黑碳-硫酸盐混合气溶胶的辐射特性分析

利用Mie散射理论、外混合模型、均匀球模型和分层球模型,分析考察了黑碳和硫酸盐的混合气溶胶粒子在内外混合状态下的辐射特性和混合方式、容积含量和粒径对辐射特性的影响。结果表明,单次散射反照率和吸收效率因子对黑碳含量和混合方式很敏感,非对称因子和散射效率因子对两者的变化较敏感,消光系数(消光效率因子)对两者的变化不敏感。均匀混合的吸收最大,壳-核模型次之,外混合的吸收最小。壳-核模型中黑碳为核的分层球模型的吸收大于黑碳为壳的分层球模型。小粒子的辐射特性对粒径的变化很敏感,大粒子的辐射特性对粒径的变化不是很敏感。

光化学氧化对深圳市含黑碳气溶胶混合态和光吸收的影响

于2021年2月在深圳开展了含黑碳气溶胶混合态和光学性质的测量,结合奇氧数(Ox)的同步分析,以探究光化学氧化对城市大气中含黑碳气溶胶包裹物、形貌与光吸收能力的影响.结果表明:观测期间黑碳颗粒群平均相对包裹物量(包裹物与黑碳核质量比,MR)平均值为4.3±0.7,有效密度平均值为(1.35±0.10)g/cm^(3),整体颗粒群形貌为球形的观测时段占比为70%,表明深圳城市点含黑碳气溶胶主要为中等不规则形貌的内部混合态颗粒.光化学氧化在含黑碳气溶胶混合态演变过程中起到重要作用.随着Ox的增加,颗粒群平均MR增幅约为38%,平均有效密度从1.32g/cm^(3)增至1.44g/cm^(3),动力学形状因子从1.05递减至1.00,表明光化学氧化过程促使非黑碳组分累积并使颗粒趋向于形成更致密的核壳球形.此外,Ox增加过程中,吸光增强(Eabs)增幅约为20%,增长速率为0.002/10-9,表明光化学氧化对城市点含黑碳气溶胶光吸收起到关键的驱动作用.

硫酸盐和黑碳气溶胶影响南海夏季风爆发的数值模拟研究

硫酸盐气溶胶(SO_4^(2-))和黑碳气溶胶(BC)可以通过散射或吸收太阳辐射改变地气系统能量收支,进而引起局地热力和云过程变化乃至大气环流的调整而影响气候系统。南海夏季风(SCSSM)作为东亚夏季风的子系统之一,与东亚大气环流和降水有着重要的相互影响。前人对SO_4^(2-)和BC对东亚副热带季风已有详细研究,但对SO_4^(2-)和BC影响南海夏季风的机制研究较少。本研究利用CESM(The Community Earth System Model)模式CAM5.1模块模拟研究了SO_4^(2-)和BC对南海—华南经向海陆热力差异、中南半岛对流、西太平洋副热带高压(西太副高)断裂以及南海夏季风爆发的影响,重点探讨了气溶胶影响SCSSM爆发的动力和热力机制。模拟试验结果表明,SO_4^(2-)和BC均有利于中南半岛对流层整层大气稳定性增强,引发了中南半岛上空的下沉气流异常,动力上抑制了中南半岛对流,分别使得春末夏初时副高带断裂时间推迟了2候和1候。同时,热力上SO_4^(2-)(BC)又推迟(提前)了春季经向海陆温差逆转时间。综合而言,SO_4^(2-)一致的动力和热力效应使得SCSSM爆发推迟了1候。而BC对SCSSM爆发基本无影响,可能是由于BC相反的动力和热力效应。

CAM3.0模式中黑碳及硫酸盐气溶胶浓度变化对东亚春季气候的影响研究

本文采用CAM3.0模式研究东亚地区各种气溶胶浓度增加后对于东亚春季各气候要素,尤其是对降水和春季风场的影响。在模式中通过分别对区域(20～50°N,100～150°E)内黑碳气溶胶浓度单独加倍、硫酸盐气溶胶浓度单独加倍、两种气溶胶浓度同时加倍的实验方法,探讨不同气溶胶浓度变化在东亚春季气候变化中的具体作用。结果表明:在春季,3种气溶胶浓度增加方式都使得东亚地区表现出降水中南部减少北部增加,低层大气西南风异常以及地面温度南部增加北部减少。通过对110～120°E的断面分析发现,硫酸盐与黑碳气溶胶在春季首先影响约800 hPa以上大气的温度并通过不同的动力机制影响东亚地区的风场,风场的改变进而导致了云量和降水在东亚北方地区增多而中南部地区减少,并最终使得地面温度表现出东亚中南部地区增温而北方地区相对降温的特征。

