放射性核素63Ni(Ⅱ)在膨润土上的吸附

通过傅立叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等测试手段对膨润土的物相组成、微观形貌特征等进行了表征。采用静态批式法研究了膨润土对溶液中63 Ni(Ⅱ)的去除效果,考察了吸附时间、pH以及共存阳离子等因素对其吸附性能的影响。膨润土对63 Ni(Ⅱ)吸附符合拟二级动力学方程且受到pH和离子强度影响较大。在低pH时,离子交换和外层络合是主要机理;随着pH增大发生去质子化反应,内层络合或者表面沉淀是主要机理。此外,共存电解质阳离子及腐植酸均对吸附影响显著。

ICP-MS和ICP-AES联合分析63Ni活度浓度

将电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)与电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)联合使用,结合2种仪器的优势,建立仪器分析和数据处理方法。采用建立的联合方法实测了辐照后镍金属制备63Niβ放射源工艺监控样品的63Ni活度浓度,并将所测结果与液体闪烁计数器法(LSC)测量结果进行对比。结果表明,2种方法所测结果的最大偏差为5.1%,测量结果的不确定度为4.4%(k=2),证明该联合测量方法准确可行。

HFETR辐照生产放射性63Ni材料能力研究

为实现放射性同位素63Ni的自主化生产,利用反应堆物理计算程序建立符合高通量工程试验堆(HFETR)实际运行的平衡堆芯物理模型,模拟在HFETR内4个典型位置处辐照天然镍靶和高纯62Ni靶生产放射性同位素63Ni的过程。结果表明,高纯62Ni为最合适的靶材,元件层铍中孔(K14)是最佳辐照位置;高纯62Ni靶生产高比活度的63Ni材料(≥5.55×10^11 Bq/g)所需最短辐照时间为60炉段;辐照产生的放射性同位素63Ni中杂质核素含量低;辐照过程中K14位置的靶件芯体释热率最大,达到9.73 W/g。最后,本文提出了分段装载分段出堆的连续批量化生产方案设想,可为后续工程化生产线设计提供技术支撑。

中子辐照后镍靶件中63Ni分离提纯技术研究

63Ni是通过在反应堆中子辐照62Ni而产生的,产生的63Ni再经过分离提纯,制成高纯63NiCl2溶液。以在高通量工程试验堆内辐照逾30a的镍靶件为实验对象,采用ZGANR170核级阴离子树脂对辐照后镍靶件溶解液中的63Ni进行提纯,最终得到高纯度的63NiCl2溶液产品。详细介绍了分离提纯原理、热实验分离步骤和最佳分离条件。酸度对分离的影响实验研究表明,当HCl浓度大于等于9 mol/L时才能获得了良好的分离效果。镍纯化过程对γ核素的去污系数为2.33×103,63NiCl2产品核纯度大于99.9%。辐照后镍靶件经溶解、体系转换、分离提纯全流程63Ni的回收率为86.5%。

氧化物TiO_(2)的合成及对含^(63)Ni放射性废液的吸附行为研究

吸附法具有操作简单,绿色环保的优点,在放射性废液处理方面受到越来越多的关注。本文采用水热法合成了TiO_(2)吸附剂,对其进行了SEM、XRD、BET表征。之后研究了接触时间对吸附^(63)Ni^(2+)的影响,结果表明TiO_(2)对^(63)Ni^(2+)的吸附在10 min即可达平衡,去除率高达99.3%。该吸附过程符合Langmuir吸附模型和拟二级动力学方程,在25℃时最大吸附容量为32.1 mg/L。TiO_(2)可以在pH=3~12的范围内有效的吸附^(63)Ni^(2+),当放射性废液中K+浓度大于0.5 mol/L时吸附过程会受其影响。该研究对含63Ni^(2+)放射性废液的处理提供了一个新的思路。

核电厂液态流出物中^(55)Fe和^(63)Ni的联合分析

^(55)Fe和^(63)Ni的测量对核电厂液态流出物的排放监测具有十分重要的意义。本工作建立了一种核电厂液态流出物样品中^(55)Fe和^(63)Ni的联合分析方法,通过氢氧化铁和氢氧化镍沉淀富集^(55)Fe和^(63)Ni,再以TRU树脂和镍树脂分离^(55)Fe和^(63)Ni,用低本底液体闪烁谱仪进行测量,并对相关测量条件进行分析研究。当样品用量为1.0 L、测量时间为60 min时,该方法对^(55)Fe的探测下限为0.06 Bq/L,对^(63)Ni的探测下限为0.02 Bq/L,满足核电厂液态流出物中^(55)Fe和^(63)Ni的分析要求。

