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静电纺丝法合成S型异质结CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)纳米纤维及其增强的可见光光催化活性研究
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作者 杨令坤 李宗军 +2 位作者 王鑫 李铃铃 陈哲 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 2024年第4期237-249,共13页
随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化... 随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化材料中,钙钛矿氧化物(CoTiO_(3))由于具有独特的电子和晶体结构以及较好的稳定性而备受关注.然而,由于单一半导体光催化剂中光生电子-空穴对的复合率较高,导致其催化还原CO_(2)的能力有限,制约了其在可见光催化反应中的实际应用.研究发现,构建异质结是提高半导体光催化还原CO_(2)效率的重要策略之一,因此寻找可与CoTiO_(3)能带结构很好匹配的半导体材料至关重要.近年来,有机聚合物g-C_(3)N_(4)因具有独特的层状结构、较好的热稳定性和化学稳定性,对可见光响应性能良好而受到人们的关注.本研究旨在构建g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)的S型异质结,以优化体系中光生载流子分离效率,从而有效提升光催化性能.本文首先采用静电纺丝法制备出CoTiO_(3)纳米纤维,然后通过一步煅烧法构建CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂.X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、扫描电镜和透射电镜结果证实成功制得了CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂.在可见光照射下,测试了不同CoTiO_(3)质量百分含量(0.5%,1%,1.5%,2%和3%,命名为0.5%CTO/CN,1%CTO/CN,1.5%CTO/CN,2%CTO/CN和3%CTO/CN)的CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂对CO_(2)的还原能力(反应时间为4 h).结果发现,2%CTO/CN催化剂显示出最高的光催化性能,其催化生成CO和CH4的产率分别为46.5和0.825 mol g^(-1) h^(-1),且生成CO的选择性为98.3%.同时,为了进一步验证光催化性能增强规律,作为补充实验,进行了盐酸四环素(TCH)、土霉素(OTC)和氧氟沙星(OFX)光催化降解实验.结果表明,2%CTO/CN表现出最高的光催化降解效率,2%CTO/CN在光催化CO_(2)还原和抗生素降解方面均表现出较好的催化性能,这归因于g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)之间S型异质结的形成.此外,为了讨论光催化还原CO_(2)的选择性,采用原位红外和理论计算得到中间体的活化过程及其吉布斯自由能,并利用同位素标定实验进一步确认了光催化还原CO_(2)反应产物中碳源均来自于CO_(2)气氛.经过稳态荧光、时间分辨荧光、瞬态光电流响应和电化学阻抗图谱测试进一步验证表明,2%CTO/CN异质结的形成降低了光生电子-空穴对的复合率和界面电荷转移电阻,为电荷转移提供了更好的路径,从而提高了光催化性能.为了深入探究S型异质结的反应机理,通过原位X射线光电子能谱、原位电子顺磁共振和密度泛函理论计算研究了光照前后界面处电子流向.具体来说,在g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触之前,g-C_(3)N_(4)的功函数小于CoTiO_(3),费米能级高于CoTiO_(3);当g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触时,电子会从g-C_(3)N_(4)转移到CoTiO_(3),直到它们的费米能级达到平衡.此时,g-C_(3)N_(4)侧的界面电子耗尽,CoTiO_(3)侧的界面电子富集,使g-C_(3)N_(4)的带边向上弯曲带正电,而CoTiO_(3)的带边向下弯曲带负电.从而,在CTO/CN的界面处形成了内建电场(IEF),阻碍电子从g-C_(3)N_(4)向CoTiO_(3)的持续流动.光照时,光子同时被CoTiO_(3)和g-C_(3)N_(4)吸收,激发电子从价带跃迁至相应的导带.随后,在形成的IEF驱动下,CoTiO_(3)中的光生电子倾向于迁移到g-C_(3)N_(4),与g-C_(3)N_(4)中的光生空穴结合,使得体系中还原性和氧化性更强的电子和空穴得以保留,从而进一步提高光催化性能.综上,S型电荷转移途径不仅促进了光生载流子的分离,使得更多电子参与反应,而且同时保留了还原性和氧化性较强光生电子和空穴,因此,CTO/CN在光催化还原CO_(2)和降解抗生素方面表现出较好的性能.本文为基于g-C_(3)N_(4)的S型异质结材料在CO_(2)光还原和抗生素降解领域的应用提供参考. 展开更多
关键词 静电纺丝 S型异质结 g-C_(3)N_(4) 光催化降解 光催化还原CO_(2)
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MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)S型异质结的构建及光催化性能研究 被引量:4
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作者 马润东 郭雄 +3 位作者 施凯旋 安胜利 王瑞芬 郭瑞华 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第10期1176-1182,共7页