中国区域气溶胶对东亚夏季风的可能影响(Ⅱ)：黑碳气溶胶及其与硫酸盐气溶胶的综合影响

利用NCAR的新一代GCMCAM3.0模式耦合一个气溶胶同化系统,研究了中国区域黑碳气溶胶的直接气候效应。结果显示,中国区域黑碳气溶胶引起全球平均辐射强迫为0.13W/m2,导致除了青藏高原和广西以外的中国大部分地区降温,其中东北、四川和内蒙古中北部降温最显著。由此造成海陆温差缩小,气压差降低,从而总体上使东亚夏季风减弱。但与硫酸盐气溶胶的影响相比,黑碳气溶胶使季风减弱的程度较小,长江中下游地区的降水有所增加。黑碳气溶胶加强了中国东南部地区的对流活动,这与硫酸盐气溶胶的作用相反。同时,探讨了中国区域硫酸盐和黑碳气溶胶的综合直接气候效应。结果表明,硫酸盐和黑碳气溶胶的综合作用与仅有硫酸盐气溶胶的情形十分相似,降水变化的区域也和硫酸盐的保持一致。

夏季硫酸盐和黑碳气溶胶对中国云特性的影响

利用WRF-Chem(Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry)模式研究2006年8月1日—9月1日中国区域硫酸盐和黑碳气溶胶对云特性的影响。模式验证利用了卫星和地面观测的气象要素、化学物质浓度、气溶胶光学特性和云微物理特性。模式性能评估表明该模式能较好地抓住气象要素(温度、降水、相对湿度和风速)的量级和空间分布特征。通过与地面观测和MODIS卫星数据对比发现,尽管模式模拟还存在偏差,但还是能较好模拟出气溶胶物种的地表浓度、气溶胶光学厚度(AOD)、云光学厚度(COD)、云量(CLDF)、云顶云滴有效半径(CER)和云水路径(LWP)。通过两个敏感性试验(分别增加二氧化硫和黑碳排放量至控制试验排放的3倍)与控制试验的对比发现硫酸盐比黑碳更易成为云凝结核,在中国东部云顶云滴数浓度和其它云特性参数对二氧化硫排放增加的响应均从北向南呈递增,这与地面湿度分布有关。云滴有效半径对硫酸盐气溶胶的响应符合气溶胶第一间接效应的定义,即硫酸盐气溶胶增多,云滴数浓度增加,云滴有效半径减少,但是对黑碳气溶胶的响应在各区域不尽相同。还发现黑碳对云量的影响远大于硫酸盐,主要原因是由于黑碳气溶胶直接辐射效应(对太阳光的吸收)导致的云的"燃烧"作用。

基于飞机观测不同天气条件下北京地区黑碳气溶胶的垂直分布及其混合态特性

利用机载单颗粒黑碳光度计(SP2)针对北京地区不同天气条件下黑碳(BC,black carbon)气溶胶的垂直分布特征进行了10次的飞机探测研究。结果显示,在霾和非霾条件下BC气溶胶的浓度都是随着高度升高而减小,而且浓度变化在1500 m高度存在明显的分界线。在1500 m以下,BC气溶胶浓度变化梯度均较大,霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的4.3倍,在1500 m以上,BC气溶胶浓度变化梯度均较小,霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的2.5倍。BC气溶胶粒子谱都呈单峰分布,霾条件下峰值粒径主要要集中在0.16µm在非霾条件下峰值粒径主要集中在0.18µm在近地面,霾条件下的平均内混比远远高于非霾条件下,越往高空两种条件下的BC气溶胶的平均内混比越接近。通过CAMx模拟了不同条件下的BC气溶胶,发现霾污染天气下模拟的结果差异较大,在非霾条件下的模拟结果要优于霾条件下的模拟结果,这主要是由于在大部分模式中,很少考虑黑碳的老化状态。

