矿产企业排放废水中228Ra及210Po/210Pb测定及剂量评估

通过对11个矿产企业的不同地点13个废水进行取样,按照相关规定对废水中228Ra及210Po/210Pb等放射性核素分析测量,获得矿产企业废水中210Po、210Pb及228Ra核素活度浓度推荐值浓度分别为80mBq/L、35mBq/L和140mBq/L;有的企业废水中放射性核素含量比均值高2~3个数量级。采用保守估算方法估算,在下游5km地方食入推荐值浓度排放废水导致的内照射剂量为0.012mSv/a,按照最高值估算,内照射有效剂量可达0.88mSv/a。

东海近岸大气中的^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb及其沉降入海通量评估

大气^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb的沉降通量是海洋中核素示踪颗粒物动力学过程(颗粒有机碳输出、颗粒物输运)的基础参数,为揭示我国近海地区^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb活度浓度的时空变化规律并估算其沉降入海通量,本文于2016年9月至翌年2月和2021年9-11月分别对上海及厦门地区近地表大气气溶胶中^(210)Po、^(210)Pb和^(210)Bi的活度浓度进行了连续观测;基于^(210)Po-^(210)Pb活度比(^(210)Po/^(210)Pb)和^(210)Bi-^(210)Pb活度比(^(210)Bi/^(210)Pb)两种示踪法计算了气溶胶颗粒物的滞留时间,并利用一维简单气溶胶沉降速率模型估算了3种核素以大气沉降方式输入东海的通量。结果显示,2016年上海秋、冬两季^(210)Po、^(210)Bi、^(210)Pb 3种核素活度浓度的变化范围分别为0.11~1.27 m Bq/m^(3)、0.45~1.83 m Bq/m^(3)和1.12~6.10 m Bq/m^(3);2021年秋季厦门^(210)Po、^(210)Bi、^(210)Pb 3种核素活度浓度的变化范围分别为0.05~0.85 m Bq/m^(3)、0.83~2.52 m Bq/m^(3)和0.17~1.32 m Bq/m^(3),上海近地表气溶胶中3种核素的活度浓度秋季平均值比厦门地区高。利用^(210)Po/^(210)Pb和^(210)Bi/^(210)Pb计算得到上海和厦门近地面大气的气溶胶滞留时间存在显著差异,基于^(210)Po/^(210)Pb计算上海气溶胶滞留时间均值为(94±54)d,基于^(210)Bi/^(210)Pb计算上海气溶胶滞留时间均值为(6.4±4.8)d,造成这种差异的原因很可能是两种示踪法本身具有的系统性差异。本文基于一维简易气溶胶沉降速率模型估算了上海地区的^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po的大气沉降入东海的通量,其在秋季期间的变化范围分别为0.1~26.35 Bq/(m^(2)·d)、0.04~7.91 Bq/(m^(2)·d)和0.01~5.49 Bq/(m^(2)·d)。基于模型估算的^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb沉降通量与研究区域的实际观测值接近一致,表明利用一维简易气溶胶沉降速率模型间接估算法在替代观测站直测核素的沉降入海通量方面具有一定可行性。

寒潮影响下北部湾研究海域颗粒态和溶解态^(210)Po的分布特征

^(210)Po是天然放射性核素,具有较强的颗粒活性,可用于水体悬浮颗粒物来源及传输、污染物清除等过程的示踪研究。2021—2022年冬季寒潮过境期间北部湾研究海域不同形态^(210)Po的活度浓度分布及地球化学行为特征实测结果表明,表层水体中溶解态和颗粒态^(210)Po的活度浓度水平分别为0.36~1.39dpm·(100 L)^(-1)(1 Bq=60 dpm)和0.60~12.15 dpm·(100 L)^(-1);水体中^(210)Po主要以颗粒态形式存在。实测的颗粒态^(210)Po活度浓度和总悬浮颗粒物(TSM)质量浓度之间存在显著正相关性(R^(2)=0.968,P<0.01)表明,溶解态^(210)Po被颗粒物显著“清除”的现象;进一步分析发现北部湾寒潮期间水体中^(210)Po的分配系数(K_d值)为(1.16~17.95)×10^(5) mL·g^(-1),与其他海域相同TSM质量浓度条件下相比明显增加,再次表明溶解态^(210)Po在北部湾寒潮过境期间得到强化“清除”。原因可能是寒潮期间北部湾水体中的再悬浮过程和输送过程的加强促使水体TSM质量浓度增加,溶解态^(210)Po因被颗粒物吸附而被强化“清除”。冬季北部湾海域频发的寒潮等强对流天气过程导致水动力混合加剧,影响TSM分布的同时也改变了北部湾水体中^(210)Po的分布。这对认识寒潮、台风等强对流气象事件影响下近岸海域水体悬浮颗粒物及其携带的污染物质的传输过程具有重要的意义。