^(63)Ni毒剂报警源制备工艺的研究

离子迁移谱技术是现场快速检测化学战剂的有效手段,^(63)Ni毒剂报警源是离子迁移谱技术常用的离子化源。为进行^(63)Ni毒剂报警源的制备,设计活度测量和电镀装置,优化电镀参数,并进行平行性实验和牢固性测试。结果表明,最佳电镀条件为温度20℃、电流密度20 mA/cm^(2)、pH 2~3、电镀时间10 min;平行性实验和牢固性测试显示,该方法制备的放射源一次电镀合格率达100%,镀层和镍片结合牢固。该方法制备的放射源满足离子迁移谱技术对离子化源的需求。

镍特效树脂分离富集核电厂液态流出物中的^(63)Ni及其测量方法研究

为准确评估核电厂液态排放对公众造成的辐射影响,需对液态流出物中排放量较大、半衰期较长的^(63)进行分析。本工作以镍特效树脂作为分离纯化材料,结合阳离子树脂、原子吸收光谱和液闪谱仪,建立了快速分析核电厂液态流出物中^(63)的方法。用本工作建立的方法和GB/T 14502—1993方法比对分析了核电厂的液态流出物样品,化学回收率均高于70%,方法探测下限为0.005Bq/L,比对结果的En值均远小于1,表明该方法的分析结果准确可靠。相比于GB/T 14502—1993方法,本方法操作简单、分离流程短、工作效率高,适用于核电厂液态流出物中^(63)的富集和分离。

^(63)Ni辐射伏特同位素电池原型的研制

利用理论研究获得的换能单元参数制备了单晶硅基换能单元,确定了63 Ni的加载工艺和原型电池的封装材料配方与技术,通过加速热老化和温度交变考核了原型电池的性能。结果表明:所制备的63 Ni辐射伏特效应微型同位素原型电池的短路电流Isc、开路电压Voc、最大输出功率Pmax和衰变能-电能转换效率η分别为5.97nA、88.0mV、0.255nW和0.561%;原理样机稳定输出超过220d。

土壤镍各形态的生物可利用性研究

采用６３Ｎｉ示踪法和连续提取技术，并综合运用偏剔除法、人工模拟法、幼苗试验法和盆栽试验法及统计分析法研究了各形态土壤镍的植物可利用性．结果表明，土壤中水溶交换态Ｎｉ是植物可利用性Ｎｉ的主要形态，碳酸盐态和有机态Ｎｉ有一定贡献，铁锰氧化物结合态和残留态Ｎｉ对植物几乎无效（指氧化环境而言）．

核电厂液态流出物中^(63)Ni的排放、剂量评估及监测方法研究

^(63)Ni是核电厂液态流出物中排放量较大的核素,在排放的裂变产物和活化产物中占比在10%以上,但我国核电厂目前对液态流出物中的^(63)Ni没有开展监测,没有相关监测数据的积累。本文在核电厂排放的^(63)Ni的来源分析及国外压水堆核电厂排放统计参考值调研的基础上,对^(63)Ni排放的剂量评估和测量方法进行了分析研究,并提出我国核电厂开展液态流出物中^(63)Ni监测的建议。

基于MEMS的放射性同位素电池的设计与实现

介绍了放射性同位素63Ni同位素微电池(radioisotope micro battery)的工作原理、结构和性能指标,建立了电池电流的计算公式。针对传统同位素微电池的倒三角直槽型或倒金字塔型能量转换结构表面积较小的缺陷,设计了一种垂直侧壁方孔阵列型的能量转换结构,增大了其表面积,得到最佳结深范围2μm^3μm,最佳掺杂浓度NA=1020/cm3,ND=1017/cm3。在此基础上加工出63Ni同位素微电池,并对其进行测试性能,得到开路电压Voc=127 mV,电流密度JSC=4 nA/mm2,功率密度Pm=0.41 nW/mm2,与设计结果相符。

强^(63)Ni片状源β粒子发射率的测量方法

用于63 Ni辐生伏特电池的片状63 Ni源β粒子发射率存在难于测量的问题,本文根据闪烁探测器的测量原理建立了闪烁电流法的相对测量方法。利用该测量方法对自制的63 Ni源的发射率进行了测量,对所测结果进行了分析,初步认为闪烁电流法是一种用于测量高发射率片状63 Ni源β粒子发射率的可行方法。

