南沙海域沉积物^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

放射性核素^(239)Pu、^(240)Pu和^(137)Cs具有沉积物定年和互相印证的优势,已被广泛运用于沉积速率及放射性物质来源的评估研究中.本文测量和分析了从南沙海域采集的6个沉积物岩芯中的^(137)Cs、239+240Pu活度和240Pu/239Pu原子比.结果表明,南沙海域沉积物中^(137)Cs、^(239+240)Pu活度的变化范围分别为(0.758±0.078)—(1.687±0.145)Bq·kg^(-1),(0.256±0.019)—(0.752±0.078)Bq·kg^(-1).^(240)Pu/^(239)Pu原子比变化范围为(0.184±0.020)—(0.201±0.028),介于全球沉降和太平洋核试验场(PPG)240Pu/239Pu原子比范围之间,通过两端元法计算出PPG对南沙海域钚(Pu)的相对贡献为7.15%—15.89%(平均为11.29%).^(137)Cs和^(239+240)Pu活度的垂直分布特征表明,除NS-3岩芯外,其它5个岩芯的^(137)Cs和^(239+240)Pu均为典型的单峰.^(239+240)Pu法与^(137)Cs法计算的沉积速率基本一致,说明在采样区域,沉积物混合和外界扰动过程对颗粒物沉积影响不大.在NS-2站位,210Pbex法测得的沉积速率大于其它两种方法的沉积速率,可能是由于NS-2站位离岸较近,人为干扰、沉积物混合作用等其他因素致使210Pbex法测定的结果受到了影响.

中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源与含量水平

放射性核素^(239+240)Pu是环境中一类极毒的核素,也是核安全评估与放射性污染防治的敏感点。本文主要利用329个站位数据,从空气、土壤、河流沉积物以及湖泊沉积物中^(239+240)Pu含量水平等4个方面,探讨中国沿海省份环境中^(239+240)Pu的来源和含量水平;并初步建立了环境中以1μBq/m^(3)或者1 mBq/g为基准值^(239+240)Pu相对含量水平的评估体系标准。研究结果表明,中国沿海省份空气、土壤、河流和湖泊沉积物中^(239+240)Pu均处于本底辐射水平,不存在安全风险,来源于全球大气核试验沉降,与中国沿海核电厂的运行没有明显关联。

山西、河南三地土壤样品中^(239+240)Pu、^(137)Cs分析

采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了中国中部地区三地(山西长治、河南濮阳和商丘)钻芯(0～30 cm)土壤样品中的239+240 Pu活度浓度和240Pu/239 Pu同位素比值,并对239+240 Pu和137 Cs在土壤中的深度分布进行了研究。结果表明,三地表层土壤(0～2 cm)中239+240 Pu活度浓度为0.078～0.122mBq/g,137 Cs为1.56～2.91 mBq/g,且浓度整体随深度增加而降低;240 Pu/239 Pu原子比的平均值为0.188±0.016(全球沉降平均值为0.180±0.014),137 Cs/239+240 Pu活度比值为34.61±5.91(1998年7月,全球沉降平均值为34±4)。三地土壤中放射性核素137 Cs、239+240 Pu浓度及钚同位素比值均与全球沉降值相当,说明其来源可能属于全球沉降。

水中^(239+240)Pu分析的不确定度评定

以水中Pu的放化分析方法为基础,结合不确定度评定原理,通过建立水中^(239+240)Pu分析测量的不确定度数学模型,对不确定度各分量进行了分析和计算,得出:水中^(239+240)Pu浓度在10E-03Bq/L及以上时,Pu的全程放化回收率是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源;浓度在10E-04Bq/L及以下时,样品测量的不确定度是水中^(239+240)Pu分析不确定度的主要来源,可通过适当增加测量时间来减小样品的测量不确定度。

中国表层土壤中239+240Pu的空间分布与变异性研究

为了解中国表层土壤中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu的范围、空间分布以及变异性,利用统计分析和数学模型的方法,定量分析了1991~2019年中国表层土壤239+240Pu比活度和240Pu/239Pu的范围,空间分布以及产生空间变异性的原因.结果表明:中国表层土壤中240Pu/239Pu比值集中在0.18的概率为99%,全球大气核试验沉降是中国表层土壤中239+240Pu的主要来源;表层土壤中239+240Pu比活度处于低放射水平(≤1Bq/kg的概率为94%),西北和东北地区的表层土壤中239+240Pu比活度有较高的空间变异性.239+240Pu分布的空间变异性受到大气混合、冠层效应、土壤粒度、有机质和迁移(横向迁移和纵向迁移)的影响.同时,本文系统梳理了计算表层土壤中239+240Pu空间变异的数学模型,为定量评估239+240Pu的环境水平提供有效的方法.