某退役铀矿山周边地表水中^(210)Po的检测方法——铜片自沉积法

研究并建立了退役铀矿山周边地表水中^(210)Po的检测方法(铜片自沉积法),调查了铀矿山周边地表水中^(210)Po的活度水平。铜片自沉积法以氢氧化铁为载体,吸附水样中的^(210)Po,在盐酸-氯化钠体系中使^(210)Po自沉积于铜片上,并在低本底α、β测量仪上测量,方法检出限0.001 Bq/L,精密度优于10%,加标回收率为93.4%~106.6%。研究结果表明,退役铀矿山周边地表水中^(210)Po活度浓度为0.001~0.223 Bq/L,存在通过饮用水和食物链转移到人、致居民内照射剂量升高的风险,需加强对铀矿山周边地表水的监测和公众照射的评价。

天津市大气气溶胶中^(7)Be、^(210)Pb和^(210)Po活度浓度水平及辐射剂量评估

为了研究天津市大气气溶胶中^(7)Be、^(210)Pb和^(210)Po活度浓度水平及其对公众产生的辐射剂量,预防辐射损伤的发生,本文对天津市2018—2020年总悬浮颗粒物(TSP)中^(7)Be、^(210)Pb和^(210)Po进行检测分析。结果表明,天津市TSP中^(7)Be、^(210)Pb和^(210)Po的年均活度水平分别为0.74~15.0 mBq/m^(3)、0.21~2.5μBq/m^(3)和0.17~0.74μBq/m;三种放射性核素的活度浓度均呈冬季最高,这是冬季高纬度冷空气和取暖季较高污染排放共同作用的结果;^(7)Be、^(210)Pb和^(210)Po以吸入方式对公众产生的总有效待积剂量在6.28~40.1μSv/a,低于公众照射规定的剂量限值(1 mSv/a),还不足以威胁人体健康。

^(210)Po、^(210)Bi和^(210)Pb测试技术研究进展与现状

铀系核素210Po、210Bi和210Pb的测试在铀矿地质勘查与核废物安全处置研究、沉积年代学与同位素地球化学研究、大气环境学与辐射卫生学研究等诸多领域具有重要意义。本文重点总结了近些年来210Pb、210Bi和210Po3核素各种测试技术的研究进展与现状,评述了存在的主要问题及未来发展趋势。

基于~7Be、^(210)Pb和^(210)Po的厦门岛沿岸地区大气过程示踪研究及辐射剂量评估

本研究测定了2015年1~7月厦门市大气气溶胶中的7Be、210Pb和210Po,利用多核素联合示踪研究了相关的大气过程.结果表明7Be和210Pb在1、3和4月份具有较高的活度水平和较大的活度变化范围,在6~7月份降低到相对较低的活度水平和一个相对较小的变化范围,不同的气团来源、对流混合及清除机制是其主要的控制因素.相对于7Be,7Be和210Pb同位素对对臭氧(O3)具有更好的相关关系.基于210Pb和210Po的数据计算出厦门市大气气溶胶停留时间为21~188 d,平均值为87 d.通过辐射剂量评估发现这3种放射性核素对人体所产生的年待积有效剂量仅为5.31μSv,近似为天然辐射本底的千分之一.

