2020年6月北欧大气中微量134Cs,137Cs和103Ru等放射性核素的技术分析

2020年6月22日,位于瑞典的全面禁止核试验条约国际监测系统放射性核素台站监测到大气中微量的134Cs,137Cs和103Ru等放射性核素,芬兰和爱沙尼亚在6月14至22日期间还监测到141Ce,95Zr和95Nb等放射性核素,国际上对这些核素的来源进行了各种猜测.本文在确证这些核素及其活度浓度基础上,结合国际监测系统放射性核素台站监测数据的统计分析,对核事件性质进行了判断,推算了放射性核素的释放时间,并利用大气输运模拟程序对这些放射性核素来源进行了初步判断.结果表明,134Cs与137Cs活度浓度比值约为1.1,可排除来自核试验或核爆炸;位于俄罗斯境内的RN61核素台站探测到131I和133I与位于挪威境内的RN49核素台站探测到的133Xe相关,可能来自反应堆运行过程中的泄漏;初步判断134Cs,137Cs和103Ru等核素可能来自北欧地区反应堆事故停堆换料或新鲜乏燃料转移过程中的意外释放;探测到的放射性核素活度浓度为μBq/m3量级,不会对公众健康产生影响.

海水中134Cs、137Cs和60Co的联合分析

建立了小体积海水中134Cs、137Cs和60Co的联合分析方法,确定了最佳实验条件。采用磷钼酸铵富集法对海水中放射性铯进行浓集后,其上清液利用氢氧化钴沉淀载带海水中的60Co,用γ能谱仪进行测量。结果表明:该法对海水中放射性134Cs、137Cs和60Co的回收率分别为87%~95%、87%~95%和89%~93%,检测限分别为0.048、0.051、0.046 Bq/L。另外,对2017年IAEA国际比对(IAEA-RML-2017-01)海水样品中的134Cs、137Cs和60Co进行分析测量,核素分析结果的最终评价均为"通过",验证了本实验室采用的134Cs、137Cs和60Co联合分析方法的可行性和可靠性,为今后该方法在常规海洋环境放射性监测中的应用推广奠定了基础。

134Cs与137Cs放射性活度比在破损燃料组件定位的应用研究

对破损燃料组件快速准确的定位,不仅可以为堆芯紧急换料提供宝贵时间,同时也缩短了大修的关键路径。本文对燃料组件中^134Cs与^137Cs放射性活度比与燃耗的关系进行了研究,并通过ORIGEN软件对计算得到的理论模型进行修正。研究发现:^134Cs与^137Cs放射性活度比随燃耗的增加而增大,随燃料组件富集度的增大而减小;通过修正后的^134Cs/^137Cs活度比与燃耗的关系可以确定压水堆核电厂不同燃料富集度下破损燃料组件的燃耗,进而实现对破损燃料组件准确的定位。

盆栽条件下三种植物对污染土壤中放射性铯的吸收试验

温室盆栽条件下,在134Cs污染土壤中移栽酸模、戟叶酸模和向日葵3种植物,对其地上部放射性铯积累量的动态变化进行了研究。结果表明,向日葵地上部生物量显著高于酸模和戟叶酸模;处理50d时,向日葵地上部134Cs比活度在3种植物中达到最高,而在处理70d时,酸模地上部134Cs的比活度达到最高;处理70d时,酸模、戟叶酸模和向日葵对134Cs的富集系数均大于1,分别达到1.5、1.4和1.3,且前2种植物继续保持快速上升的趋势。3种植物对铯污染土壤具有一定的忍耐性和较强的从土壤向植物转移铯的能力;在本试验期内(70d)向日葵对土壤中放射性铯的剔除能力最强,而酸模和戟叶酸模则具有更强的铯转移能力。因此,3种植物可用于放射性铯污染土壤的修复;同时,对于放射性铯和重金属复合污染的土壤也具有修复潜力。