热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr m、^(87)Kr和^(88)Kr产额测量研究

中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的^(235)U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与^(99)Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^(99)Mo产额为基准,经非主中子场和非主同位素影响等校正后,得到了热中子诱发^(239)Pu裂变的^(85)Kr^(m)、^(87)Kr和^(88)Kr的产额,分别为(0.559±0.020)%、(0.992±0.034)%和(1.264±0.037)%,测量结果与数据库评价值在不确定度范围内一致,与文献测量值相比,不确定度明显降低。所建立的实验方法及干扰扣除方法可为后续更多中子能点的气体裂变产物产额的测量研究提供参考。

中国大陆土壤中^(239+240)Pu的来源与背景值研究

利用现有大量实测的^(137)Cs背景值数据,根据北半球大气沉降^(137)Cs/^(239+240)Pu活度比值32.5(^(137)Cs活度校正到2005年),将中国大陆土壤中^(137)Cs转换成对应的^(239+240)Pu,类比中国大陆^(137)Cs-RI模型(^(137)Cs-RI MCM),利用克里金插值方法模拟中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布.目前中国大陆土壤中实测^(239+240)Pu的沉积通量范围在7.3～546Bq/m^2之间,模拟Pu-RI的范围在3～812Bq/m^2之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,^(137)Cs-RIMCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性.由于^(137)Cs与^(239+240)Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测^(137)Cs/^(239+240)Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差.为了更好的说明^(137)Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30～40°N之间中国62个城市位点的^(239+240)Pu湿沉降通量(I湿沉降)与相应Pu-RI的值(I总沉降)进行了比较,发现I湿沉降和I总沉降的理论计算均是合理的.

激光剥蚀-多接收电感耦合等离子体质谱法测定含钚颗粒物中^(240)Pu/^(239)Pu比值

为高精度、准确地获取含钚颗粒物中具有核保障监督意义和核取证价值的钚同位素比值,建立了激光剥蚀-多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)测定含钚颗粒物中^(240)Pu/^(239)Pu的分析方法。采用检漏、安装排风罩和擦拭剥蚀池内壁等方式有效降低激光剥蚀产物沾污实验室和危及人身安全的潜在风险。联用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)与激光剥蚀-多接收器等离子体质谱(LA-MC-ICP-MS)研究了激光剥蚀玻璃基体标样产生气溶胶的分布特性,结果表明,剥蚀产物的主要粒径是40~500 nm,应尽量采用水平管道连接激光剥蚀进样系统与MC-ICP-MS,含钚颗粒物分析后剥蚀池持续吹扫时间应大于15 min。采用外标归一化法离线校正质量分馏效应和离子计数器检测效率,建立了含钚颗粒物中^(240)Pu/^(239)Pu的LA-MC-ICP-MS分析方法,固定束斑直径30μm、脉冲重复率5 Hz、剥蚀时间5 s,调节能量密度使含钚颗粒物模拟样品中239Pu的信号强度分别达2×104cps和2×105cps,本方法对^(240)Pu/^(239)Pu测量的相对实验标准不确定度小于1.4%(n=6),测量结果与参考值的相对偏差小于4.7%,仪器调试时间和单个样品测量时间分别为9.0和0.5 h。含钚颗粒物模拟样品分析结果表明,本方法精度高、结果准确、分析速度快,可满足核保障监督、禁产核查和核取证中含钚颗粒物直接分析的需求。

中国边缘海沉积物中239+240Pu的来源与存量模型

对海水和沉积物中239+240Pu活度、240Pu/239Pu比值和239+240Pu存量的分析,可以为海洋环境中水团输运、黑潮海水入侵、颗粒物通量、颗粒清除过程、污染物堆积、沉积年代等问题的研究提供有效途径。针对中国边缘海沉积物中239+240Pu活度分布、240Pu/239Pu比值特征和239+240Pu存量进行比较讨论,发现虽然全球大气沉降和太平洋核试验场的输入是中国边缘海沉积物中239+240Pu的2个主要来源,但是中国边缘海海洋环境中不同区域Pu的来源的比例有差异。同时,文中系统探讨了利用Pu端元法研究中国边缘海海洋沉积物中239+240Pu存量的质量平衡模型,这对认识海洋中沉积物的源与汇以及海洋放射性环境状况具有一定意义。

