魔芋葡甘聚糖酯化改性产物对空气中SO_2 吸附及抑菌效果研究(英文)

以魔芋葡甘聚糖为原料 ,分别采用苯甲酸、醋酸和没食子酸对魔芋葡甘聚糖进行酯化改性 ,研究了改性 p H值、温度及改性处理时间对改性产物吸附空气中 SO2 和抑菌效果的影响 ,优化了改性工艺参数 ,得到了有较好使用效果的天然的有机大分子空气净化材料。研究结果表明 :当采用苯甲酸为魔芋葡甘聚糖酯化改性剂时 ,改性产物对空气中的 SO2 吸附效果和抑菌作用效果优于使用醋酸和没食子酸的改性产物。其改性处理温度 5 0℃ ,反应时间 2 h,p H值 3,改性反应产物对空气中 SO2 的吸附率可达 98.7%,抑菌率可达到 86 .3%。

金属二聚体和氮共掺杂石墨烯(Gra)M_(2)N_(6)-Gra(M=Cr-Cu)的NO_(2)吸附特性理论研究

NO_(2)是空气污染物的主要成分之一,设计和开发高效的气敏传感器对NO_(2)进行检测具有重要意义.本工作利用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法对不同过渡金属原子形成的金属二聚体和氮共掺杂石墨烯(Gra)M_(2)N_(6)-Gra(M=Cr-Cu)的NO_(2)吸附特性进行了研究.结果表明,NO_(2)分子与M_(2)N_(6)-Gra之间均存在明显的化学吸附作用.其中,Ni_(2)N_(6)-Gra和Cu_(2)N_(6)-Gra体系具备较为适中的恢复时间(分别约为5秒和14分钟),这意味着这两个体系是开发新型NO_(2)气敏材料的潜在候选者.其它体系(M_(2)N_(6)-Gra,M=Cr-Co)强的吸附作用导致恢复时间过长,从而使得它们不适合作为NO_(2)气敏材料.这一研究不仅有望为设计和开发性能优异的新型NO_(2)气敏材料提供有益理论指导,还将有益于人们深入认识M_(2)N_(6)-Gra材料的NO_(2)电催化合成NO或NH 3性能.

类沸石型咪唑酯骨架材料制备及其CO_(2)吸附性能

由有机配体和金属离子链接的类沸石型咪唑酯骨架(ZIFs)是金属有机框架材料中独特的一个子类,其孔结构可控,且气体储存性能优异。本研究采用溶剂热法制备了ZIF-8、ZIF-9、ZIF-68三种ZIFs材料,并对其进行X射线衍射、N_(2)吸附脱附、热重、红外等测试表征。X射线衍射分析结果显示三种ZIFs材料的衍射峰与其标准卡一致,表明材料的成功制备。N_(2)吸附脱附测试结果表明ZIF-8的比表面积和孔体积最大,分别高达2 284.83 m^(2)/g和3.13 cm^(3)/g;ZIF-8、ZIF-9和ZIF-68最可几孔径分别约为1.00、6.44和0.6 nm。热重测试结果表明,ZIF-8的热稳定性最好。ZIFs材料的CO_(2)吸附性能研究结果表明ZIF-68吸附性能最高,273 K/1 bar及298 K/1 bar条件下,可达74.37和42.62 cc/g,这可能是因为ZIF-68晶体中约0.6 nm孔径更易于CO_(2)气体吸附。研究结果表明,0.6 nm孔径尺寸较易于吸附CO_(2)温室气体,且ZIFs材料是一种较理想的CO_(2)吸附材料。