水生植物对^(134)Cs的吸收

水体中(134)~Cs的消失和水生植物对(134)~Cs的吸收均以指数回归形式进行。螃蜞菊(Alternanthera philoxeroides)对水体中(134)~Cs的吸收速率最快,富集系数最高,达560。卡州萍(Azolla caroliniana W.)为12.8。金鱼藻(Ceratophyll-um demersum L.)和水葫芦(Eichhornia crassipes)分别为4.6和3.5。因此,螃蜞菊能净化水体中的(134)~Cs。植物根系吸收(134)~Cs后,能把它运转到地上部,螃蜞菊中约有75％的(134)~Cs停留于根部,25％运转到地上部。

水稻对^(134)Cs的吸收和^(134)Cs在水稻-土壤中的分配

试验表明,水稻对^(134)Cs的吸收,孕穗期吸收速率最快;土壤理化性质不同,吸附^(134)Cs的能力有差异;不同生育期灌溉^(134)Cs溶液,水稻对其吸收量不同,离成熟期近,吸收得多;灌溉次数多和灌溉水中^(134)Cs活度高,水稻吸收的^(134)Cs也多。糙米经精白加工后,可使^(134)Cs的污染减少22.6—45.6％;^(134)CS在水稻各部位比活度大小的顺序为糠>根>稻草>谷壳>精白米;活度以稻草中最高,占水稻植株总活度的51.4％,糙米、根和谷壳分别占28.4％。11.8％和8.4％:^(134)Cs在土壤中移动很少,有95.1％集中在0—2.5cm的表土层内;^(134)Cs在水稻-土壤中的分配为6.1％:93.9％;K^+抑制水稻对^(134)Cs的吸收,K^+浓度与水稻中^(134)Cs比活度之间呈指数回归形式。

小麦对^(134)Cs吸收的研究

本文介绍小麦对^(134)Cs的吸收试验,结果表明,^(134)Cs在小麦中的比活度,根中最高,麦杆次之,麦粒最低。麸皮中^(137)Cs的比活度高于面粉。土壤对^(134)Cs的吸附能力,以青紫泥最强,红壤次之,小粉土最弱;土壤对^(134)Cs吸附能力的强弱与土壤的质地、PH和有机质含量有关。随着^(134)Cs施入土壤的延迟和施人次数的增加,小麦对^(134)Cs的吸收也增加。^(134)Cs在土壤中迁移很少,90.4％集中在0—3cm的表土层;^(134)Cs在土壤-小麦中的分配比为97.9％:2.1％;小麦对土壤中^(134)Cs的富集系数为1.75。

日本核泄漏期间南京地区空气中放射性气溶胶的监测和评价

在日本"3.11"大地震核泄漏期间,对南京地区空气中气溶胶开展了超大流量快速采样,利用高纯锗γ谱仪对采集到的气溶胶样品进行放射性核素识别和浓度分析。监测结果表明,气溶胶取样中存在极微量的人工放射性核素131I,137 Cs和134 Cs,初步确认其来自日本福岛核事故。经分析,气溶胶中的人工放射性核素不会对环境和公众健康造成影响,无需采取防护措施。

盐度对海水中^(134)Cs行为的影响

Ｃｓ在海水－底质系统中的转移遵循一级反应动力学模式，盐度能抑制底质对１３４Ｃｓ的吸附率；海藻能迅速累积海水中的１３４Ｃｓ；盐度对海洋生物累积１３４Ｃｓ有明显的影响，这种影响可用指数函数来表达．由于拮抗作用，盐度能抑制海洋生物对１３４Ｃｓ的累积；１３４Ｃｓ在共生体系中的分配是不均匀的，底质的加入可吸附海水中４０％左右的放射性，而海洋生物只累积１％左右．

核应急尿样中关键核素的快速分析及内照射剂量估算

目的估算一名中国访问学者由于切尔诺贝利事故引起的内照射剂量。方法使用Ge(Li)γ谱仪测定尿样中134Cs和137Cs的含量,根据ICRP报告,估算它们的内照射剂量,参考UNSCEAR2000报告,进一步作了131I的剂量回顾。结果来自134Cs、137Cs和131I的有效剂量当量分别是66μSv、88μSv和1728μSv。结论131I的内照射剂量是134Cs和137Cs的11倍,因此早期131I内照射剂量的估算对于核事故辐射损伤的评价具有重要的意义。