天津武清地区单颗粒黑碳气溶胶特征观测分析

该文介绍了单颗粒黑碳测量仪的观测原理,该仪器利用红外波段的连续激光束对黑碳粒子加热并使之燃烧,通过粒子发出的散射光信号和黑碳粒子燃烧时发出的光信号,来分析每一个黑碳粒子的特性,并通过两种信号的时间差判断黑碳粒子的混合状态。其原理有别于传统的黑碳气溶胶观测方法,可以提供单个黑碳气溶胶粒子特性信息。2009年12月使用单颗粒黑碳测量仪在天津市武清地区进行了为期近1个月的观测。结果表明:粒径为50～500nm的气溶胶粒子中,黑碳气溶胶粒子占57.2%,平均数浓度为1504 cm^(-3),黑碳气溶胶粒子的平均质量浓度为8.1 5μg/m^3,包衣较厚的混合型黑碳气溶胶粒子占黑碳气溶胶粒子的51.5%。

混合态对黑碳气溶胶光吸收作用的影响

黑碳fBc）气溶胶是大气中最主要的吸光性颗粒态物质，其对全球变暖的贡献是近十年来科学界的研究热点，BC的减排被寄望于可以在较短时间内起到缓解气候变化的作用．然而，目前BC光学性质的不确定性依然很大，限制了人们对其气候效应影响的准确预测．BC对太阳光的吸收强度受到BC与其他气溶胶组分在单个颗粒中混合态的显著影响，非吸光性物质在BC颗粒外层的包裹（即BC处于内混态）可以产生光聚焦效应而增大BC的吸光截面．以往的理论模型研究表明，内混态对BC吸光强度的放大作用可达2倍．然而，以往受技术条件所限对实际大气中内混态对BC吸光强度影响的测量几乎是空白．

2006年中国地区大气气溶胶浓度分布特征的模拟研究

结合2006年最新的气溶胶排放源资料,以NCEP/NCAR再分析资料为气象场,驱动大气化学传输模式MATCH(Model of Atmospheric Transport and Chemistry),模拟了2006年中国地区硫酸盐、黑碳和沙尘气溶胶的质量浓度分布及其季节变化。模拟的气溶胶光学厚度(AOD)结果与CSHNET观测网数据比较分析后发现,基于21个观测站的61组月平均数据与相应模拟结果的相关系数为0.63。模拟结果表明:2006年中国地区硫酸盐气溶胶高值区主要分布在中国的四川盆地、华北及长江流域等工业较发达地区,而且具有明显的季节变化,四川盆地及长江以南地区,硫酸盐气溶胶1月份浓度高于7月份,长江以北的大部分地区,7月份浓度高于1月份;黑碳气溶胶主要分布在黄河、长江中下游地区及华南等地区,1月份浓度高于7月份;沙尘气溶胶主要分布在内蒙古中部沙漠地区,4月份浓度最高,7月份次之,其他月份较少。

人为气溶胶对中国东部冬季风影响的模拟研究

采用美国国家大气研究中心(NCAR)的公共大气模式CAM5.1研究了人为气溶胶排放增加对中国东部冬季风的影响,同时通过对比中国东部地区不同人为气溶胶排放源的敏感性试验结果,探讨了人为硫酸盐、黑碳及总人为气溶胶(硫酸盐+黑碳)增加对东亚冬季风的影响。结果表明:冬季硫酸盐气溶胶排放增加的直接和第一间接效应减少了到达地表的短波辐射通量,引起了陆地地表和对流层低层降温,海平面气压升高,增加了海陆间气压梯度,使得东亚冬季风增强。其第二间接效应导致中国南部大尺度降水率减少;黑碳气溶胶排放增加导致到达地表的短波辐射通量减少和大气中短波辐射通量增加,其半直接效应部分抵消了直接效应,故地表温度变化微小且不显著。加热的对流层低层导致中国南部对流活动和对流降水率增加;总人为气溶胶排放增加导致的大气温度变化表现为弱的降温作用,引起中国北部对流和大尺度降水率减少,而南部对流降水率增加。总人为气溶胶和黑碳气溶胶排放增加是导致中国北(南)部的东亚冬季风增强(减弱)的重要因素。