PEI功能化乙酸锌辅助机械化学法合成的ZIF-8吸附CO_(2)性能研究

为开发高效且适合大规模生产的CO_(2)吸附剂,采用乙酸锌为辅助研磨物,ZnO为金属前驱体,利用机械化学法高效合成高比表面积的ZIF-8材料,考察了机械化学法的合成条件及优势,采用湿浸渍法将聚乙烯亚胺(PEI)负载到ZIF-8材料中,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)和N2吸附-脱附等进行表征,评价其CO_(2)吸附性能。结果表明:机械化学法可在短时间内高效合成ZIF-8材料,其收率高达80.7%。机械化学法显著减少了有机溶剂和有机配体的用量,所合成的ZIF-8具有更小的粒径。PEI的加入显著提高了ZIF-8的CO_(2)吸附性能,其中PEI负载量为60%(质量分数)的吸附剂在50℃的吸附量最高,达到90.21 mg/g,较ZIF-8提高约14倍。此外,该复合材料还表现出良好的稳定性和再生性,在CO_(2)吸附领域具有广阔的应用前景。

赤泥基固态胺吸附剂吸附CO_(2)性能研究

以铝工业固废赤泥(RM)为原料,采用酸碱对其改性后作为载体通过湿浸渍法负载四乙烯五胺(TEPA),制备了一种低成本RM基固态胺吸附剂(TEPA-MRM)。利用TG、SEM、N_(2)吸附-脱附等方法对TEPA-MRM进行了表征,考察了不同条件对其吸附性能的影响。实验结果表明,酸碱预处理使RM的孔结构改善,有利于有机胺的负载。制备TEPA-MRM适宜的条件为:干燥温度60℃、预处理温度100℃、TEPA负载量20%(w)、吸附温度70℃,在上述条件下,TEPA-MRM对CO_(2)的吸附量为13.25 mg/g,相比改性RM提高了近15倍。经8次吸附-脱附循环后,TEPA-MRM吸附量仅下降18.3%。实现了CO_(2)捕集和工业固废RM资源化利用的双重目标。

煤吸附CO_(2)压缩因子快速计算模型研究

为研究Virial、V-d-W、R-K、S-R-K、P-R、童景山等6种工程常用气体状态方程中适合煤吸附CO_(2)压缩因子最优方程及快速计算模型,以3种不同变质程度煤样为研究对象,采用容量法实测了试验温度为30℃时应用以上6种方程所得煤的CO_(2)吸附量、CO_(2)吸附常数及吸附等温线。研究表明:与美国国家标准技术研究所(NIST)提供的CO_(2)压缩因子相比,采用Virial状态方程得到的CO_(2)压缩因子最大、绝对误差最小,为0.38%;吸附等温线拟合优度最高,CO_(2)吸附常数a值绝对值误差最小,确定出煤吸附CO_(2)压缩因子最优方程为Virial方程;同时,提出试验温度为30℃时,CO_(2)压缩因子一种简便快捷计算模型,经检验,该模型相对美国标准计算所得CO_(2)吸附常数a值绝对值误差最大不超过1%,且操作简便,快速精确。

ZIF-8@GO复合材料的合成及其对CO_(2)吸附性能

化石燃料燃烧排放的CO_(2)造成温室效应日趋严重,开发具有对CO_(2)高吸附性能的吸附剂至关重要.而金属-有机框架材料(MOFs)和氧化石墨烯(GO)作为新型吸附剂,仍存在对CO_(2)吸附性能低的问题.采用溶剂热法制备ZIF-8@GO材料,利用XRD、SEM、BET等表征手段,研究了ZIF-8@GO材料的微观结构及其对CO_(2)吸附性能.研究表明:ZIF-8@GO保持了ZIF-8的晶型结构,GO主要对ZIF-8起到尺寸调控和结构导向作用.气体吸附分离测试表明,ZIF-8@GO材料与ZIF-8材料相同,均是以微孔占据孔隙主导地位的材料;当GO参与复合比例为8%时,ZIF-8@GO(8%)材料的BET和Langmuir比表面积分别为1037.18、1115.90 m^(2)/g,对CO_(2)吸附量为34.347 cm^(3)/g,较母体ZIF-8材料对CO_(2)吸附量提高了32.3%.