制备高效稳定的光催化剂对于光催化技术的发展至关重要。本研究采用超声辅助沉积加低温煅烧的方法制备了2H相MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂(MGCD),并综合考察了材料的相结构、微观形貌、光吸收性能、X射线光电子能谱、电化学... 制备高效稳定的光催化剂对于光催化技术的发展至关重要。本研究采用超声辅助沉积加低温煅烧的方法制备了2H相MoS_(2)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂(MGCD),并综合考察了材料的相结构、微观形貌、光吸收性能、X射线光电子能谱、电化学交流阻抗和光电流等对光催化性能的影响。结果表明:经过超声辅助沉积-煅烧处理,MoS_(2)微米球发生破碎分散结合在g-C_(3)N_(4)纳米片层表面上并形成异质结。可见光下5%MGCD(添加5%MoS_(2))对罗丹明B(RhB)在20 min时的降解率达到了99%,且样品重复使用5次后对RhB的降解率仍能达到95.2%,表现出良好的光催化性能及稳定性。从内建电场形成的角度进一步分析表明,异质结中MoS_(2)与g-C_(3)N_(4)间耦合形成的内建电场引起的能带弯曲可以有效引导载流子的定向迁移,并促进光生载流子的分离,从而提高了光催化反应效率。异质结光催化剂的自由基捕获实验表明:O_(2)^(–)和·OH在催化降解RhB中是主要的活性物种,h^(+)的贡献次之。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 MoS_(2) S型异质结 稳定性 光催化机理
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多组分纳米纤维体系中载流子动力学的有效级联调制及其高效光催化产氢性能研究 被引量:1
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作者 吕娜 荆雪东 +3 位作者 许瑶 鲁巍 刘奎朝 张振翼 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第4期85-95,共11页
利用半导体作为催化剂,将水光催化还原为H_(2),为缓解全球能源危机以及环境污染问题提供了一种经济环保的途径。优化调控载流子动力学行为对提高半导体光催化分解水还原为绿色燃料-H_(2)的活性具有十分重要的意义。目前,基于半导体异质... 利用半导体作为催化剂,将水光催化还原为H_(2),为缓解全球能源危机以及环境污染问题提供了一种经济环保的途径。优化调控载流子动力学行为对提高半导体光催化分解水还原为绿色燃料-H_(2)的活性具有十分重要的意义。目前,基于半导体异质结效应或局域表面等离激元共振的敏化过程来设计和调控半导体基异质结构体系已成为调控载流子动力学行为的一种经典策略。然而,通过精细设计异质结构,合理耦合上述敏化过程,实现载流子动力学的级联调制,从而获得高效的光催化产H_(2)活性仍然任重道远。在本文中,我们通过原位氧化(g-C_(3)N_(4)的剥离和Ag_(2)S)和还原(Ag)反应,将等离激元Ag纳米颗粒(NPs)和两种不同的半导体Ag_(2)SNPs和g-C_(3)N_(4)纳米片(NSs)组装在电纺TiO_(2)纳米纤维(NFs)中,形成了一种新型四元异质组分纳米纤维(HNFs)体系。结合时间分辨光致发光光谱,3D时域有限差分模拟以及对照实验,我们证明了等离激元AgNPs和g-C_(3)N_(4)NSs由于吸收光谱重叠可以诱导从AgNPs到与其相邻的g-C_(3)N_(4)NSs上的等离激元共振能量转移,从而促进上述四元HNFs体系中g-C_(3)N_(4)上光生载流子的产生。同时,由Ag NPs产生的等离激元热电子能够进一步转移到与其相接触的TiO_(2)、g-C_(3)N_(4)、以及Ag_(2)S组分上,促进体系中光生载流子的产生和分离。而且,g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)异质界面处的能带结构属于“II型”异质结,而TiO_(2)/Ag_(2)S异质界面处的能带结构属于“I型”异质结。这样可以在gC_(3)N_(4)/TiO_(2)/Ag_(2)S异质界面构建连续的“能带阶梯”,使光生电子从g-C_(3)N_(4)跨越TiO_(2)转移到Ag_(2)S上,从而促进光生电荷-载流子的分离和迁移。因此,将等离激元共振能量转移,热电子转移过程和连续的“能带阶梯”诱导的载流子分离过程合理地整合在所制备的四元Ag/Ag_(2)S/g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)HNFs中,从而实现了光生载流子产生、分离和迁移的有效级联调制。因此,在模拟太阳光的照射下,最优的Ag/Ag_(2)S/g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)HNFs光催化产H_(2)速率与等比例随机机械混合的TiO_(2)NFs、gC_(3)N_(4)NSs、AgNPs和Ag_(2)SNPs光催化产H_(2)速率相比高~9倍。这种新颖的载流子动力学级联调制为开发高光活性半导体基异质结构体系,实现太阳能-燃料转换提供了一条崭新的途径。 展开更多
关键词 级联调制 载流子动力学 Ag/Ag_(2)S/g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)异质结复合纳米纤维 宽光谱响应 光催化产氢
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漂浮型Bi_(2)WO_(6)/C_(3)N_(4)/碳布S型异质结光催化材料用于高效净化水体环境
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作者 蔡铭洁 刘艳萍 +2 位作者 董珂欣 陈晓波 李世杰 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第9期239-251,共13页
