SSZ-13分子筛快速合成及其在SCR催化剂中的应用

采用快速合成法,引入促进剂,160℃晶化7 h制备形貌规整、结晶度高的微米级SSZ-13分子筛,考察其铜基分子筛催化剂高温水热老化、硫老化和碳氢老化前后的性能。结果表明,水热晶化(6~7)h是SSZ-13分子筛快速合成的关键时期,新鲜样Cu/SSZ-13-f的NOx起燃温度T_(50)=145℃,活性温度窗口T_(90)=(180~550)℃。高温水汽环境驱动下铜物种脱离分子筛交换位迁移聚集生长成氧化铜簇,导致高温性能明显劣化。硫中毒形成的硫酸盐/亚硫酸盐随着温度升高而分解,Cu/SSZ-13-s在达到活性温度窗口(250~325)℃后,催化活性逐渐恢复并在450℃后接近新鲜样。碳氢化合物对该催化剂影响较低,Cu/SSZ-13-hc的T_(50)=155℃、T_(90)=(165~525)℃,催化活性没有明显劣化。发动机台架测试结果显示,自制SCR样件在WHSC和WHTC循环工况下NOx排放量分别为0.19 g·(kW·h)^(-1)和0.23 g·(kW·h)^(-1),满足GB17691-2018相关限值要求。

不同Cu交换分子筛脱除柴油机尾气中的NO_x

以BEA、ZSM-5和SAPO-34分子筛为载体,采用离子交换法制备了用于柴油机尾气中氨选择性催化还原(NH3-SCR)NOx的Cu改性分子筛催化剂。采用XRF、ICP、H2-TPR、和NH3-TPD等表征对催化剂样品的理化特性进行了分析。结果表明,分子筛类型影响铜交换量和铜物种的存在状态。借助H2-TPR和UV-Vis分析可以清晰地看出,在不同类型的分子筛上Cu的还原能力和配位环境明显不同。铜元素引入后,3类分子筛的SCR活性都有明显的改善。3种Cu-交换分子筛的抗高温水热老化能力却明显不同:老化的Cu-SAPO-34依然保持良好脱硝性能而老化的Cu-ZSM-5严重失活。