抗辐射球菌对结球甘蓝吸收^(134)Cs的影响

在土壤中引入134Cs后接种抗辐射球菌(Deinococcus radiodurans),研究其对放射性铯在土壤中化学形态的影响。在抗辐射球菌存在的情况下,利用结球甘蓝(Brassica oleracea)吸收134Cs,初步研究了134Cs化学形态与结球甘蓝对其吸收能力的关系。结果表明:134Cs在土壤中主要以残留态形式存在,且接种抗辐射球菌的土壤残留态134Cs比在无菌土壤中的比例高28.64%~38.17%。结球甘蓝对134Cs的吸收量约为12100Bq/g,但在接种抗辐射球菌后,结球甘蓝对134Cs的吸收量约为8500Bq/g,比未接种细菌时的吸收量下降了约29%。抗辐射球菌可以改变134Cs在土壤中的化学形态,从而降低植物对134Cs的吸收。

^(134)Cs在水相生态系中的行为 Ⅱ.^(134)Cs在水-鱼-底泥中的消长和分配

^(134)Cs在水-鱼-底泥系统中以指数回归形式消长,鱼通过消化系统能迅速地吸收水体中的^(134)Cs,在放养12h内,鱼体对Cs的吸收较快。^(134)Cs在鱼体中的分布,以鱼肉中最多,占鱼体总放射性的29.5％;土壤能吸附水体中的^(134)Cs,其吸附量随加入之土壤量的增加而增加,从而明显地降低水体中^(134)Cs的放射性,并大大减少鱼体对^(134)Cs的吸收。水体中添加钾离子,能减少鱼体对^(134)Cs的吸收。

福岛核事故后上海气溶胶中^(131)I、^(134)Cs和^(137)Cs的来源途径分析

利用对气溶胶中典型放射性核素(^(131)I和134,^(137)Cs)的分析,可以评估福岛核事故产生的放射性物质对上海及全球的大气放射性本底水平造成的影响。本工作结合核事故释放过程、核素的天然衰变以及气象条件等因素,获得核事故期间上海的气溶胶中^(131)I和134,^(137)Cs活度浓度及其比值的分布特征:^(131)I被检出的时间(2011-03-27)早于^(134)Cs(2011-04-06)和^(137)Cs(2011-04-08),^(131)I的活度浓度(0.01~1.20 mBq/m3)比^(134)Cs(0.01~0.58mBq/m3)和^(137)Cs(0.01~0.65mBq/m3)大2~10倍,而且在不同的时间段出现相应的多峰值现象;^(131)I/^(137)Cs活度浓度比值(1.3~10.6)在2011年4月5日之后呈递减趋势,但是^(134)Cs/^(137)Cs活度浓度比值(0.8~2.9)则一直在1.1左右波动。利用HYSPLIT模型模拟放射性气团运移轨迹的分析方法,表明在核事故期间输入到上海的放射性气溶胶的途径有东北和西北两条主要迁移路径。同时通过结合国内相关城市核事故期间大气放射性监测数据,证实了东北路径在中国境内的控制地位。另外,通过总结和分析北半球大气监测数据中^(131)I/^(137)Cs和^(134)Cs/^(137)Cs活度浓度比值最大值的分布特征,验证了日本核事故产生的放射性气溶胶在北半球的传输过程。

类玻璃水泥固化体中^(134)Cs,^(85,89)Sr浸出率的测定

以134Cs和85,89Sr为示踪剂,采用新型的类玻璃水泥材料固化3种模拟废液。液固比为0.45～0.55,混合搅拌5min后灌入直径与高相等的圆柱体模子中,在室温和大气条件下密封养护28d。脱模后的废物固化体完全浸入去离子水中,按照GB7023 86的方法,测定核素浸出率。实验结果表明:134Cs,85,89Sr在第42d的浸出率分别为4.0×10-4,2.0×10-4,6.9×10-4;3.5×10-5,2.3×10-5,7.5×10-5cm/d,满足GB14569.1 93性能要求,优于普通硅酸盐水泥固化体。