近年来,水污染成为人类生存面临的巨大危机,如何治理水污染,特别是如何有效去除水体中的抗生素和重金属存在着很多挑战.采用先进、绿色且高效的光催化技术可有效去除水污染,因而受到科研工作者的广泛关注,但粉末状光催化剂易团聚、难分... 近年来,水污染成为人类生存面临的巨大危机,如何治理水污染,特别是如何有效去除水体中的抗生素和重金属存在着很多挑战.采用先进、绿色且高效的光催化技术可有效去除水污染,因而受到科研工作者的广泛关注,但粉末状光催化剂易团聚、难分离回收等问题限制了其工业应用.近年来,人们发现将粉末状光催化剂固定在柔性大表面积且电荷传导性能良好的碳布上可以有效克服上述缺点.g-C_(3)N_(4)具有高光还原活性、高稳定性和低成本的优点,因而在环境净化领域具有突出的应用潜力.但单一组分的C_(3)N_(4)/碳布仍存在氧化能力弱、光生载流子分离效率低等问题.将其与高光催化氧化活性且能带位置匹配的Bi_(2)WO_(6)共同构筑具有强内建电场和保留最大氧化还原能力的S型异质结,是一种有效策略,有望开发出高效、可回收的可见光光催化体系.本文以柔性、大的碳布为基底,通过热聚合-溶剂热法将C_3N4和富含氧空位的Bi_(2)WO_(6)原位生长在碳纤维上,制备出了富含氧空位的S型Bi_(2)WO_(6)C_(3)N_(4)/CF布状光催化剂,并用于可见光照射下高效光催化降解抗生素和还原Cr(VI).宏观图像、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和傅里叶红外光谱(FTIR)等结果表明,富含氧空位的Bi_(2)WO_(6)和C_(3)N_(4)纳米片均匀地生长在碳纤维上形成了2D/2D/1D分级易回收的布状结构.X射线光电子能谱(XPS)结果表明了Bi_(2)WO_(6)上氧空位、低价氧化态Bi^((3-x)+)和W^((5-x)+)的生成.与C_(3)N_(4)/CF(Bi_(2)WO_(6)CF)相比,Bi_(2)WO_(6)C_(3)N_(4)/CF在可见光照射下的光催化降解盐酸四环素和还原六价铬的效率分别提高了0.5(1.1)倍和30.2(19.8)倍.系统实验证明Bi_(2)WO_(6)C_(3)N_(4)/CF布状光催化剂较好的光催化性能归因于三个方面:(1)碳纤维编织而成的分级Bi_(2)WO_(6)C_(3)N_(4)/CF布结构可以暴露丰富的活性位点、促进污染物的富集以及加强界面电荷转移和空间分离;(2)缺陷工程协同S型光生载流子分离路径促进了电子和空穴的高效分离;(3)柔性可漂浮的布状结构赋予了其良好的易回收性和可循环利用性.此外,该布状光催化剂具有较好的环境普适性和毒性缓释作用,可以在不同影响因素下保持良好的光催化活性且降解中间产物毒性减弱.XPS结果中电子结合能的变化和功函数分析进一步确认了其S型光生载流子分离路径,并通过自由基捕获实验和电子自旋共振波谱仪系统研究了光催化反应机理:Bi_(2)WO_(6)C_(3)N_(4)/CF布状光催化剂通过S型光生载流子分离路径促进了超氧自由基和羟基自由基的生成,在降解盐酸四环素的过程中空穴和超氧自由基为主要活性物种,而在还原六价铬过程中电子和超氧自由基为主要活性基团.综上,本文采用缺陷工程结合碳布基底的S型异质结构筑策略,开发出高性能、易回收、稳定的漂浮型光催化体系,为高效净化水体环境提供了新思路. 展开更多
关键词 Bi_(2)WO_(6)/C_(3)N_(4)/碳布 氧空位 S型异质结 可漂浮光催化剂 可回收利用 内部电场
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全有机S型异质结PDI-Ala/S-C_(3)N_(4)光催化剂增强光催化性能 被引量:14
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作者 李喜宝 刘积有 +5 位作者 黄军同 何朝政 冯志军 陈智 万里鹰 邓芳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第6期157-170,共14页
有机光催化剂以其适宜的氧化还原能带、低成本、高化学稳定性、分子结构和电子结构的可调控性而备受关注。PDI-Ala(N,N’-二(丙酸)-苝-3,4,9,10-四羧酸二亚胺)是一种新型的有机光催化剂,具有较强的可见光响应、低价带位置、强氧化能力... 有机光催化剂以其适宜的氧化还原能带、低成本、高化学稳定性、分子结构和电子结构的可调控性而备受关注。PDI-Ala(N,N’-二(丙酸)-苝-3,4,9,10-四羧酸二亚胺)是一种新型的有机光催化剂,具有较强的可见光响应、低价带位置、强氧化能力等特点。然而,低的光生电荷转移速率和高的载流子复合率限制了它的应用。由于g-C_(3)N_(4)存在芳香杂环结构且PDI-Ala的刚性平面结构存在着离域大π键,g-C_(3)N_(4)和PDI-Ala可以通过π–π相互作用和N―C键紧密结合。通过硫掺杂g-C_(3)N_(4)合成了S-C_(3)N_(4),其能带结构相比于g-C_(3)N_(4)更能与PDI-Ala相匹配。电子离域效应、内建电场和新形成的界面化学键共同促进了PDI-Ala与S-C_(3)N_(4)之间光生载流子的分离与迁移。因此,采用原位自组装的方法制备了一种由有机半导体PDI-Ala和S-C_(3)N_(4)组成的S型(阶梯型)异质结光催化剂。在制备过程中,PDI-Ala通过横向氢键和纵向π–π堆积自组装成超分子。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、能谱仪(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UVVis-DRS)、电化学阻抗谱(EIS)、Mott-Schottky曲线(MS)等多种表征方法,对PDI-Ala/S-C_(3)N_(4)光催化剂的晶体结构、形貌、价态、光学性能、稳定性和能带结构进行了系统的分析和研究;利用密度泛函理论(DFT)计算了材料的功函数和界面耦合特性。研究了合成的光催化剂在H2O2生产中的光催化活性以及在可见光照射下对四环素(TC)和对硝基苯酚(PNP)的降解作用。该S型异质结具有能带匹配和紧密的界面结合,加速了分子间的电子转移,拓宽了异质结的可见光响应范围。此外,在PDI-Ala/S-C_(3)N_(4)光催化降解反应过程中,产生并积累了多种活性物种(h^(+)、·O^(-)_(2)和H_(2)O_(2))。因此,PDI-Ala/SC_(3)N_(4)异质结在降解TC、PNP和H_(2)O_(2)生产方面表现出更强的光催化性能。在可见光照射下,30%PDI-Ala/S-C_(3)N_(4)样品在90 min内去除了90%的TC,H_(2)O_(2)的产率为28.3μmol·h^(-1)·g^(-1),分别是PDI-Ala的2.9倍和S-C_(3)N_(4)的1.6倍。结果表明,由苝二酰亚胺(PDIs)基超分子和S-C_(3)N_(4)组成的全有机光催化剂可有效地用于降解有机污染物和生产H_(2)O_(2)。本研究不仅为全有机S型异质结的设计提供了一种新的策略,而且为理解具有有效界面键合的异质结构催化剂的构效关系提供了新的见解和参考。 展开更多
关键词 可见光光催化 S型异质结 C_(3)N_(4) Π-Π相互作用 H_(2)O_(2)
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碳化MoS_(2)/掺硫g-C_(3)N_(4)异质结的合成及其在可见光下催化降解罗丹明B机理 被引量:3