环境水中^(210)Pb、^(210)Po快速联测方法及应用

本文对^(210)Pb、^(210)Po快速联测方法作了深入研究,确定了适用于环境水样中^(210)Pb、^(210)Po联测的最优实验条件.在未经萃取分离情况下,以坑坏血酸+盐酸羟胺混合体系作还原剂,当盐酸浓度为0.5 mol·L^(-1),沉积时间为2 h,沉积温度为90℃,溶液体积为50 mL时,^(210)Bi、^(210)Po可同时自发沉积在铜片上.利用在同一衰变链上活度最终平衡的特点,通过测量^(210)Bi计数计算得到水中^(210)Pb的活度,然后通过209Po示踪α能谱法求得水中^(210)Po的活度.方法精密度优于10%,加标回收率在95.3%—107.6%,^(210)Pb、^(210)Po探测限分别达到1.2 mBq·L^(-1)和0.15 mBq·L^(-1).利用该联测方法对粤北矿山地区环境水样进行了分析,结果表明,饮用水中^(210)Pb、^(210)Po活度浓度范围分别为(2.4—38.7)mBq·L^(-1)和(1.0—4.1)mBq·L^(-1);河溪水中^(210)Pb、^(210)Po活度浓度范围分别为(4.3—181.5)mBq·L^(-1)和(0.7—23.3)mBq·L^(-1).

我国主要城市空气中^(210)Po、^(210)Pb活度浓度分布初步分析

^(210)Po、^(210)Pb是天然放射性核素,是天然照射的重要来源。空气中的^(210)Po、^(210)Pb主要附着在颗粒物上。本工作通过对我国环境气溶胶中^(210)Po、^(210)Pb取样测量,对我国空气中^(210)Po、^(210)Pb浓度水平做了初步的分析。我国环境气溶胶中^(210)Po、^(210)Pb的浓度水平普遍高于国外水平。

铜箔恒温自沉积总α、总β计数法快速联测岩石、土壤及沉积物样品中的^(210)Pb、^(210)Bi、^(210)Po

研究了210Bi、210Po同时且定量恒温自沉积于铜箔的最佳制源条件,建立了双样-铜箔恒温自沉积总α、总β同时计数法快速联测岩石、土壤及沉积物样品中210Pb、210Bi、210Po的分析方法。试验发现,除酸度和温度等因素外,制源体系中的氯离子浓度也会对制源效果产生重要影响。当铜镀片面积为3.14cm2,盐酸浓度为0.5mol/L,氯化钠浓度为3.5mol/L,溶液体积为20mL,恒温90℃,振速为120次/min,振幅20mm,制源70min时,210Bi和210Po可同步定量自沉积且210Pb不沉积。Vc存在下,大量共存元素不干扰自沉积。方法的精密度优于5%,全程加标回收率在99.5%～100.5%之间。

岩石土壤及沉积物样品中^(210)Pb-^(210)Bi-^(210)Po的快速联合测定

铀系核素210Pb-210Bi-210Po目前通常采用相对独立的分析技术,三核素分别进行测定,并存在一些技术问题需要解决。文献报道的三核素联测技术需要使用多种昂贵的测试设备和示踪剂,或者制源体系抗干扰能力较弱且分析周期较长。本文研究了210Bi、210Po同时且定量恒温自沉积于铜箔的最佳制源条件,建立了双样-两次铜箔恒温自沉积制源-总α、总β同时计数法快速联合测定岩石、土壤及沉积物样品中210Pb-210Bi-210Po的分析技术。结果表明,当铜镀片面积为3.14 cm2,盐酸浓度为0.5 mol/L,氯化钠浓度为3.5 mol/L,溶液体积为20 mL,恒温90℃,振速为120 r/min,振幅20 mm,制源70 min,210Bi和210Po可同步定量自沉积且210Pb不沉积。在抗坏血酸存在下,大量共存元素不干扰自沉积。方法的精密度优于5%,全程加标放化回收率在99.5%～100.5%之间。该联测技术采用的制源体系抗稳定铋干扰能力较强,回收稳定,分析周期短,仅需一台国产测试设备并无需示踪剂即可完成三核素联合测定,同时也适合于三核素的独立测定。

青岛市~7Be,^(210)Pb和^(210)Po大气沉降通量的测定

运用本实验室建立的大气沉降中7Be,210Pb的γ谱分析方法和210Po的α谱分析方法,测定了青岛大气沉降通量。结果表明,青岛市2002年4~11月大气沉降的7Be和210Pb通量平均为1.67和0.32 Bq/(m2.d);2004年5~9月7Be,210Pb和210Po通量平均值为2.15,0.51和0.083 Bq/(m2.d)。