^(134)Cs示踪法测量海水中^(137)Cs的方法研究

海水中137Cs的分析一般采用放化浓集结合直接γ能谱测量法。以前的γ能谱测量法由于采用固定化学回收率一般会有10%~20%的测量误差。本文通过引入134Cs标准溶液作为实时产额示踪剂,全程示踪分析流程,可以明显降低采用固定化学回收率引入的误差。对可能影响化学回收率的各种因素进行了条件实验,给出了推荐的分析流程:针对50 L环境水平的海水进行137Cs分析时,调节pH等于2或略小于2,加入适量的铯载体和约1.0 Bq的134Cs标准溶液,搅拌均匀后加入10 g磷钼酸铵粉末,采用人工搅拌的方式充分搅拌4.0 h,放置澄清后取沉淀直接进行γ能谱测量,测量时间80 000 s时,探测限达到1.4 mBq/L,测量的误差可以控制在5%以内。本方法不适用于核事故应急等含134Cs(约0.01 Bq/L以上)的海水样品的分析。

几种栽培作物对^(134)Cs的吸收和^(134)Cs在油菜—土壤中的分配

本文研究了核燃料废物中放射性核素(134)~Cs在某些粮食作物、油料作物和蔬菜中的吸收和分布;测定了的它们富集系数K值,叶菜类蔬菜的K值为0.2～0.5,油菜籽为0.26,粮食作物为0.05～0.11,瓜果类蔬菜为0.01～0.07;还测定了(134)~Cs在油菜—土壤体系中的分配,其比例为1.3％:98.7％。

4πβ-4πγ相加效率外推法测量^(60)Co、^(134)Cs活度

阐述了由4πβ(PC)流气式正比计数器及大体积井型4πγNaI(Tl)晶体组成的4π-β4πγ活度测量装置,从理论上建立了相加效率外推方程,并利用相加效率外推方法测量了60Co1、34Cs活度,其相对标准不确定度分别为0.29%、0.19%。将测量结果与符合效率外推测量结果进行了比较验证。分析表明,此方法适于复杂衰变核素的活度测量。

^(134)Cs在水相生态系中的行为 Ⅰ.水生动物对^(134)Cs的吸收和^(134)Cs在青蛙体内的分布

^(134)Cs在水相生态系中以指数回归形式消长;水生动物对^(134)Cs的吸收可分为两个阶段,前期吸收较快,后期较慢。蝌蚪(Larva of Rana esculenta L.)对^(134)Cs的吸收速率最快,草鱼(Ctenoparyn-godon idellus)和鳝鱼(Fluta alba)居中,螺蛳(Bellamya purificata)和黄蚬(Corbicula sandaiR.)较慢;水生动物对^(134)Cs的富集系数(K)与时间(t)成简单的直线关系,富集系数的顺序为蝌蚪>螺蛳>黄蚬>草鱼>青蛙>鳝鱼;青蛙主要通过消化系统摄取水体中的^(134)Cs,经血液循环运输到各器官中。

福岛第一核电站事故及核污水排海进入中国海路径及其影响

自2011年3月日本福岛第一核电站事故发生以来,其对中国海的影响一直备受国内高度关注。基于近10年的研究成果,本文综述了福岛第一核电站事故释放的放射性核素进入中国海的海洋传输路径主要为表层环流和模态水(亚热带模态水和中央模态水),经表层环流和模态水到达中国海的时间尺度分别在10—15年和2—3年之间。对比分析福岛第一核电站事故前后可知:南海^(137)Cs活度持平,黄海^(137)Cs活度稍有降低,但东海^(137)Cs活度有所升高。鉴于目前有限的监测站位和短期的观测时间,福岛第一核电站事故对中国海的影响程度大小还有待于长期监测和进一步的评估。同时针对日本政府宣布福岛第一核电站核污水排海计划,分析了其潜在的风险和指出了未来的研究方向。