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作者 邱灵芳 马梦帆 +5 位作者 刘哲媛 陈建 李平 陈祥树 喜多英敏 多树旺 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第10期1885-1892,共8页
为了进一步提高聚合物半导体类石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))降解有机物的活性,通过简单的水热法复合得到碳化MoS_(2)/掺硫g-C_(3)N_(4)异质结(MoSC/S-CN),并在可见光下研究其罗丹明B(RhB)的降解性能。结果表明,相较于纯g-C_(3)N_(4),最... 为了进一步提高聚合物半导体类石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))降解有机物的活性,通过简单的水热法复合得到碳化MoS_(2)/掺硫g-C_(3)N_(4)异质结(MoSC/S-CN),并在可见光下研究其罗丹明B(RhB)的降解性能。结果表明,相较于纯g-C_(3)N_(4),最优化的MoSC/S-CN样品对可见光的吸收范围得到明显拓宽,并且在100 min内对RhB的降解效率为92.5%,比纯g-C_(3)NQ性能提高68.83%。一系列的结构和光学性质表明,掺硫后再进一步与碳化MoS_(2)耦合可以协同作用于g-C_(3)N_(4),改善g-C_(3)N_(4)的能带结构,加速光生电子空穴对的分离,有效提高光催化活性。 展开更多
关键词 碳化MoS_(2) 掺硫g-C_(3)N_(4) 半导体 异质结 可见光
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Novel S‐scheme 2D/2D BiOBr/g‐C_(3)N_(4)heterojunctions with enhanced photocatalytic activity 被引量:19
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作者 Bin Zhang Xiaoyun Hu +1 位作者 Enzhou Liu Jun Fan 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第9期1519-1529,共11页
The design and construction of heterojunction photocatalysts,which possess a staggered energy band structure and appropriate interfacial contact,is an effective way to achieve outstanding photocatalytic performance.In... The design and construction of heterojunction photocatalysts,which possess a staggered energy band structure and appropriate interfacial contact,is an effective way to achieve outstanding photocatalytic performance.In this study,2D/2D BiOBr/g‐C_(3)N_(4)heterojunctions were successfully obtained by a convenient in situ self‐assembly route.Under simulated sunlight irradiation,99%of RhB(10 mg·L–1,100 mL)was efficiently degraded by 1.5‐BiOBr/g‐C_(3)N_(4)within 30 min,which is better than the performance of both BiOBr and g‐C_(3)N_(4),and it has superior stability.In addition,the composite also exhibits enhanced photocatalytic activity for H2 production.The enhanced activity can be attributed to the intimate interface contact,the larger surface area,and the highly efficient separation of photoinduced electron–hole pairs.Based on the experimental results,a novel S‐scheme model was proposed to illuminate the transfer process of charge carriers.This study presents a simple way to develop novel step‐scheme photocatalysts for environmental and related applications. 展开更多
关键词 BiOBr/g‐C_(3)N_(4) 2D/2D Photocatalytic RhB degradation H_(2)evolution S‐scheme heterojunction
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Dual transfer channels of photo-carriers in 2D/2D/2D sandwich-like ZnIn2S4/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2) MXene S-scheme/Schottky heterojunction for boosting photocatalytic H2 evolution 被引量:7
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作者 Lele Wang Tao Yang +4 位作者 Lijie Peng Qiqi Zhang Xilin She Hua Tang Qinqin Liu 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第10期2720-2731,共12页