基于响应曲面法优化氮掺杂活性炭的制备和CO_(2)吸附性能研究

氮掺杂活性炭制备过程中影响其性能的因素极其复杂,单一因素的定性分析无法满足对制备条件的准确调控,而多因素耦合量化分析可以弥补不足。以煤焦油沥青为原料,采用KOH活化法,与尿素共热解制备氮掺杂活性炭,通过响应曲面法(RSM)进行建模,以量化分析多因素耦合作用对活性炭产率和不同温度下(25℃,50℃和75℃)对CO_(2)吸附性能的影响,同时优化制备工艺参数,并且在此实验设计基础上利用线性拟合方法预测不同温度下CO_(2)吸附量的相关性。结果表明:对活性炭产率的影响由大到小的单因素依次为掺氮比(尿素与煤沥青的质量比)、活化温度、碱碳比(KOH与煤沥青的质量比)、活化时间,活化温度和活化时间的耦合作用影响最显著,碱碳比是影响活性炭CO_(2)吸附量最为关键的因素,但随吸附温度升高其他因素影响显著性增强;不同温度下CO_(2)吸附量可以进行相互预测,且相邻温度下CO_(2)吸附量之间的预测效果更好;得到的最佳制备条件为活化温度650℃、活化时间1.25 h、碱碳比2.5、掺氮比0.3,相应的活性炭产率可达59.316%,在25℃,50℃和75℃下CO_(2)吸附量分别为3.474 mmol/g,2.355 mmol/g,1.358 mmol/g。

地质埋存下CO_(2)在盖层中吸附扩散行为的微观机理研究

为解决温室气体减排领域中二氧化碳(CO_(2))地质埋存的关键问题,采用分子模拟手段(巨正则蒙特卡洛模拟、分子动力学模拟、密度泛函理论),对CO_(2)在SiO_(2)纳米狭缝中的吸附扩散行为进行了理论计算研究。研究表明:在SiO_(2)纳米狭缝中,CO_(2)吸附量随着压力的升高和温度的降低而增强,且亲水性的SiO_(2)纳米狭缝比亲油性SiO_(2)纳米狭缝的CO_(2)吸附量大;随着狭缝宽度的增加,CO_(2)吸附和扩散能力也逐渐增强。此外,根据吸附能、吸附高度和电荷转移量等参数分析了CO_(2)在不同润湿性SiO_(2)表面吸附的微观机理。研究结果为理解不同岩石物性的SiO_(2)狭缝表面与CO_(2)的相互作用机制提供了分子水平上的见解,这对于解释CO_(2)分子在盖层中的吸附机理以及在地层中的长期封存具有重要的理论指导意义。

超微孔废纸碳气凝胶的制备及其CO_(2)吸附性能研究

气候变化的加剧要求更加绿色高效的碳减排技术和产品的开发。固废和生物质衍生的常规CO_(2)碳质吸附剂材料吸附效果较差,需要进行额外的活化改性以提升多孔炭的吸附性能。本工作以废纸为原料,经过简单预处理和溶胶凝胶炭化工艺,得到微孔高度发达的超微孔废纸碳气凝胶,探究了不同种类废纸和制备温度的影响。对材料的理化特性和CO_(2)吸附性能进行了表征和测试,结果表明,废纸碳气凝胶的孔隙结构发达,呈类蜂窝状。打印纸为原料,800℃下制备的废纸碳气凝胶具有大比表面积1369.94 m^(2)/g、高孔容0.59 cm^(3)/g和孔径为0.4-0.8 nm的超微孔。无需改性,0℃时的CO_(2)吸附量为247 mg/g,对应CO_(2)/N_(2)吸附选择性为11,25℃时的动力学吸附量为151 mg/g,七次吸脱附循环的平均波动幅度小于5%,对烟气CO_(2)(10%)的捕获量为42 mg/g。废纸碳气凝胶展现出优异的CO_(2)吸附性能和再生稳定性,优于固废和生物质衍生的常规炭材料。本工作也为固废处置和资源化利用提供了新思路。