CAM3.0模式中东亚气溶胶浓度变化的直接效应及全球海面温度年代际变化对东亚夏季降水的影响研究

利用CAM3.0气候模式模拟研究东亚地区气溶胶浓度增长以及1976/1977年前后发生的海温年代际变化对东亚夏季降水场的影响及其机制。采用四组试验：即对东亚区域（100-150°E,20-50°N）分别进行的单独加倍黑碳气溶胶浓度、单独加倍硫酸盐气溶胶浓度、同时加倍这两种气溶胶浓度的三组关于气溶胶直接气候效应的试验及全球海温在1976/1977前后发生变化的海温年代际变化试验,来比较、探讨海温年代际变化和东亚地区气溶胶浓度增加对东亚夏季降水的影响机制。结果表明,无论是海温年代际变化还是各种气溶胶的浓度加倍,都能导致我国出现长江以北地区降水减少-东南沿海地区降水增加的＂南涝北旱＂的降水异常分布型。但两者在洋面上空降水的迥异表现及东亚低层风场的不同变化,显示其具有不同的异常降水机制。比较三类气溶胶浓度增加的试验结果发现：在单独硫酸盐气溶胶浓度增加试验中,东亚中部出现最显著的中下层大气降温、异常下沉气流以及降水减少;而在黑碳气溶胶试验中,出现在东亚中部的异常下沉气流强度减弱且位置偏南;在同时增加两类气溶胶浓度时,降水异常分布与单独黑碳气溶胶浓度增加所导致的降水异常相近,但强度减小。

不同吸湿性的气溶胶对云和降水影响研究进展

气溶胶、云、降水相互关系是现今大气科学的前沿领域。本文总体概括了气溶胶作为云凝结核和冰核,对云宏微观物理特性及降水的影响原理研究的主要成果。并根据气溶胶自身化学性质的吸湿性,从吸湿性气溶胶和非吸湿性气溶胶两方面,重点探讨了模拟研究中,硫酸盐、海盐、沙尘、黑碳气溶胶对于云和降水的影响,以及各类气溶胶与其它类型气溶胶相比,作用于云降水的不同方式。提出之前研究工作的不足,以期为今后该方向的研究提供一些思路。

气溶胶的辐射强迫作用研究进展

人类活动向大气中排放气溶胶,人为气溶胶增强了对太阳辐射吸收和散射直接改变地气系统的辐射平衡,又可以通过作为云凝结核或冰核改变云的微物理特性和停留时间、地表反照率等途径间接影响气候的辐射强迫。综合以往研究,文章主要总结了2种影响气候辐射强迫性质相反的黑碳气溶胶和硫酸盐气溶胶以及相对湿度和黑碳的混合状态对气溶胶辐射强迫效应的影响。完善对大气气溶胶,尤其是人类活动产生的气溶胶的气候强迫机制及对地气系统影响的认识。

不同数值模式模拟黑碳气溶胶光学特性的差异分析

大气黑碳气溶胶具有强吸光能力,由于形状和混合结构十分复杂,其光学特性具有较大不确定性。使用三维仿真建模工具EMBS建立不同分形维数(Df为1.8和2.6)和混合结构的黑碳单颗粒模型,采用耦合离散偶极近似(DDA)方法计算光吸收强度(E_(abs))、单次散射反照率(SSA)和光吸收截面(C_(abs)),并与多球T矩阵(E_(abs))和Mie散射方法的计算结果进行对比。研究发现E_(abs)模型的E_(abs)结果对包裹程度F比较敏感,而DDA模型的E_(abs)结果对黑碳包裹层厚度的敏感性更高。DDA和E_(abs)模拟结果的差异主要来源于:1)DDA和E_(abs)方法中黑碳聚集体和包裹层形状的差异造成E_(abs)和C_(abs)的相对偏差分别为20%和23%;2)黑碳包裹层的相对位置变化导致光学结果具有2%~4%的相对偏差。因此DDA和E_(abs)方法的模型形状和结构差异导致光学模拟结果可能出现较大差异。

黑碳与非吸收性气溶胶的不同混合方式对其光学性质的影响

为了研究不同混合方式对气溶胶粒子光学性质的影响，利用典型外混合模型和三种内混合模型，计算了黑碳与硫酸盐及有机碳组成的混合气溶胶在550 nm波长处的光学性质。结果表明，除Maxwell-Garnett模型与Bruggeman模型的差异普遍小于2%外，所有混合模型对混合粒子及粒子群的光学性质都有明显影响。相比于外混合粒子群，内混合粒子群的吸收系数增强了20%以上，散射系数则削弱了10%-15%，并导致消光系数的最大增强达到25%；内混合模型对于单次散射反照率的减弱效果最明显，尤其在黑碳体积比小于30%和相对湿度高于70%的情况下，内混合模型使粒子群的单次散射反照率降低了20%以上。此外，除不对称因子外，混合气溶胶的其他光学性质与体积混合比以及相对湿度均呈现出明显的相关性。