Construction of multi-channels of photo-carrier migration in photocatalysts is favor to boost conversion efficiency of solar energy by promoting the charge separation and transfer.Herein,a ternary ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3... Construction of multi-channels of photo-carrier migration in photocatalysts is favor to boost conversion efficiency of solar energy by promoting the charge separation and transfer.Herein,a ternary ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2) MXene hybrid composed of S-scheme junction integrated Schottky-junction was fabricated using a simple hydrothermal approach.All the components(g-C_(3)N_(4),ZnIn_(2)S_(4) and Ti_(3)C_(2) MXene)demonstrated two-dimensional(2D)nanosheets structure,leading to the formation of a 2D/2D/2D sandwich-like structure with intimate large interface for carrier migration.Furthermore,the photogenerated carriers on the g-C_(3)N_(4) possessed dual transfer channels,including one route in S-scheme transfer mode between the g-C_(3)N_(4) and ZnIn_(2)S_(4) and the other route in Schottky-junction between g-C_(3)N_(4) and Ti_(3)C_(2) MXene.Consequently,a highly efficient carrier separation and transport was realized in the ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2) MXene heterojunction.This ternary sample exhibited wide light response from 200 to 1400 nm and excellent photocatalytic H_(2) evolution of 2452.1μmol∙g^(–1)∙h^(–1),which was 200,3,1.5 and 1.6 times of g-C_(3)N_(4),ZnIn_(2)S_(4),ZnIn_(2)S_(4)/Ti_(3)C_(2) MXene and g-C_(3)N_(4)/ZnIn_(2)S_(4) binary composites.This work offers a paradigm for the rational construction of multi-electron pathways to regulate the charge separation and migration via the introduction of dual-junctions in catalytic system. 展开更多
关键词 Dual carrier transfer channel Photocatalytic H2 evolution ZnIn_(2)S_(4)/g-C_(3)N_(4)/Ti_(3)C_(2)MXene composite S-scheme Schottky-junction
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Promoting photocarriers separation in S-scheme system with Ni_(2)P electron bridge:The case study of BiOBr/Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4) 被引量:5
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作者 Nannan Chen Xuemei Jia +5 位作者 Heng He Haili Lin Minna Guo Jing Cao Jinfeng Zhang Shifu Chen 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第2期276-287,共12页
Constructing step-scheme(S-scheme)heterojunctions can considerably facilitate separation and transfer of photocarriers,as well as promote strong redox ability.The interface resistance of heterojunctions immediately af... Constructing step-scheme(S-scheme)heterojunctions can considerably facilitate separation and transfer of photocarriers,as well as promote strong redox ability.The interface resistance of heterojunctions immediately affects photocarrier separation and determines the photocatalytic activity.Herein,we constructed a novel