长江口水下三角洲^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

在长江口水下三角洲采集沉积物柱状样SC07,通过测试沉积物柱样中239+240Pu和137Cs的活度,重点分析239+240Pu活度的分布特征及其与137Cs活度剖面的异同,以提取239+240Pu活度剖面中的信息。结果表明:239+240Pu活度剖面中存在与137Cs一致的1963年蓄积峰和1958年次蓄积峰,且两者呈较显著的线性相关关系(R2=0.765),表明在动力环境较强的河口地区,239+240Pu与137Cs仍可以反映相同的沉积过程。239+240Pu活度起始层位对应于1948年,而137Cs对应于1954年,表明239+240Pu具有更高的测试灵敏度。SC07柱状样中137Cs/239+240Pu的同位素比值比全球均值低,说明239+240Pu存在区域沉降来源。

环境样品中^(90)Sr和^(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。

我国部分省份环境气溶胶中239+240Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%~94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008μBq/m^3。普通环境气溶胶采样量需要达到30000 m^3以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10000 m^3可满足要求。一般情况下气溶胶中^210Po含量比^239+240Pu高4~6个数量级,在分析和测量中要关注^210Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009~0.099μBq/m^3,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤239+240Pu比活度和240Pu/239Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明:中国表层土壤中240Pu/239Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中239+240Pu的主要来源;表层土壤中239+240Pu比活度处于低放射水平(≤1Bq/kg的概率为94%),西北和东北地区的表层土壤中239+240Pu比活度有较高的空间变异性.239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移(横向迁移和纵向迁移)的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估239+240Pu的环境水平提供有效的方法.

长白山区土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu纵向分布研究

研究了^(90)Sr、^(239+240)Pu在同一点位土壤中的纵向分布情况和迁移特性。在长白山未受人类活动影响的点位分层采集不同深度的土壤样品,用放射化学的方法测量样品中^(90)Sr、^(239+240)Pu的活度浓度。研究发现:在同一点位,表层土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu活度浓度比深层土壤高,且这种分布趋势非常明显;随着深度增加,^(239+240)Pu活度浓度迅速减少,^(90)Sr活度浓度则是逐步减小。研究表明:采样点土壤中^(239+240)Pu向下的迁移不明显,主要分布在0~10 cm的表层土壤中,而^(90)Sr则有一定程度的迁移,但在0~10 cm的表层土壤中含量最高。

中国大陆土壤中^(239+240)Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的^(137)Cs背景值数据,根据北半球大气沉降^(137)Cs/^(239+240)Pu活度比值32.5(^(137)Cs活度校正到2005年),将中国大陆土壤中^(137)Cs转换成对应的^(239+240)Pu,类比中国大陆^(137)Cs-RI模型(^(137)Cs-RI MCM),利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^(239+240)Pu的沉积通量范围在7.3～546Bq/m^2之间,模拟Pu-RI的范围在3～812Bq/m^2之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,^(137)Cs-RIMCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于^(137)Cs与^(239+240)Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测^(137)Cs/^(239+240)Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明^(137)Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30～40°N之间中国62个城市位点的^(239+240)Pu湿沉降通量(I湿沉降)与相应Pu-RI的值(I总沉降)进行了比较,发现I湿沉降和I总沉降的理论计算均是合理的.

中国边缘海沉积物中239+240Pu的来源与存量模型

对海水和沉积物中239+240Pu活度、240Pu/239Pu比值和239+240Pu存量的分析,可以为海洋环境中水团输运、黑潮海水入侵、颗粒物通量、颗粒清除过程、污染物堆积、沉积年代等问题的研究提供有效途径。针对中国边缘海沉积物中239+240Pu活度分布、240Pu/239Pu比值特征和239+240Pu存量进行比较讨论,发现虽然全球大气沉降和太平洋核试验场的输入是中国边缘海沉积物中239+240Pu的2个主要来源,但是中国边缘海海洋环境中不同区域Pu的来源的比例有差异。同时,文中系统探讨了利用Pu端元法研究中国边缘海海洋沉积物中239+240Pu存量的质量平衡模型,这对认识海洋中沉积物的源与汇以及海洋放射性环境状况具有一定意义。