稀土金属有机骨架吸附CO_(2)研究进展

近年来,稀土金属有机骨架(Ln-MOFs)因具有捕获CO_(2)的优势而备受关注。Ln-MOFs因自身镧系离子存在特殊的电子排布而具有一些独特的功能,在气体吸附方面有一定潜能。综述了Ln-MOFs材料吸附CO_(2)的研究进展,介绍了配体选择及吸附结果,总结了提高CO_(2)捕获能力的方法,同时分析了Ln-MOFs材料使用中存在的问题,并对Ln-MOFs未来的发展前景进行了展望。

载胺糖基炭材料吸附CO_(2)机理研究

以葡萄糖为原料制备了一系列糖基炭材料(CMS),并将四乙烯五胺(TEPA)负载到炭材料上,得到载胺糖基炭材料(CMS-xTEPA)用于吸附燃煤烟气中的CO_(2)。研究了TEPA负载量、吸附温度和孔结构对CMS-xTEPA吸附性能的影响,并揭示其吸附机理。结果表明,CMS的CO_(2)吸附能力主要与其微孔孔径和孔容密切关联,介孔结构丰富、孔容较大的炭材料更适合作载胺载体。CMS-xTEPA的CO_(2)吸附能力相较于CMS大幅提高,CMS-xTEPA中胺基与CO_(2)反应生成氨基甲酸酯和氨基甲酸盐类物质,且适宜的吸附温度和TEPA负载量可以提升CMS-xTEPA的CO_(2)吸附能力。CMS-2-30%TEPA在75℃、15%CO_(2)+85%N_(2)气氛下具有较好的CO_(2)吸附性能和良好的循环CO_(2)吸附性能,在5次吸附循环后,仍具有3.04 mmol/g的吸附容量。

用于吸附养殖尾水中Cu^(2+)的温度敏感型淀粉基水凝胶制备及性能分析

为了快速移除水产养殖尾水中的铜离子(Cu^(2+)),合成了一种新型温度敏感多糖基水凝胶,以具有结构和性能优势的2-羟基-3-异丙氧基丙基淀粉醚(HIPS)和羧甲基淀粉钠(CMS)为原料,以乙二醇二缩水甘油醚(EDGE)和CaCl 2为交联剂,通过形成共价键和离子键的混合交联方式制备具有温度敏感性能的HIPS/CMS复合凝胶,利用傅里叶转换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)对复合凝胶的结构和内部形貌进行表征,研究复合凝胶的温度敏感性能,并探究了复合凝胶对水产养殖尾水中Cu^(2+)的吸附效果。结果表明:HIPS/CMS复合凝胶具有优异的温度敏感性能,当温度高于其体积相转变温度(VPTT,34.1℃)时,复合凝胶体积明显收缩,溶胀率从62.1倍下降至33.6倍;HIPS/CMS复合凝胶对水产养殖尾水中Cu^(2+)具有良好的吸附性能,最大吸附量可达25.2 mg/g;复合凝胶对Cu^(2+)吸附过程符合Langmuir吸附模型,属于单分子层化学吸附;利用该复合凝胶的温度敏感性能,可实现HIPS/CMS复合凝胶的回收再利用,并且经5次吸附-解吸循环后吸附量仍可达15.1 mg/g。研究表明,本研究制备的HIPS/CMS复合凝胶对养殖尾水中的Cu^(2+)的去除效果较好且绿色环保,可以重复使用。

莲杆纤维多孔碳的制备及其CO_(2)吸附性能

由于大气中CO_(2)浓度不断上升,迫切需要高效的CO_(2)吸附剂。以废弃生物质莲杆纤维为原料,通过两步碳化法制备了具有发达孔隙结构的氮掺杂多孔碳样品。合成过程包括莲杆纤维碳化、KOH活化衍生莲杆纤维多孔碳及使用壳聚糖进行改性。通过壳聚糖改性,提高多孔碳表面碱度和氮元素掺杂,增加对CO_(2)的吸附性能。结果表明,掺氮多孔碳比表面积达到1550 m^(2)/g,在20℃和0℃、1bar条件下,吸附量分别高达4.59 mmol/g和6.31 mmol/g,表现出优异的CO_(2)吸附性能,且循环性能优异,该法制备的多孔碳在CO_(2)吸附方面具有广阔前景。

