90－19／U模拟高放玻璃固化体的浸出特性评价

采用动态及静态浸泡法，研究了浸泡温度、流速和浸泡剂对模拟高放玻璃固化体９Ｏ－１９／Ｕ的浸出影响，对固化体的浸出特性进行了评价。实验发现，浸泡温度对浸出的影响十分明显；固化体的浸出随流速的增加而增加。实验结果表明，９Ｏ－１９／Ｕ模拟高放玻璃固化体是一种比较好的玻璃固化体形式。

模拟高放玻璃固化体在多重介质下的腐蚀行为

考察了模拟高放玻璃固化体在多重介质下关键元素的浸出和玻璃表面的腐蚀行为。在90℃下,北山二长花岗岩、高庙子膨润土和北山地下水按一定质量比加入微型反应釜中,将玻璃片放入膨润土中,反应从7 d持续至720 d。利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)/电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)分析溶液中元素的浸出浓度。采用扫描电子显微镜和电子能谱分析玻璃断面的形貌和腐蚀界面的元素分布。结果表明,玻璃体腐蚀实验180 d后,各元素的浸出浓度趋近饱和。玻璃的腐蚀在初期较为缓慢,90 d后在玻璃表面有明显的腐蚀层形成。实验360 d后,玻璃表面发生非均匀腐蚀,在断面形成楔形的腐蚀区域。在多重介质下,玻璃体的平均腐蚀速率为0.4μm/d。

高放玻璃固化体深地质处置过程中溶解机理分析与计算

对高放玻璃固化体在地质处置过程中由于地下水的侵蚀而导致玻璃体溶解的溶解机理进行了分析,利用水解反应动力学模型对不同温度、不同pH条件下的玻璃固化体溶解速率进行了计算。计算结果表明：玻璃在酸性或高温情况下溶解速率较大,60℃、pH值6时平均溶解速率在0.35 g/a左右,120℃、pH值8.5时平均溶解速率在0.8 g/a左右;在100万年这个时间尺度上,120℃、pH值8.5时玻璃的最大溶解量是80%。考虑到地下处置库中温度一般要低于60℃,地下水的pH值范围在6-10,所以最保守估计100万年玻璃固化体的溶解侵蚀分数不大于50%。

高放玻璃固化体化学稳定性研究进展

本文介绍了各国关于高放玻璃固化体化学稳定性的研究,总结了关于高放玻璃固化体化学稳定性的研究成果。关于高放玻璃固化体析晶行为的研究侧重于温度和组成对析晶行为的影响,研究方法多采用不同的热处理方式,主要是恒温热处理和模拟高放玻璃大罐中心温度下降曲线两种方式。研究晶体对高放玻璃固化体化学稳定性影响研究多采用产品一致性检验(PCT)法。

高放玻璃固化体浸出行为的机器学习预测模型研究

高放玻璃固化体在长时间深地质处置下与地下水接触,导致放射性核素浸出,因此其浸出行为的预测对提升高放核废物固化安全至关重要。本研究采用人工神经网络(ANN)、卷积神经网络(CNN)和时序卷积网络(TCN)三种机器学习模型结合ALTGLASS数据库,对玻璃固化体浸出行为预测模型进行训练和测试。研究结果表明,TCN和ANN模型分别对玻璃固化体中的部分元素表现出较好的预测准确性,而CNN对于玻璃固化体元素浸出行为预测适用性较差。对Cr、Si、Li、B、Al、Mg、Ca元素的浸出行为预测上,TCN模型表现出最高的准确性。K、Na、Fe和Mo元素浸出行为的预测,则是ANN模型预测吻合度最优。根据研究结果,TCN和ANN浸出模型结合能较好地预测玻璃固化体的浸出行为。本研究为高放玻璃固化体服役过程中化学稳定性的预测提供了新的技术方法。

围岩水中玻璃体关键元素动态浸出特性研究

为了获得地下水侵入深部围岩裂隙所致高放玻璃固化体核素释出与迁移参数的变化规律,本研究以高放玻璃固化体中核素在石英石水岩饱和水中的迁移行为为研究对象,开展了动态浸出试验,重点分析研究了元素B、Re和Si在浸出液中的浓度变化以及玻璃的腐蚀情况。结果显示,动态浸出试验150 d后,离子浓度均随反应时间的增加而增大。反应温度为90℃时,地质处置库中流速为40 L/(m^(2)·a)的石英石水岩饱和水中,玻璃柱的腐蚀速率为540 nm/a,3000年后,长1350 mm、直径440 mm、质量400 kg、表面积17 m^(2)的玻璃柱腐蚀深度为1.62 mm,B、Re和Si分别释出元素总含量的12.24%、10.41%和0.18%。

高放玻璃多重屏障介质多因素耦合处置方法研究

地下水透过多重屏障介质与高放玻璃固化体直接接触后,放射性核素会从固化体中释放,因此成为高放废物处置库安全评价的源项。为更精确地预测玻璃固化体长期处置行为,本文考察了围岩、回填材料等因素对模拟高放玻璃固化体中各关键元素浸出的影响,实验处置温度为90℃,模拟高放玻璃固化体依据德国配方制备。结果表明,围岩对玻璃体中不同元素的阻滞作用有所差异。B、Re和U的浸出浓度在二长花岗岩中最大;膨润土含水量高时,玻璃体中元素释出量大;而含水量低时,释出量小;在膨润土中添加5%的素玻璃粉,对玻璃的腐蚀有抑制作用。