南京大气气溶胶混合态与云凝结核活化特征研究

于2014年9月11-18日期间,在南京市气象局利用云凝结核计数器（CCNC）、气溶胶质量分析仪（APM）和扫描电迁移率粒径谱仪（SMPS）对气溶胶的分档云凝结核活性以及混合状态进行观测.结果表明,观测期间颗粒物混合状态以内部混合为主,76、111、138和181 nm颗粒物中,黑碳（BC）所占质量分数分别为5.4%、10%、10.7%和6.7%,而含BC核的颗粒物占总颗粒物数量的百分比分别为51%、57%、70%和59%,表明BC是大气中重要的凝结核,对大气颗粒物的数量有重要贡献.观测到的少数外混状态的颗粒物主要集中在111 nm和138 nm.76、111、138和181 nm颗粒物的临界过饱和度分别为0.25%、0.13%、0.06%和0.015%.降雨和灰霾对云凝结核活性影响较大,雨天、晴天和霾天的气溶胶吸湿性系数κ分别为0.37、0.29、0.39.气溶胶颗粒物的密度和云凝结核活性受化学组分影响明显,相对于晴天,霾天颗粒物中无机盐含量较高、有机物含量较少,对应的颗粒物密度较高、云凝结核活性较强.

东亚地区气溶胶光学厚度时空分布模拟与分析

基于多尺度空气质量模式系统(RAMS-CMAQ)模拟的2005年东亚地区主要气溶胶(如硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳、黑碳、土壤尘和海盐)质量浓度,并利用质量-消光重建法(reconstruction mass-extinction)计算了气溶胶光学厚度(AOD),以分析该地区AOD的空间分布与季节变化特征.为了检验模拟结果的合理性,将AOD的模拟值与相应的AERONET和CSHNET观测值进行了比较.比较结果显示,总体上(尤其在自然生态环境下)AOD的模拟值与观测值相符,模式能够较为合理地反映观测AOD的时空变化特性,而在人为活动较多的城市或城乡地区,模拟结果存在一定程度上的低估.模拟结果分析表明,AOD分布具有较强的时空变化:总体上AOD值夏季小,冬季大;如果不考虑沙尘气溶胶的影响,其最大值区(超过0.8)出现在中国四川盆地、华南和华中的部分地区,并可维持数月;而在东亚北部地区、西部区域及南部海域,AOD值则相对较低,一般在0.2以下.另外,通过分析主要气溶胶物种对AOD的贡献发现,硫酸盐、硝酸盐和铵盐是东亚地区AOD的主要贡献者,在AOD高值区其贡献大都超过了80%,而黑碳气溶胶在中国北部人为活动密集区对AOD贡献较大,在冬季尤为明显.

大气气溶胶成分遥感研究进展

大气气溶胶成分的复杂变化导致其在气候变化评估中具有很高的不确定性。气溶胶成分遥感利用遥感观测的气溶胶光学-微物理参数,定量估计整层大气气溶胶主要成分含量,具有实时快速、空间覆盖、保持气溶胶自然状态等特点。本文介绍了近年来气溶胶成分遥感在理论基础和观测研究方面的进展情况。首先,在简要回顾反演算法发展的基础上,以目前较先进的成分遥感分类模型(包括黑碳、棕色碳、沙尘、非吸光有机物、细粒子无机盐、海盐和水)为例,详细分析了气溶胶成分遥感反演的思路。据此提出了基于气溶胶综合光学-微物理特性(包括光学吸收/散射、粒径尺度、形状等敏感性特征参数)的气溶胶成分遥感识别方法。之后,结合气溶胶混合方式,讨论了复折射指数计算方法及其对成分反演的影响,并给出了利用同步化学采样观测验证气溶胶成分遥感的一些结果示例。最后,结合观测手段拓展、成分模型优化、反演精度提升、应用能力推广等4个方向,展望了大气气溶胶成分遥感的发展趋势,及其在全球气候变化评估等领域的应用。

环境气象学

南京地区大气灰霾的数值模拟 从环境角度出发，在化学成分分析的基础上，利用灰霾与能见度的关系，数值模拟了南京地区能见度分布及灰霾天气现象．研究表明：冬夏两季SO4^2-／NO3^-质量比为5．39；风速、相对湿度、PM2.5浓度是灰霾天气形成的主要影响因素；能见度模拟结果很好地体现了细粒子成分的污染分布特征，在南京地区，硫酸盐和有机气溶胶是能见度下降最重要的贡献者，其次为黑碳气溶胶．