Bi OBr/Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4) heterojunction using Ni_(2)P as a novel electron bridge to reduce the interfacial resistance of photocarriers between Bi OBr and g-C3N4.The as-prepared 10% BiOBr/Ni2P/g-C_(3)N_(4) sample exhibited outstanding visible-light photocatalytic performance for methyl orange and rhodamine B removal,with degradation efficiencies of 91.4% and 98.9%,respectively.The excellent photocatalytic activity of Bi OBr/Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4) was mainly attributed to the synergistic effects of the Ni2P cocatalyst and S-scheme heterojunction,which not only reduced the interface resistance but also retained the strong redox potential of the photocarriers.In addition,the formation of the S-scheme system was supported by active oxygen species investigation,current-voltage curves,and density functional theory calculations.This work provides a guideline for the design of highly efficient S-scheme photocatalysts with transition metal phosphates as electron bridges to improve photocarriers separation. 展开更多
关键词 BiOBr/Ni_(2)P/g-C_(3)N_(4) S-scheme Interfacial electron transfer Electron-bridge Photocatalysis
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Construction of 3D flowers-like O-doped g-C_(3)N_(4)-[N-doped Nb2O5/C]heterostructure with direct S-scheme charge transport and highly improved visible-light-driven photocatalytic efficiency 被引量:3
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作者 Fahim A.Qaraah Samah A.Mahyoub +3 位作者 Abdo Hezam Amjad Qaraah Qasem A.Drmosh Guangli Xiu 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第10期2637-2651,共15页
Constructing a suitable heterojunction photocatalytic system from two photocatalytic materials is an efficient approach for designing extremely efficient photocatalysts for a broader range of environmental,medical,and... Constructing a suitable heterojunction photocatalytic system from two photocatalytic materials is an efficient approach for designing extremely efficient photocatalysts for a broader range of environmental,medical,and energy applications.Recently,the construction of a step-scheme heterostructure system(hereafter called the S-scheme)has received widespread attention in the photocatalytic field due to its ability to achieve efficient photogenerated carrier separation and obtain strong photo-redox ability.Herein,a novel S-scheme heterojunction system consisting of 2D O-doped g-C_(3)N_(4)(OCN)nanosheets and 3D N-doped Nb_(2)O_(5)/C(N-NBO/C)nanoflowers is constructed via ultrasonication and vigorous agitation technique followed by heat treatment for the photocatalytic degradation of Rhodamine B(RhB).Detailed characterization and decomposition behaviour of RhB showed that the fabricated material shows excellent photocatalytic efficiency and stability towards RhB photodegradation under visible-light illumination.The