热中子诱发^(239)Pu裂变气体产物核Xe产额的评价

裂变产额数据是核反应堆设计与运行、核装置设计与测试以及乏燃料处理与核废料管理等应用中的重要数据,同时也是裂变物理研究的基础数据。采用基于Zp模型的裂变产额统一评价方法,对中子诱发^(239)Pu裂变气体产物核Xe的A=131~135,138,140等7个同位素核所在质量链上的产物核产额进行了分析评价,获得了能量为0.0253 MeV(T)、裂变谱(F)和14 MeV(H)的中子诱发^(239)Pu裂变产物核Xe的7个同位素核的独立产额和累积产额评价结果,并建立了ENDF/B-VI格式数据库。与传统评价方法比较,统一评价方法考虑了同一质量链上的独立产额、累积产额的相互关联,给出的产额相互自洽,增加了产额评价数据的可靠性。其中^(131-133)Xe考虑了先驱核碘的贡献,累积产额比JEFF-3.3和ENDF/B-VIII.0有所增加。^(134)Xe的产额存在分歧,通过分析,采用了较高的实验数据,认为该数据比较合理。

熔岩玻璃体^(239)Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体239 Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生239 Pu的速率,将释放出的239 Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态239 Pu和胶体态239 Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态239Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10mL/g后,可忽略溶解态239Pu的远距离迁移;胶体态239Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3km处的胶体态239Pu的模拟活度浓度长期处于10-2 Bq/L;影响胶体态239Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放239 Pu形成胶体态239 Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当239Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。

山西、河南三地土壤样品中^(239+240)Pu、^(137)Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239+240 Pu活度浓度和240Pu/239 Pu同位素比值,并对239+240 Pu和137 Cs在土壤中的深度分布进行了研究。结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+240 Pu活度浓度为0.078～0.122mBq/g,137 Cs为1.56～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240 Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137 Cs/239+240 Pu活度比值为34.61±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4)。三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240 Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降。

^(233)U内标α谱法测定石墨中痕量^(239)Pu

在石墨粉末试样中加入2 33U作内标 ,用硝酸浸取样品中的Pu ,移取上层清液制成α源。用α谱仪测定2 33U和2 39Pu的α计数比 ,通过加入内标2 33U的已知量和2 33U、2 39Pu的相关参数 ,可求得2 39Pu的绝对量。该分析方法可测2 39Pu的含量为 0 1～ 10 μg/ g ,测量精密度 (n =6)优于 2 %。

水相环境对^(239)Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响

以高庙子膨润土作为吸附介质,通过静态吸附实验,研究了高庙子膨润土在不同水相环境中对核素239Pu的吸附行为。探讨了接触时间、水相pH值、离子种类以及离子浓度等因素对吸附行为的影响。研究结果表明:高庙子膨润土对钚具有很强的吸附能力,吸附率达到99%以上,且吸附速率较快,4d即可达到吸附平衡。随着水相pH值增大,膨润土对钚的吸附能力逐渐增强。水相中CO23-、Fe3+和Ca2+对钚吸附有较强抑制作用,并且当离子浓度小于0.02mol/L时,随着浓度的增大,分配系数Kd值逐渐减小;当离子浓度大于0.02mol/L时,分配系数Kd值基本趋于稳定。

缓发中子计数法定量^(235)U、^(239)Pu初步研究

利用缓发中子计数法对235 U-239Pu混合物中235 U和239 Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照235 U、239 Pu以及235 U-239 Pu混合物样品30s,冷却2s,用缓发中子探测器测量100s,得出235 U和239Pu的探测限分别为0.14和0.18μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当235 U和239Pu质量比m(235 U)/m(239 Pu)=1.2时,235 U、239 Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。

在线进样ICP-MS用于^(239)Pu气溶胶活度浓度连续监测技术研究

为了弥补传统场所α气溶胶实时连续监测技术在后处理等场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测方面探测能力和响应速度方面的不足,本文开展了基于ICP-MS的空气中^(239) Pu气溶胶连续监测技术研究。通过对气溶胶直接进样方法、ICP-MS连续测量定量方法、238 U干扰等方面研究工作的开展,建立了基于ICP-MS、气溶胶直接进样系统和膜去溶雾化器联用的场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测技术。在单次测量时间为1 min的情况下,依据ISO 11929(2019)计算得到本系统对^(239) Pu气溶胶判断限和探测限分别为1.24×10^(-5) Bq/m^(3)和2.48×10^(-5) Bq/m^(3),优于传统的基于PIPS的α气溶胶实时连续监测系统,远低于^(239) Pu的导出空气浓度限值,证明该技术可为相关工艺场所^(239) Pu气溶胶活度浓度连续监测提供快速高效的技术支持。