环境样品中^(90)Sr和^(239+240)Pu的联合分析

针对气溶胶、沉降灰、土壤、生物及淡水等环境样品中90Sr、239+240Pu的联合分析进行了流程设计,并通过实际样品的测量对流程进行了验证。结果表明:90 Sr分析流程的化学回收率为44.3%~90.2%,平均值为73.8%;239+240Pu分析流程的放化回收率为40.2%~104.3%,平均值为79.3%。在可给出单个样品化学(放化)回收率的前提下,该联合分析流程可以满足日常环境监测的要求。

长江口水下三角洲^(239+240)Pu和^(137)Cs的分布特征及环境意义

在长江口水下三角洲采集沉积物柱状样SC07,通过测试沉积物柱样中239+240Pu和137Cs的活度,重点分析239+240Pu活度的分布特征及其与137Cs活度剖面的异同,以提取239+240Pu活度剖面中的信息。结果表明:239+240Pu活度剖面中存在与137Cs一致的1963年蓄积峰和1958年次蓄积峰,且两者呈较显著的线性相关关系(R2=0.765),表明在动力环境较强的河口地区,239+240Pu与137Cs仍可以反映相同的沉积过程。239+240Pu活度起始层位对应于1948年,而137Cs对应于1954年,表明239+240Pu具有更高的测试灵敏度。SC07柱状样中137Cs/239+240Pu的同位素比值比全球均值低,说明239+240Pu存在区域沉降来源。

我国部分省份环境气溶胶中239+240Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%~94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008μBq/m^3。普通环境气溶胶采样量需要达到30000 m^3以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10000 m^3可满足要求。一般情况下气溶胶中^210Po含量比^239+240Pu高4~6个数量级,在分析和测量中要关注^210Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009~0.099μBq/m^3,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。

长白山区土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu纵向分布研究

研究了^(90)Sr、^(239+240)Pu在同一点位土壤中的纵向分布情况和迁移特性。在长白山未受人类活动影响的点位分层采集不同深度的土壤样品,用放射化学的方法测量样品中^(90)Sr、^(239+240)Pu的活度浓度。研究发现:在同一点位,表层土壤中^(90)Sr、^(239+240)Pu活度浓度比深层土壤高,且这种分布趋势非常明显;随着深度增加,^(239+240)Pu活度浓度迅速减少,^(90)Sr活度浓度则是逐步减小。研究表明:采样点土壤中^(239+240)Pu向下的迁移不明显,主要分布在0~10 cm的表层土壤中,而^(90)Sr则有一定程度的迁移,但在0~10 cm的表层土壤中含量最高。

中国湖泊柱样沉积物中239+240Pu的来源与分布特征

针对当前中国湖泊柱样沉积物中^（239＋240）Pu的研究现状,对中国湖泊^（239＋240）Pu的来源、^（239＋240）Pu最大蓄积峰的年代以及^（239＋240）Pu在湖泊沉积物中的迁移行为进行了研究总结。结果表明：中国湖泊^（239＋240）Pu的主要来源于全球大气核试验沉降,湖泊沉积柱样中表层沉积物^（240）Pu/^（239）Pu均值为0.177±0.019;柱样^（240）Pu/^（239）Pu均值为0.177±0.008;柱样^（239＋240）Pu的沉积通量范围在7.45~240.6 MBq/km^2之间,因湖泊所处沉积环境及纬度的差异而变化。湖泊柱样剖面中的^（239＋240）Pu的分布多呈单峰分布,湖泊沉积物中^（239＋240）Pu的最大蓄积峰位置改变可以忽略不计,^（239＋240）Pu最大蓄积峰具有时标价值。

环境空气中239＋240Pu的分析测定

建立了环境空气中^(239+240)Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000~10 000 m^3,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^(239+240)Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m^3时,方法探测下限为1.31×10^(-7)Bq/m^3。该方法可用于环境气溶胶中^(239+240)Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^(239+240)Pu活度浓度,结果平均值为3.25×10^(-6)Bq/m^3。