enhanced performance could be attributed to the following factors:fast charge transfer,highly-efficient charge separation,extended lifetime of photoinduced charge carriers,and the high redox capability of the photoinduced charges in the S-scheme system.Various trapping experiment conditions and electron paramagnetic resonance provide clear evidence of the S-scheme photogenerated charge transfer path,meanwhile,the RhB mineralization degradation pathway was also investigated using LC-MS.This study presents an approach to constructing Nb_(2)O_(5)-based S-scheme heterojunctions for photocatalytic applications. 展开更多
关键词 2D/3D nanostructure S-scheme heterojunction g-C_(3)N_(4) Nb_(2)O_(5) Photocatalytic degradation
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3D Fe-MOF embedded into 2D thin layer carbon nitride to construct 3D/2D S-scheme heterojunction for enhanced photoreduction of CO_(2) 被引量:1
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作者 Xiaoxue Zhao Mengyang Xu +3 位作者 Xianghai Song Weiqiang Zhou Xin Liu Pengwei Huo 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第10期2625-2636,共12页
Regulating charge transfer to achieve specific transfer path can improve electron utilization and complete efficient photoreduction of CO_(2).Here,we fabricated a S-scheme heterojunction of CN/Fe-MOF by an in-situ ass... Regulating charge transfer to achieve specific transfer path can improve electron utilization and complete efficient photoreduction of CO_(2).Here,we fabricated a S-scheme heterojunction of CN/Fe-MOF by an in-situ assembly strategy.The S-scheme charge transfer mechanism was confirmed by band structure,electron spin resonance(ESR)and work function(Φ)analysis.On the one hand,the response of Fe-MOF in the visible region improved the utilization of light energy,thus increasing the ability of CN/Fe-MOF to generate charge carriers.On the other hand,CN,as the active site,not only had strong adsorption capacity for CO_(2),but also retained photogenerated electrons with high reduction capacity because of S-scheme charge transfer mechanism.Hence,in the absence of any sacrificial agent and cocatalyst,the optimized 50CN/Fe-MOF obtained the highest CO yield(19.17μmol g^(–1))under UV-Vis irradiation,which was almost 10 times higher than that of CN.In situ Fourier transform infrared spectra not only revealed that the photoreduction of CO_(2) occurred at the CN,but also demonstrated that the S-scheme charge transfer mechanism enabled 50CN/Fe-MOF to have a stronger ability to generate HCOO–than CN. 展开更多
关键词 Thin layer porous g-C_(3)N_(4) S-Scheme heterojunction Photocatalytic CO_(2)reduction Fe-MOF Surface intermediate
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一步法构建S型BaTi_(2)O_(5)/g-C_(3)N_(4)异质结用于增强光催化析氢
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作者 李亚莹 杨惠娟 +5 位作者 李吉利 李晔飞 任伟 闻瑾 肖琪 许景三 《Science China Materials》 SCIE EI CAS CSCD 2024年第7期2142-2152,共11页