某地区土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态

用连续提取法研究了某地区放射性污染土壤中^(241)Am和^(239)Pu的化学形态。结果表明,供试土壤样品中各级态^(241)Am和^(239)Pu都以一种优势形态即残渣态存在,其中^(241)Am的残渣态含量达到总量的84%～91%,^(239)Pu达到98%左右,其它各级态含量较少,这说明实验土壤中的^(241)Am和^(239)Pu主要赋存于土壤的原生和次生稳定矿物中,属于稳定的化学形态,在环境中的迁移活性较小。

电感耦合等离子体质谱法测定环境样品中超痕量^(239)Pu的^(238)UH^+谱线干扰研究

环境样品中239 Pu的含量非常低,即使经过基体放化分离,238 UH+复合离子对239 Pu的干扰仍然很严重,直接扣除干扰谱线信号对分析结果的准确度影响较大。从仪器物理测量的角度研究了降低238 UH+复合离子产率的方法,包括进样系统、激发系统和离子界面层。研究结果表明,膜去溶装置可降低238 UH+复合离子产率一个数量级以上。射频功率对238 UH+复合离子的产率有一定的影响。在雾化气流速最佳的条件下,238 UH+复合离子产率达到最小值。Xs锥测量238 UH+复合离子产率的结果相对采用Xt锥的测量结果略低一些。

模拟化爆爆心土壤中^(239)Pu的分析

建立了模拟化学爆炸后土壤中239Pu的分析方法,程序包括用沸腾的HNO3-HF混合酸浸取土壤,阴离子交换分离纯化239Pu,脉冲电镀制源,α放射性测量。此方法回收率为77.6%±5.3%。

水中^(239)Pu比对样品的液闪测量和均匀性检验

介绍了在组织某次比对活动中,水中^(239)Pu样品的制备、液闪测量方法建立、均匀性检验和结果不确定度评估。液闪测量^(239)Pu的最优PSA(脉冲形状分析,Pulse Shape Analysis)值为62,探测效率约为99.6%。比对样品的均匀性检验采用液闪测量方法,方差分析数据显示液闪测量方法重复性良好,样品通过均匀性检验。不确定度评估结果显示,样品活度浓度的不确定度主要来源于样品均匀性,其不确定度分量占比约96%。

酵母菌对锕系核素^(239)Pu 的富集行为及减量化研究

为了探究微生物对锕系核素的提取分离性能,利用化学预处理和湿法消解法,初步研究了模式微生物--酵母菌(Saccharomyces cerevisiae)对中高放废液中主要锕系核素^(239)Pu的富集减量效果研究.结果表明:①pH=5时,活体及灭活酵母菌对^(239)Pu的最佳吸附率均可高达99%,富集^(239)Pu后,酵母菌经灰化处理可减量97%以上.②经脱蛋白和脱乙酰化学预处理后,酵母菌对^(239)Pu的吸附能力明显下降.③随着作用时间的延长,^(239)Pu进入胞内的比例逐渐增加,吸附96 h时,约75.64%的^(239)Pu络合在细胞表面,约24.36%的^(239)Pu以稳定形式在胞内外赋存;经过6批次酵母菌吸附,^(239)Pu(Ⅲ)的放射性活度浓度从7.35×10^(6) Bq/L梯次递降至2.30×10^(3) Bq/L.④针对真实中放废液,2次酵母菌吸附后,总α放射性活度浓度可降低2个数量级,总β和总γ放射性活度浓度均仅降低10%左右.研究显示,利用酵母菌等微生物对放射性废液中锕系核素^(239)Pu的提取和分离是可能的.

热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr m、^(87)Kr和^(88)Kr产额测量研究

中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的^(235)U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与^(99)Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^(99)Mo产额为基准,经非主中子场和非主同位素影响等校正后,得到了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额,分别为(0.559±0.020)%、(0.992±0.034)%和(1.264±0.037)%,测量结果与数据库评价值在不确定度范围内一致,与文献测量值相比,不确定度明显降低。所建立的实验方法及干扰扣除方法可为后续更多中子能点的气体裂变产物产额的测量研究提供参考。

固相萃取片法分析土壤样品中的^(239)Pu

为了对核设施及周边环境的放射性污染水平进行有效监测,需要对土壤样品中的^(239)Pu进行分析。本研究考察了静态吸附中介质酸度、接触时间以及温度对^(239)Pu在固相萃取片上的吸附影响,确定最佳吸附条件;采用柱实验进行验证,以固相萃取片法为分离纯化手段,采用高酸上柱,低酸条件下还原解吸,以低本底液闪谱仪为放射性测量手段,建立快速分析土壤中^(239)Pu的方法。该方法可测土壤样品量为10g,使用8mol/L HNO_3浸取灰化后的模拟污染土壤样品,模拟土壤样品中^(239)Pu的化学回收率为78.9%,比活度探测下限为3.7 Bq/kg,全流程分析时间小于3h,对核素^(137)Cs、^(90)Sr-^(90)Y、天然铀、^(241)Am、^(99)Tc去污效果良好,该方法可广泛应用于环境土壤样品的^(239)Pu分析。

