高熵烧绿石(La_(1/6)Pr_(1/6)Nd_(1/6)Sm_(1/6)Eu_(1/6)Gd_(1/6))_(2)Zr_(2)O_(7)固化锕系核素的结构和化学稳定性研究

高熵陶瓷(HECs)具有优异的相稳定性和化学稳定性,是一种潜在的高放废物固化基材。本文设计了一种高熵稀土锆酸盐烧绿石固化基材(La_(1/6)Pr_(1/6)Nd_(1/6)Sm_(1/6)Eu_(1/6)Gd_(1/6))_(2)Zr_(2)O_(7),用镧系元素铈(Ce)模拟放射性的锕系核素,采用高温固相法成功制备了一系列固化Ce^(4+)的(La_(1/6)Pr_(1/6)Nd_(1/6)Sm_(1/6)Eu_(1/6)Gd_(1/6))2(Zr_(1-X)Ce_(X))_(2)O_(7)(0≤X≤0.5)陶瓷固化体,并对固化体的物相组成、微观结构、微观形貌、抗浸出性能进行了测试。结果表明:所有模拟核素皆均匀地固溶进晶体结构中;随着CeO_(2)含量增加,晶体结构由有序烧绿石结构转变为缺陷萤石结构;Ce元素归一化浸出率处于10^(-7)~10^(-6) g·m^(-2)·d^(-1),表现出优异的化学稳定性。