铜基分子筛催化剂的宽温NH_(3)-SCR脱硝性能探究

以H-MOR、H-ZSM-5和H-Beta H型分子筛为载体,采用浸渍法制备了3种铜基分子筛催化剂,利用X射线衍射(XRD)、比表面积分布测试(BET)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、X射线荧光光谱(XRF)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对该催化剂的物化特性进行分析,并对其在200~650℃范围内的NH_(3)-SCR脱硝性能进行评价。结果表明:3种铜基分子筛催化剂的活性温度窗口不同,Cu/MOR、Cu/ZSM-5和Cu/Beta催化剂达到80%脱硝效率的活性温度窗口分别位于280~550℃、250~400℃和350~450℃;负载Cu后的分子筛骨架结构基本保持不变;相比H型分子筛催化剂,Cu/Beta和Cu/ZSM-5催化剂的比表面积增加,Cu/MOR催化剂的比表面积和孔体积却有所下降;Cu/MOR和Cu/ZSM-5催化剂表现出较好的氧化还原能力,且其表面具有更多的CuO物种和表面吸附氧(Oα)含量;NH_(3)-TPD结果显示,Cu的引入使Beta和ZSM-5分子筛表面的强酸量减弱,MOR分子筛的强酸量增加,使Cu/MOR催化剂高温段NH_(3)-SCR反应中的NH_(3)吸附增强,从而表现出较为优异的高温催化活性。

磁性铁基氧化物SCR脱硝催化剂的改性研究

为获得脱硝性能良好的铁基催化剂,采用微波辅助柠檬酸溶胶凝胶法一步制备新型磁性铁基SCR脱硝催化剂,考察铈钨助剂对其SCR脱硝性能的优化,并研究了煅烧温度和柠檬酸添加量对催化剂脱硝性能的影响。结果表明:微波辅助柠檬酸溶胶凝胶法可快速得到新型磁性铁铈钨复合氧化物催化剂;铈掺杂可提高催化剂SCR脱硝性能,当铈掺杂摩尔比由0.05增至0.20,催化剂脱硝效率先增大后减小;钨掺杂也可提高催化剂SCR脱硝性能,随着钨掺杂摩尔比由0.025增至0.10,催化剂脱硝效率先升高后降低;合适的铈、钨掺杂摩尔比为n(Fe)∶n(Ce)∶n(W)=0.85∶0.10∶0.05。当煅烧温度由400℃升至600℃或柠檬酸/金属阳离子摩尔比由0.25增至0.10时,Fe_(0.85)Ce_(0.10)W_(0.05)Oz催化剂脱硝效率均先增大后减小,合适的煅烧温度与柠檬酸/金属阳离子摩尔比分别为500℃和0.50。