作为一种将太阳能有效转化为化学物质的方法,异质结光催化已被广泛研究.然而,开发高性能异质结光催化系统的主要挑战在于实现各组分之间电子的高效转移.本文通过将BaTi_(2)O_(5)纳米棒与g-C_(3)N_(4)薄片相结合,构建了一种新型S型异质... 作为一种将太阳能有效转化为化学物质的方法,异质结光催化已被广泛研究.然而,开发高性能异质结光催化系统的主要挑战在于实现各组分之间电子的高效转移.本文通过将BaTi_(2)O_(5)纳米棒与g-C_(3)N_(4)薄片相结合,构建了一种新型S型异质结光催化剂.通过一步浸渍-还原法在g-C_(3)N_(4)纳米片上优先沉积Pt纳米颗粒作为助催化剂,增强了界面接触和强电子相互作用,这对光催化性能的提升至关重要.实验结果显示,所构建的P tImp/20BaTi_(2)O_(5)/g-C_(3)N_(4)光催化剂的最佳析氢速率为2587μmol g^(−1) h^(−1),并且在循环后依旧保持较高的稳定性.光电化学分析和理论计算进一步表明,BaTi_(2)O_(5)/g-C_(3)N_(4)异质结的构建导致了交错能带排列的形成和电荷载流子动力学的改善.这项工作凸显了利用新型S型异质结和可行的助催化剂促进光催化发展的重要性和可行性. 展开更多
关键词 BaTizOs/g-C N_(4) S-scheme heterojunction cocata-lyst charge carrier dynamics photocatalytic H_(2)evolution
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S-scheme heterojunction/Schottky junction tandem synergistic effect promotes visible-light-driven catalytic activity 被引量:2
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作者 Shuai Wang Xin Du +4 位作者 Changhao Yao Yifeng Cai Huiyuan Ma Baojiang Jiang Jun Ma 《Nano Research》 SCIE EI CSCD 2023年第2期2152-2162,共11页
Designing photocatalysts with high light utilization and efficient photogenerated carrier separation for pollutant degradation is one of the important topics for sustainable development.In this study,hierarchical core... Designing photocatalysts with high light utilization and efficient photogenerated carrier separation for pollutant degradation is one of the important topics for sustainable development.In this study,hierarchical core–shell materialα-Fe_(2)O_(3)@ZnIn_(2)S_(4)with a step-scheme(S-scheme)heterojunction is synthesized by in situ growth technique,and MXene Ti_(3)C_(2)quantum dots(QDs)are introduced to construct a double-heterojunction tandem mechanism.The photodegradation efficiency ofα-Fe_(2)O_(3)@ZnIn_(2)S_(4)/Ti_(3)C_(2)QDs to bisphenol A is 96.1%and its reaction rate constant attained 0.02595 min^(−1),which is 12.3 times that of pureα-Fe_(2)O_(3).Meanwhile,a series of characterizations analyze the reasons for the enhanced photocatalytic activity,and the charge transport path of the S-scheme heterojunction/Schottky junction tandem is investigated.The construction of the S-scheme heterojunction enables the photo-generated electrons ofα-Fe_(2)O_(3)and the holes of ZnIn2S4 to transfer and combine under the action of the reverse built-in electric field.Due to the metallic conductivity of Ti_(3)C_(2)QDs,the photogenerated electrons of ZnIn_(2)S_(4)are further transferred to Ti_(3)C_(2)QDs to form a Schottky junction,which in turn forms a double-heterojunction tandem mechanism,showing a remarkable charge separation efficiency.This work provides a new opinion for the construction of tandem double heterojunctions to degrade harmful pollutants. 展开更多
关键词 α-Fe_(2)O_(3) ZnIn2S4 MXene Ti_(3)C_(2)quantum dots(QDs) step-scheme heterojunction Schottky junction bisphenol A
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