Sr树脂在气溶胶^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po联合分析中的初步应用

气溶胶中^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po的活度浓度处于不平衡状态,本工作对3种核素联合分析进行了方法设计,并采用标准溶液对方法进行了验证。方法验证了Sr树脂对Pb-Bi-Po的分离。依据三种核素的回收率^(210)Bi(约97%)>^(210)Po(约93%)>^(210)Pb(约89%)、PbSO_4中^(210)Bi的生长曲线及BiOCl的衰变曲线,可以确定Sr树脂对3种核素的分离效果较好。Sr树脂在气溶胶^(210)Pb、^(210)Bi和^(210)Po中的联合分析应用研究,可以应用于探究气溶胶中Pb-Bi-Po不平衡现象,为气溶胶分析提供技术方法。

厦门近岸^(210)Po和^(210)Pb的大气沉降通量

为揭示中国东南沿海地区^(210)Po和^(210)Pb的大气沉降时空变化特征,探讨该地区气溶胶的停留时间,于2013年1月至2014年12月对厦门地区^(210)Po和^(210)Pb的大气沉降通量进行了时间序列研究。结果发现,^(210)Po和^(210)Pb的平均日沉降通量分别为(65.38±4.79)mBq/(m^2·d)(n=54)和(0.78±0.09)Bq/(m^2·d)(n=54),表现出明显的周年变化。东北季风期间,^(210)Po和^(210)Pb的沉降通量较高,而西南季风期间其通量较低。2013年和2014年,^(210)Po的年沉降通量分别为19.29 Bq/(m^2·a)和9.25 Bq/(m^2·a),^(210)Pb的年沉降通量分别为159.2 Bq/(m^2·a)和189.6 Bq/(m^2·a)。两核素的年沉降通量表现出不同程度的年际差异。^(210)Po与^(210)Pb沉降通量之间存在显著的线性正相关关系,揭示了大气中^(210)Po和^(210)Pb具有相同的迁出机制,降雨和大气中核素含量是影响^(210)Po和^(210)Pb沉降通量的主要因素。该研究结果可以为探求台湾海峡海水中^(210)Po与^(210)Pb的收支平衡提供大气来源项。

镍箔恒温自沉积总α、总β计数法同时或连续测定样品中^(210)Pb、^(210)Bi、^(210)Po

研究了210Bi、210Po同时恒温自沉积于镍箔的最佳制源环境,建立了岩石、土壤以及水体样品中210 Pb、210 Bi、210 Po同时或连续测定的方法——镍箔恒温自沉积总α、总β计数法。试验发现,当镍镀片面积为3.14cm2,盐酸浓度为1.0mol/L,溶液体积为25mL,恒温90℃,振荡频率180次/min,振幅20mm,制源60min,210Bi和210Po可同步定量自沉积。210 Po加入量与总α净计数率相关系数为0.9998,210Bi加入量与总β净计数率相关系数为0.9997。放置衰变法可以消除Bi和Po其它短寿命放射性同位素对测量产生的影响,盐酸肼及酒石酸存在时大量共存离子不干扰测定。方法的精密度优于5%,全程加标回收率在99.5%～100.5%。

南海与厦门湾海水中^(210)Po和^(210)Pb的粒级分布

对南海和厦门湾表层水中210Po和210Pb的粒级分布特征进行了研究.结果表明,南海海水中210Po和210Pb在不同粒级颗粒物中的体积比活度高低顺序为:(<0.4μm)>(0.4~2.0μm)>(2.0~10μm)>(>10μm).210Po2、10Pb主要存在于<2.0μm粒级颗粒物中.厦门湾210Po体积比活度高低顺序为:(2.0~10μm)>(<1.2μm)>(>10μm)>(1.2~2.0μm),210Po主要存在于>2.0μm粒级颗粒物中.南海不同粒级颗粒物中210Pb的质量比活度差异不大,0.4~2.0μm和2.0~10μm粒级210Po质量比活度约为10μm粒级210Po比活度的3倍.厦门湾210Po的质量比活度比南海相应粒级210Po低约1个数量级,且各粒级间差异不大,表明不同粒径颗粒物在210Po和210Pb清除过程中的作用不同.210Po和210Pb的固-液分配系数(Kd)及分馏因子(α)进一步证实南海0.4~2.0μm粒级颗粒物对210Po的清除能力比其它粒级颗粒物更强,而>10μm粒级颗粒物对210Pb的清除能力比其它粒级颗粒物更强.不同粒级颗粒物中210Po与210Pb之间的不平衡状况揭示了不同粒级颗粒物不同的来源,为210Po/210Pb不平衡示踪颗粒物来源提供了依据.