中国湖泊柱样沉积物中239+240Pu的来源与分布特征

针对当前中国湖泊柱样沉积物中^（239＋240）Pu的研究现状,对中国湖泊^（239＋240）Pu的来源、^（239＋240）Pu最大蓄积峰的年代以及^（239＋240）Pu在湖泊沉积物中的迁移行为进行了研究总结。结果表明：中国湖泊^（239＋240）Pu的主要来源于全球大气核试验沉降,湖泊沉积柱样中表层沉积物^（240）Pu/^（239）Pu均值为0.177±0.019;柱样^（240）Pu/^（239）Pu均值为0.177±0.008;柱样^（239＋240）Pu的沉积通量范围在7.45~240.6 MBq/km^2之间,因湖泊所处沉积环境及纬度的差异而变化。湖泊柱样剖面中的^（239＋240）Pu的分布多呈单峰分布,湖泊沉积物中^（239＋240）Pu的最大蓄积峰位置改变可以忽略不计,^（239＋240）Pu最大蓄积峰具有时标价值。

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用210Pb、137Cs和239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的239+240Pu沉积叠加使得近岸海域(尤其是河口区)柱样沉积物中239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中239+240Pu的分布可能出现双峰(多峰)、单峰和无峰的情况.其中,柱样中239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下210Pb、137Cs和239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中137Cs和239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.

Pu同位素比值在沉积物测年中的应用

环境中137Cs的衰变使得137Cs时标法在沉积物定年研究中的应用受到越来越大的局限。与137Cs来源相同的Pu同位素,在定年上具有更多的优势。且由于核材料在制作工艺和设计上的差异,不同来源的Pu具有不同的Pu同位素比值,所以根据其比值的差异也可以推演沉积年代。在分析放射性核素Pu的来源、定年的基本原理及其优势的基础上,综述了239+240Pu及Pu同位素比值在沉积物定年中的应用,在海洋、河口、湖泊等不同的沉积环境中,239+240Pu在沉积物中分布的特征值与137Cs一样可以作为时标定年,同时Pu同位素比值也可为沉积物计年提供特异的时标。且将239+240Pu的时标与Pu同位素比值定年所得的沉积年代信息相结合,可使得到的沉积年代信息更可靠,提高定年的精度。

(239＋240)Pu作为湖泊沉积物计年时标：以云南程海为例

在近代沉积作用领域137Cs时标与210Pb计年结合,获得了广泛而有效的应用.然而,137Cs经过两个半衰期的衰变已难于辩识.环境中的Pu核素具有相对较长的半衰期,也随全球大气扩散而散落于地球表面,可望作为沉积计年的时间标志.通过程海沉积物柱芯中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比率及校正到沉积年代的137Cs比活度的对比研究表明:二者比活度的垂直剖面基本相似、239+240Pu比活度与北半球137Cs逐年沉降量之间也具有很好的对应关系,显示出239+240Pu同样具有湖泊沉积计年的时标价值.不同层节沉积物中,239+240Pu/137Cs的平均值为0.016;∑239+240Pu/∑137Cs=0.012,与全球大气散落沉降的活度比相近.239+240Pu/137Cs活度比的垂直变化,寓意出239+240Pu在沉积物中较137Cs具有更小的扩散迁移能力.240Pu/239Pu原子比率平均值为0.195±0.021,显示240+239Pu主要来自全球大气散落沉降;沉积物8cm深度出现的异常点,显示出切尔诺贝利核事故影响的痕迹.

用AMS法测量新疆和湖北两地土壤样品中的钚

采用加速器质谱(Accelerator Mass Spectrometry,AMS)方法测量了我国新疆维吾尔自治区(罗布泊附近)和湖北省(襄樊和荆门)两地不同深度土壤样品中钚的比活度(239+240Pu)和240Pu/239Pu同位素比。测量结果显示:新疆表层土壤239+240Pu比活度为0.010～0.827mBq/g,240Pu/239Pu比值范围为0.155～0.214。新疆罗布泊附近两处钻芯土壤采样点的239+240Pu沉积通量分别为16.7Bq/m2和55.4Bq/m2。新疆土壤中钚比活度随土壤深度的分布呈现出两种模式:①比活度峰值出现在土壤表层以下,之后随深度呈指数方式衰减;②比活度从表层开始指数方式衰减。湖北省两处钻芯土壤采样所得土壤中239+240Pu沉积通量分别为44.9Bq/m2和54.6Bq/m2,239+240Pu比活度峰值在2～4cm和4～6cm出现,大小分别为0.418mBq/g和0.502mBq/g。两处土壤中240Pu/239Pu比值分别在0.170～0.210和0.186～0.220范围内。两地结果显示我国陆地土壤中240Pu/239Pu同位素比值均与全球沉降结果吻合。

中日环境放射性测量比对结果

目的提高放射性检测水平和保证测量结果的质量。方法按照国家有关标准及长期从事放射性检测研究工作的经验和基础。结果中日双方的测量结果绝大部分在可接受的偏差范围内相符合。结论两个实验室的测量结果具有可比性,所采用分析方法是成熟、可靠的。