LaMnAl_(11)O_(19)催化剂上生物质气化气燃烧中NH_3-NO_x的转化特性

采用共沉淀法制备了LaMnAl11O19六铝酸盐催化剂,采用XRD、BET和XPS对样品结构进行了表征,并通过模拟生物质气化气的燃烧实验和NH3单独氧化实验,分别考察了催化燃烧和均相燃烧过程中NH3的转化特性。利用原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFT)法在线研究了NH3在催化剂表面的吸附和氧化信息。结果表明,焙烧后催化剂形成磁铅石(MP)结构的六铝酸盐晶体,且具有较大的比表面积,Mn以+2、+3价形式存在晶体中。均相燃烧下模拟气中的NH3在500℃开始反应,随之就有NO生成。催化燃烧工况下NH3氧化曲线和模拟气中NH3的转化曲线相差不大,NH3的起燃温度为310℃,反应后随之就有NO生成,NO在350℃～800℃保持一个较高的浓度。NO2的生成温度较高,并仅在较窄的温度区间内出现,在整个燃烧过程中仅检测到几个10-6的N2O,反应过程中有40%以上的NH3转化成NO。DRIFT结果表明,催化剂作用下NH3的转化遵循-NH反应机理,即催化剂表面吸附的NH3分解产生-NH,-NH与氧原子(O)反应生成HNO,再进一步反应生成N2或N2O,或是-NH直接与氧分子(O2)反应生成NO。