^(239)Pu在伯劳特湾沉积物中的分布特征

伯劳特湾中沉积物的沉积速率在０．１３～０．３３ｃｍ ／ａ 之间，平均值为０．２３ｃｍ ／ａ。事故释放的２３９Ｐｕ 在各个站位中的垂直分布在次表层都有一个最大值，这个值出现在５～７ｃｍ 深处。在最大值之前２３９Ｐｕ 的比活度随深度的增加呈指数增加，最大值之后迅速下降到本底水平。事故释放的２３９Ｐｕ 在沉积物中的垂直分布与沉积速率和生物的混合速率有关。

伯劳特湾海水中^(239)Pu的浓度

伯劳特湾的表层海水中，２３９Ｐｕ的浓度为１３．０±２．８μＢｑ／ｄｍ３，与巴芬湾和拉布拉道海表层海水中的浓度基本相同。其中溶解２３９Ｐｕ的浓度为６．９３±１．８μＢｑ／ｄｍ３，占海水中２３９Ｐｕ总浓度的５３×１０－２；悬浮物中２３９Ｐｕ的浓度为６．０７±３．３μＢｑ／ｄｍ３，占总浓度的４７×１０－２。底层海水中２３９Ｐｕ的浓度为３１．７±４．７μＢｑ／ｄｍ３，２３８Ｐｕ的浓度为０．７８±０．７０μＢｑ／ｄｍ３，２３８Ｐｕ／２３９Ｐｕ的比值为０．０２４，这可能是表层沉积物重悬浮造成的。

长江上游及川江水系水环境中^(239)Pu的水平和分布情况

^(239)Pu是一种极毒的放射性核素,水环境,尤其是江河环境中^(239)Pu的水平与分析情况,目前在国内还未见有系统的报道,本文通过对长江的一些江段及川江水系水环境中^(239)Pu水平的分析,探讨了其分布情况及规律;并初步分析了目前长江水域中^(239)Pu的主要来源;得出了研究江段水底沉积物中^(239)Pu的沉积规律。

^(239)Pu(Ⅳ)在花岗岩裂隙介质中迁移的数值模拟

基于双重连续介质模型,根据单裂隙岩体核素迁移规律,推导了核素在平行板单裂隙岩体裂隙域和基质域中的迁移方程,并得出了核素在基质域和裂隙域中的相对浓度。模拟过程中选择239 Pu(Ⅳ)作为分析对象,结合研究区渗透系数和分配系数等参数值,分析了研究区花岗岩岩体裂隙域和基质域中相对浓度的分布情况,预测了239Pu(Ⅳ)在裂隙域和基质域中的发展趋势和迁移情况。模拟表明239 Pu(Ⅳ)在基质域内的扩散非常缓慢,经过0.5×105 a,扩散范围仅在毫米量级,而在裂隙域中大约迁移3m,模拟结果表明该花岗岩区域具备处置含239Pu(Ⅳ)等放射性废物的条件。同时讨论了裂隙域水的平均速度、隙宽、渗透系数、基质域和裂隙域内阻滞系数等参数的变化对放射性核素裂隙域迁移情况的影响。

中国大陆土壤中^(239+240)Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的^(137)Cs背景值数据,根据北半球大气沉降^(137)Cs/^(239+240)Pu活度比值32.5(^(137)Cs活度校正到2005年),将中国大陆土壤中^(137)Cs转换成对应的^(239+240)Pu,类比中国大陆^(137)Cs-RI模型(^(137)Cs-RI MCM),利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^(239+240)Pu的沉积通量范围在7.3～546Bq/m^2之间,模拟Pu-RI的范围在3～812Bq/m^2之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,^(137)Cs-RIMCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于^(137)Cs与^(239+240)Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测^(137)Cs/^(239+240)Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明^(137)Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30～40°N之间中国62个城市位点的^(239+240)Pu湿沉降通量(I湿沉降)与相应Pu-RI的值(I总沉降)进行了比较,发现I湿沉降和I总沉降的理论计算均是合理的.

铀矿床样品中^(239)Pu的测定及应用

本文研究了铀矿床样品中（２３９）Ｐｕ的测定方法。其步骤包括：硝酸氢氟酸混合酸溶样的方法；三正辛胺－二甲苯－１０２白色担体反相色层提取和纯化钚的方法；电沉积制备α源的方法；以（２３９）Ｐｕ为示踪同位素，低本底，高灵敏度，高分辨率的α谱测量（２３９）Ｐｕ的方法。本法简便快速，选择性好，可以从组分复杂的大量铀矿岩石及围岩中提取出痕量（２３９）Ｐｕ。测量方法准确可靠，全流程本底为４．３５×１０（－１４）ｇ（２３９）Ｐｕ。经沥青铀矿样品考验结果极为满意，并为连山关铀矿床样品提供了可靠数据，为研究（２３９）Ｐｕ在铀矿床中的地球化学行为及迁移规律奠定了基础。