堆芯混凝土样品中^(63)Ni的分析测量

为建立堆芯混凝土材料中^(63)Ni活度测量的方法,进行了溶样方法的确定、淋洗曲线的绘制、液闪测量效率的确定、回收率实验、去污实验及空白实验等方面的研究工作。混凝土样品磨至粒径小于0.074mm,用混合酸(V(HNO_3)∶V(HClO_4)∶V(HF)=3∶2∶1)进行溶解,再通过阴离子交换分离、氢氧化物沉淀及萃取和反萃等样品纯化程序去除杂质离子后,用液体闪烁能谱仪测量其中^(63)Ni的活度。该方法的化学回收率为73.05%,放化回收率为71.99%,通过空白实验得出计数的标准偏差为0.200/s,相对标准偏差为12.8%(n=12),方法检出限为3.596Bq/g。该方法可应用于堆内混凝土材料及非堆材料中63 Ni的常规监测及应急监测。

一种基于MEMS的同位素微电池的新型结构设计与仿真

针对传统同位素微电池的倒三角直槽型或倒金字塔型能量转换结构表面积较小和工作状态不稳定的缺陷。设计了一种垂直侧壁方孔阵列型的能量转换结构,增大了其表面积;并引入电镀这一新型的接触方式,改善了同类传统微电池的工作稳定性。建立了同位素微电池的电流计算公式。基于这种新结构对电池性能仿真得到了能量转换结构的最佳掺杂浓度,结果表明该结构与传统的能量转换结构相比,具有较低的掺杂浓度,较高的开路电压,输出电流和输出功率。

液闪法研究^(63)Ni-NiCl_2在大鼠体内的吸收、分布及排泄

采用液体闪烁计数法研究了63Ni-NiCl2在大白鼠体内的吸收、分布以及排泄。结果显示:63Ni-NiCl2在大白鼠体内的血药时间-浓度曲线符合二房室开放模型,吸收速率常数Ka=6.18/h,分布相半衰期T1/2(α)=0.79 h,消除相半衰期T1/2(β)=40.68 h,清除速率常数CL=0.42 mL.kg-1.h-1,达峰时间Tpeak=0.53h,达峰浓度Cmax=14.99 GBq/L,表观容积分布Vd=0.016 L/kg;在所测的12种组织中均有63Ni-NiCl2放射性摄取;在灌胃0.25 h时,肠、胃、腹膜后脂肪放射性摄取较高,3 h时,肠、胃、肝放射性摄取较多,生殖腺放射性摄取最少,24 h肝肺放射性摄取偏高;24 h内粪尿排出给药量的83.26%,其中经过尿液排出54.86%,经过粪便排出28.41%。

^(63)Ni(Ⅱ)在高岭土上的吸附行为和模型研究

结合静态批实验研究pH、离子强度对放射性核素63 Ni(Ⅱ)在高岭土上的吸附行为的影响,同时采用扩散层模型与FITEQL 4.0软件对吸附数据进行拟合研究。宏观的实验结果表明:放射性核素63 Ni(Ⅱ)在高岭土上的吸附在pH<8.5条件下受离子强度的影响,而在pH>8.5时不受离子强度的影响;放射性核素63 Ni(Ⅱ)的吸附在低pH条件下以阳离子交换和外层络合作用占主导,而在高pH时以内层络合作用为吸附的主要机理。研究结果对于评估放射性核素63 Ni(Ⅱ)在高岭土的吸附行为和形态分布、准确预测其在环境介质中的迁移与转化行为具有极其重要的现实意义。

有关电子俘获检测器污染后的判定、清洗及维修案例分析

电子俘获是气相色谱分析中常用的的检测器(ECD)。它最易出现的问题就是受污染,轻则灵敏度降低,重则没有响应。处于对放射源的恐惧,人们往往敬而远之,不知该如何处理。所以,了解污染源、判定污染程度、掌握有效的清洗方法,这对用好仪器有着很大的帮助。通过一个故障实例的分析,更清晰的展示了整个维修过程。包括防止污染的办法、判断污染的步骤、清洗管路的连接、操作中的注意事项和技巧等。

4H-SiC肖特基微型同位素电池(英文)

半导体同位素电池由于其寿命长、集成性优良、环境适应性强等特点成为解决MEMS能源问题的理想手段。利用4H-SiC材料的宽禁带特性,制造了4H-SiC肖特基同位素电池。对电池的耗尽层厚度以及掺杂浓度进行了优化设计,对肖特基金属进行了选择。使用4mCi/cm2的63Ni作为同位素电池的放射源对制造的同位素电池进行了测试。测试结果表明,该同位素电池可以获得31.3nW/cm2的功率密度、0.5V的开路电压、3.13×10-8A/cm2的短路电流密度和1.3%的转换效率。将电池的输出特性和硅基的平板型、3D结构电池输出特性进行了比较,证明4H-SiC肖特基同位素电池能够获得较高的功率密度。电池的性能可通过提升势垒高度、提高工艺质量、更换同位素等方式得到提高。