北太平洋亚热带环流区表层水的^(210)Po/^(210)Pb不平衡

对北太平洋亚热带环流区表层水中溶解态(<0.2μm)和颗粒态(≥0.2μm)210Po、210Pb的含量、分布、停留时间及其在颗粒物清除迁出过程中的分馏效应开展了研究,结果表明,研究海域表层水中溶解态210Po、210Pb的比活度分别介于0.14～3.75和1.41～6.87 Bq/m3之间;颗粒态210Po、210Pb的比活度分别介于0.35～2.49和0.18～3.18 Bq/m3之间.溶解相和颗粒相中的210Po/210Pb不平衡状态呈现截然不同的特征,溶解相中210Po相对于210Pb呈亏损状态,而在颗粒相中则呈过剩状态,反映出210Po与210Pb生物地球化学行为的差异,210Po具有更强的颗粒(生物)活性.由稳态不可逆模型计算出溶解态和颗粒态210Po的平均停留时间分别为0.28、0.27 a;溶解态和颗粒态210Pb的平均停留时间分别为0.88、0.15 a.由清除速率常数法计算得到的溶解态210Po、210Pb在颗粒清除过程中的平均分馏因子为4.73,且该分馏因子随颗粒氮含量的增加呈增加的趋势.停留时间的差异以及明显大于1的分馏因子均表明,210Po、210Pb在颗粒清除过程中发生了明显的分馏,而分馏因子与颗粒氮(PN)之间存在的正相关关系则显示含氮组分对210Po、210Pb的分馏起着一定的作用.

^(210)Po,^(210)Bi和^(210)Pb测试技术研究进展与现状

铀系核素210Po、210Bi和210Pb的测试在铀矿地质勘查与核废物安全处置研究、沉积年代学与同位素地球化学研究、大气环境学与辐射卫生学研究等诸多领域具有重要意义。重点总结了近些年来210Pb、210Bi和210Po三核素各种测试技术的研究进展与现状,评述了存在的主要问题及未来发展趋势。

大气气溶胶中^(210)Pb和^(210)Po活度浓度及来源

大气气溶胶中关键核素210Pb和210Po对人体的剂量贡献不可忽视,气溶胶中的210Pb和210Po主要来自大气中222Rn的衰变。UNSCEAR报告给出的近地面大气中210Pb、210Po的平均活度浓度推荐值分别为500μBq/m3、50μBq/m3。分析讨论了大气气溶胶中210Pb和210Po的天然来源,以及煤炭开采利用、土壤再悬浮、平流层气溶胶贡献、不同气团的来源、火山烟羽、生物释放、其他人为活动影响等额外来源。

基于^(210)Po/^(210)Pb活度比的大气颗粒物滞留时间研究

2015年9月至2016年3月,研究分析了深圳市大气气溶胶中(TSP、PM2.5)^(210)Pb和^(210)Po的放射性比活度,并依据^(210)Po/^(210)Pb的活度比,计算了两种不同粒径范围的大气颗粒物滞留时间(RTA),探讨了大气RTA的影响因素。结果表明,深圳市大气TSP滞留时间为4.5~32.2 d,平均14.7 d;PM2.5的滞留时间为11.1~23.6 d,平均16.1 d。大气颗粒物滞留时间与粒径大小和气象条件密切相关,降雨可有效降低粗颗粒大气滞留时间,而逆温静风条件则可使大气RTA显著增加。通过气溶胶中^(210)Po/^(210)Pb的活度比计算获得的表观大气滞留时间是大气颗粒物滞留时间与气溶胶迁移传输时间共同作用的结果。