含膦多孔有机聚合物负载氧化镁的制备及其CO_(2)吸附性能

MgO吸附剂因其成本低廉、来源广泛、再生能耗低等优势在CO_(2)吸附领域应用广泛,但比表面积低限制了其吸附性能。以高表面积、多级孔结构的含膦多孔有机聚合物POL-PPH_(3)为载体,采用浸渍煅烧法和超声煅烧法制备得到POL-PPH_(3)负载的MgO吸附剂(MgO/POL-PPH_(3)),用于CO_(2)捕集。探究制备方法、煅烧温度、煅烧时间等制备条件对MgO/POL-PPH_(3)吸附剂上CO_(2)吸附性能的影响。研究发现,浸渍煅烧法优于超声煅烧法,且随着煅烧温度和煅烧时间增加,MgO/POL-PPH_(3)样品上CO_(2)吸附容量逐渐降低。采用浸渍煅烧法,煅烧温度300℃,煅烧时间1 h时,MgO/POL-PPH_(3)-300-1吸附剂上获得最优CO_(2)吸附量,达0.55 mmol/g。在组成为12%CO_(2),其余为氮气的模拟烟道气中,MgO/POL-PPH_(3)-300-1吸附剂上CO_(2)吸附容量达0.02 mmol/g,200℃吸附60 min,370℃脱附15 min条件下,该吸附剂稳定循环使用5次后,CO_(2)吸附容量仍保持不变。结合N 2物理吸附、热重、FT-IR、XRD、SEM-EDX等表征手段,阐明MgO/POL-PPH_(3)吸附剂上吸附CO_(2)的构效关系。动力学模型分析表明采用浸渍煅烧法不同煅烧温度下获得的3种吸附剂上CO_(2)吸附以物理吸附为主,而不同煅烧时间下获得的3种吸附剂包括MgO/POL-PPH_(3)-300-1吸附剂上CO_(2)吸附行为以化学吸附为主。高比表面积及多级孔道结构有利于暴露更多的活性位点及CO_(2)传输与扩散,进而增大MgO/POL-PPH_(3)吸附剂的CO_(2)吸附容量。MgO在载体上高度分散也有利于增强与CO_(2)的接触,以加快CO_(2)吸附速率。

含钛渣制备多孔沸石分子筛吸附剂及其CO_(2)吸附性能

以钒钛磁铁矿高炉冶炼产生的水淬渣为主要原料,经“酸处理-碱熔-水热晶化”制备了多孔沸石分子筛吸附剂(简称吸附剂,下同),采用XRD、SEM、FTIR对吸附剂进行了表征,考察了NaAlO_(2)添加量对吸附剂结构的影响,采用动态吸附法评价了吸附剂的CO_(2)吸附性能,考察了预处理温度、吸附温度和CO_(2)流量对吸附剂的CO_(2)吸附性能的影响,并利用动力学模型进行了数据拟合,分析了其吸附行为。结果表明,随着NaAlO_(2)添加量的增加,水热晶化产物依次完成了“无定形→初步结晶→FAU型→LTA型”沸石分子筛的结构转变;制备的吸附剂(Z-4)经350℃预处理,在吸附温度25℃、CO_(2)流量分别为1.4 mL/min(固定床反应装置)和50 mL/min(同步热分析仪)的条件下,CO_(2)吸附效果最佳,其CO_(2)穿透与饱和吸附量为2.16、3.39 mmol/g;其CO_(2)吸附行为符合拟二级动力学模型,吸附过程由物理和化学吸附共同主导,拟二级动力学模型吸附速率常数为0.0785mmol/(g·s);经5次循环吸附/再生后,其CO_(2)饱和吸附量保持率为96.8%。

