体系的相对湿度分别在100%和90%左右。模拟高放玻璃体样片用聚四氟乙烯线悬挂在浸泡剂上方并在低氧箱中平衡,分别在120 ℃和150 ℃的干燥箱内反应。通过测试浸泡液中各元素的浓度和分析玻璃体表面的腐蚀产物,以表征玻璃的蚀变速率。实验发现,温度对玻璃腐蚀的影响最为明显,湿度的影响较弱。玻璃体中大多数元素在150 ℃下的浸出速率高于120 ℃下的浸出速率2~3个数量级。90 d时,玻璃体在150 ℃下已观察到显著的腐蚀。900 d后,150 ℃下玻璃体已基本完全腐蚀;而在120 ℃下的玻璃腐蚀程度很小,900 d时腐蚀厚度仍小于50 μm。150 ℃时随着腐蚀的发生,玻璃表面的SiO 2腐蚀层逐渐形成以钙的硅酸盐为主的二次矿相。

反向气相色谱技术对模拟高放玻璃的比表面积研究

准确测定高放玻璃的比表面积对评估高放玻璃的腐蚀速度和核素的释放速率极为重要。本研究首次将反向气相色谱技术用于模拟高放玻璃腐蚀过程的比表面积研究。研究结果表明,玻璃比表面积随时间的变化曲线分为线性快速增加阶段、中间过渡阶段、缓慢增加平台阶段,玻璃腐蚀后最终的比表面积取决于玻璃与地下水的相对量的比例,浸泡的地下水相对量增加,则最终腐蚀后的玻璃的比表面积相应增加,玻璃/地下水体表比(S/V)为1500、3000、6000m-1时对应的最终比表面积分别是未浸泡玻璃比表面积的100、50、10倍,玻璃腐蚀后表面呈非均匀形貌。首次用壬烷在玻璃腐蚀表面的非可逆吸附量定量评估了其表面的非均匀性,150和90℃下玻璃浸泡后微观非均匀形貌的比例达到20%～40%。

高放玻璃固化体深地质处置过程中溶解机理分析与计算

对高放玻璃固化体在地质处置过程中由于地下水的侵蚀而导致玻璃体溶解的溶解机理进行了分析,利用水解反应动力学模型对不同温度、不同pH条件下的玻璃固化体溶解速率进行了计算。计算结果表明：玻璃在酸性或高温情况下溶解速率较大,60℃、pH值6时平均溶解速率在0.35 g/a左右,120℃、pH值8.5时平均溶解速率在0.8 g/a左右;在100万年这个时间尺度上,120℃、pH值8.5时玻璃的最大溶解量是80%。考虑到地下处置库中温度一般要低于60℃,地下水的pH值范围在6-10,所以最保守估计100万年玻璃固化体的溶解侵蚀分数不大于50%。

高放玻璃固化体化学稳定性研究进展

本文介绍了各国关于高放玻璃固化体化学稳定性的研究,总结了关于高放玻璃固化体化学稳定性的研究成果。关于高放玻璃固化体析晶行为的研究侧重于温度和组成对析晶行为的影响,研究方法多采用不同的热处理方式,主要是恒温热处理和模拟高放玻璃大罐中心温度下降曲线两种方式。研究晶体对高放玻璃固化体化学稳定性影响研究多采用产品一致性检验(PCT)法。

高放玻璃多重屏障介质多因素耦合处置方法研究

地下水透过多重屏障介质与高放玻璃固化体直接接触后,放射性核素会从固化体中释放,因此成为高放废物处置库安全评价的源项。为更精确地预测玻璃固化体长期处置行为,本文考察了围岩、回填材料等因素对模拟高放玻璃固化体中各关键元素浸出的影响,实验处置温度为90℃,模拟高放玻璃固化体依据德国配方制备。结果表明,围岩对玻璃体中不同元素的阻滞作用有所差异。B、Re和U的浸出浓度在二长花岗岩中最大;膨润土含水量高时,玻璃体中元素释出量大;而含水量低时,释出量小;在膨润土中添加5%的素玻璃粉,对玻璃的腐蚀有抑制作用。

围岩水中玻璃体关键元素动态浸出特性研究

为了获得地下水侵入深部围岩裂隙所致高放玻璃固化体核素释出与迁移参数的变化规律,本研究以高放玻璃固化体中核素在石英石水岩饱和水中的迁移行为为研究对象,开展了动态浸出试验,重点分析研究了元素B、Re和Si在浸出液中的浓度变化以及玻璃的腐蚀情况。结果显示,动态浸出试验150 d后,离子浓度均随反应时间的增加而增大。反应温度为90℃时,地质处置库中流速为40 L/(m^(2)·a)的石英石水岩饱和水中,玻璃柱的腐蚀速率为540 nm/a,3000年后,长1350 mm、直径440 mm、质量400 kg、表面积17 m^(2)的玻璃柱腐蚀深度为1.62 mm,B、Re和Si分别释出元素总含量的12.24%、10.41%和0.18%。

浅谈高放废液玻璃固化工程设备安装施工管理

在高放废液玻璃固化工程中工艺是核心,而工艺的核心是工艺设备。在建安施工阶段,工艺设备的施工处于决定性的位置,对后续的安装施工具有重要影响,只有先进行设备安装就位,才能进行后续的管道、电气、仪控和辅助系统等的施工。高放废液玻璃固化工程由于工程项目自身的特点以及现场条件、环境的特殊性,影响设备安装的因素较多,增大了施工难度。本文主要根据参与该工程的施工管理经历,阐述了设备安装施工管理体会。

芬代表团参观苏一前军用放化工厂

【英国《国际核工程》1991年1月号第18页报道】芬兰的一个代表团于1990年10月初访问了苏联的车里雅宾斯克地区的核武器生产中心,以下是其访问记的摘译。