中国边缘海柱样沉积物中239+240Pu的分布与时标价值

根据中国边缘海已研究的77根239+240Pu柱样沉积物,分析了柱样沉积物中239+240Pu的来源、分布和时标特征.结果表明理论上给出的利用210Pb、137Cs和239+240Pu 3种核素进行定年可能出现的26种情况,与实际情况完全吻合.中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的239+240Pu沉积叠加使得近岸海域(尤其是河口区)柱样沉积物中239+240Pu的峰型轮廓明显.从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中239+240Pu的分布可能出现双峰(多峰)、单峰和无峰的情况.其中,柱样中239+240Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰年1963年相对应,时标价值可靠.不同海洋环境条件下210Pb、137Cs和239+240Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中137Cs和239+240Pu核素沉积性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响定年的判断.

我国主要食物中^(239+240)Pu、^(238)Pu含量

本文用化学分离、电沉积和α谱测量联合分析方法测定了我国主要食物中^(239+240)Pu和^(238)Pu放射性含量。结果表明,主要食物中^(239+240)Pu和^(238)Pu含量都在(1—10)×10^(-4)Bq/kg范围,^(238)Pu含量低于^(239+240)Pu,茶叶中Pu放射性同位素含量偏高。

中国西北地区环境中^(239+240)Pu的来源与成因分析

以中国西北地区环境中的^(239+240)Pu为例,归纳总结了全球大气核试验后环境调查的5大变化趋势,并分析了西北地区大气、土壤和湖泊等环境载体中^(239+240)Pu比活度、^(240)Pu/^(239)Pu原子比值和^(239+240)Pu存量变化的来源成因.结果表明,新疆、甘肃、青海、宁夏和陕西5省区土壤中^(239+240)Pu主要来源于全球大气核试验沉降.虽然前苏联塞米巴拉金斯克核试验(^(240)Pu/^(239)Pu=0.118~0.132)、中国西北核试验(^(240)Pu/^(239)Pu=0.158)以及青海原子城的核实验活动(^(240)Pu/^(239)Pu<0.010)导致西北地区环境中发现相对低^(240)Pu/^(239)Pu原子比值,但核试验区域沉降的影响有限.西北地区湖泊柱样沉积物中^(240)Pu/^(239)Pu原子比值垂直分布出现了突变和渐变两种模式;另外,在某些非典型柱样沉积物中^(239+240)Pu的峰值时标并非指示1963年大气沉降的高峰期.

人体尸解组织^(239+240)Pu含量的测定

本文用放化分离、半导体α谱仪测量的方法,分析测定了日本北部新潟县1986和1988年死亡居民尸解组织(包括骨骼)中^(239+240)Pu的含量。测定结果表明,胸骨、肝、肺、脾、肾和肌肉中^(239+240)Pu含量的均值分别为5.9、15.4、5.1、1.69、0.33和0.31mBq/kg(鲜重),其中位值分别为5.1、13.0、4.4、1.7、0.27和0.32mBq/kg(鲜重)。

中国东部海域中^(239+240)Pu的来源与沉积过程研究

本文对东海及毗邻海域中^(239+240)Pu比活度、^(240)Pu/^(239)Pu原子比值和^(239+240)Pu累积通量或沉积通量数据进行整理,首次从大气沉降、海水中、生物体中、沉积物捕获器中以及沉积物中的^(239+240)Pu 5个方面阐述了东海及毗邻海域中^(239+240)Pu的地球化学行为。研究结果表明,全球大气沉降和太平洋核试验场输入的^(239+240)Pu是东海海水和沉积物中^(239+240)Pu的两个主要来源;在长江径流、浙闽沿岸流、台湾暖流、黑潮与上升流等水团的混合作用以及清除作用的影响下,东海近岸海水中^(239+240)Pu浓度在时间上呈现被清除而减少的趋势,相应近岸浅水区沉积物中^(239+240)Pu的埋藏深度高于远岸深水海域。在黑潮入侵和上升流的作用下,冲绳海槽区尤其是台湾岛东北部,沉积物中的^(239+240)Pu比活度与沉积通量显著增大。同时,利用东海表层沉积物中^(239+240)Pu比活度和^(240)Pu/^(239)Pu原子比值的相关关系证实了台湾东北部黑潮底层分支流的存在,并指示出台湾暖流与黑潮底层分支流可能交汇的海域位置。