用于高效稳定吸附CO_(2)的胺基功能化MOF-808开发及机理

胺基功能化金属有机骨架具有孔隙率高、CO_(2)吸附容量大、抗水性好的优点,被认为是适用于燃煤烟气CO_(2)捕集的吸附材料,但其表面胺基分子在高温脱附过程易发生团聚,导致吸附速率和吸附容量下降。采用物理浸渍将四乙烯五胺分子(TEPA)封装入MOF-808的孔道内,开发了一种胺基分子高度分散的胺基功能化吸附材料TEPA@MOF-808。TEPA@MOF-808的吸附容量相比MOF-808提高了2.15倍,吸附速率常数、吸附选择性分别提高了13%和498%,10次吸脱附循环后吸附容量仅下降10.9%,说明基于TEPA的胺基功能化策略可显著提高CO_(2)吸附性能和稳定性。热力学结果显示TEPA@MOF-808的等量吸附热仅为40 kJ/mol,小于普遍认为的化学吸附门槛,^(13)C固体核磁和原位红外表征结果进一步揭示了其以物理吸附为主的吸附机理。

金属有机骨架材料吸附CO_(2)的研究进展

由温室效应引起全球气候变暖的环境问题受到越来越多的关注,CO_(2)是对温室效应影响最大的气体。我国提出了“碳中和,碳达峰”的目标,实现目标的前提是提高对CO_(2)的减排与控制,在实现“双碳”目标过程中碳的捕集至关重要。金属有机骨架材料作为一种新型的吸附材料,可以进一步提高CO_(2)的捕集。本文阐述金属有机骨架材料的分类、合成方法以及改性方法的优缺点,探讨该材料吸附CO_(2)的机制,并对比在单组分和多组分条件下的吸附效果,提出使用醋酸盐或者氯化氢辅助加热优化传统水热法,以及使用不同氨基种类和氨基负载优化改性方法是未来重要的研究方向,最后展望了金属有机骨架材料吸附剂的前景,为进一步开展金属有机骨架材料吸附CO_(2)的研究提供参考。

TEPA改性膨胀蛭石复合材料的制备及其CO_(2)吸附性能研究

工业化进程中排放的二氧化碳加剧了温室效应,对全球气候环境产生了严重影响。目前,液胺吸收CO_(2)是最成熟的碳捕获技术,其具备高吸收容量、快吸收速率和简单再生过程等优点。然而,该技术仍存在着许多缺陷,如设备腐蚀、再生能耗高、环境污染等。针对上述问题,提出一种将四亚乙基五胺(TEPA)负载到膨胀蛭石夹层中制备新型载胺复合材料(EV-TEPA)以吸附CO_(2)的方法,并重点探讨了不同TEPA负载量和温度对CO_(2)吸附性能的影响。结果表明,高温煅烧后的膨胀蛭石(EV)具备优越的分层孔隙结构,其对胺的负载量远大于蛭石原矿(RV)。EV-TEPA吸附剂在75℃时吸附容量最高,为1.24 mmol/g,并且在经历8个循环后吸附容量仅衰减8.87%,表现出良好的循环稳定性。此研究探索了一种经济高效捕获CO_(2)的新型复合材料,为工业应用中CO_(2)吸附剂选择提供了一个参考方案。

基于密度泛函理论的CO_(2)吸附微观机理比较研究

为探究吸附法捕获CO_(2)过程中的微观机理和吸附剂材料间的作用关系,基于密度泛函理论方法,综合比较了典型吸附剂包括煤基官能团、Fe、限域离子液体、Na2 CO3、SrTiO3与CO_(2)的吸附过程和差异性.根据不同计算策略,着重分析比较了吸附能、结构优化参数、吸附构型以及原子分布等参数.结果表明,化学吸附中CO_(2)分子与吸附面呈平行关系时通常吸附能最大;在一种材料的同类型官能团中,吸附能大小与氧原子的数量呈正相关关系;吸附过程中C-O键的伸长活化会生成一种重要的中间产物CO_(2)-.提出在探寻CO_(2)吸附材料时可以在含氧原子较多的官能团、活性金属表面等方面进一步探究.最后对基于密度泛函理论的CO_(2)的吸附机理的进一步研究方向进行了展望.