g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)WO_(6)复合光催化剂的制备及其催化还原Cr(Ⅵ)试验研究

研究了采用水热法制备g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)WO_(6)复合光催化剂,并探究了其在可见光下催化还原Cr(Ⅵ)的性能及机制。结果表明:g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)WO_(6)为纳米片堆积成的花瓣状结构,比表面积比g-C_(3)N_(4)和Bi_(2)WO_(6)更大,可为光催化反应提供更多活性位点;在40 min黑暗条件下,g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)WO_(6)对Cr(Ⅵ)的吸附率为43.2%,其吸附行为符合准二级动力学模型;可见光照射100 min后,g-C_(3)N_(4)/Bi_(2)WO_(6)对Cr(Ⅵ)的光催化还原率为81.3%,其光催化还原过程符合准一级动力学模型;g-C_(3)N_(4)与Bi_(2)WO_(6)复合后形成了Z型异质结,拓宽了其光吸收范围,促进了光生电子-空穴的分离,从而显示出优异的可见光催化活性。

6Cr/SiO_2催化剂上CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯反应的研究

在常压固定床微反反应器上 ,对CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯反应催化剂进行了评价。通过对载体及活性组份的筛选 ,发现 6Cr/SiO2 催化剂具有较佳的催化反应性能。温度在 82 3～ 92 3K之间 ,该催化剂的乙烷转化率和乙烯选择性分别为1 2 1 %～ 3 2 1 %和 85 2 %～ 77 3 %。增加V(CO2 ) /V(C2 H6 ) ,有利于提高乙烷转化率和乙烯产率 ,随V(CO2 ) /V(C2 H6 )从1 0增加到 4 0 ,乙烷转化率从 3 1 2 %增加到 49 1 % ,乙烯产率从 2 4 8%增加到 3 5 1 %。另外 ,考察了Cr担载在不同载体上CO2 对乙烷脱氢的作用。对于 6Cr/SiO2 和 6Cr/AC催化剂 ,CO2 对乙烷脱氢起促进作用 ,而对于 6Cr/MCM41和 6Cr/Al2 O3催化剂 ,CO2 对乙烷脱氢却起抑制作用。对 6Cr/SiO2 催化剂上CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯反应的再生实验也进行了探讨。结果表明 ,在 92 3K下反应后的催化剂用O2 可完全再生 ,而用CO2 则不能完全再生。

浸渍顺序对Zn改性Cr/SiO_2催化剂在CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯反应中催化性能的影响

通过改变浸渍顺序分别制备了Cr(10)-Zn(5)/SiO_2、Zn(5)/Cr(10)/SiO_2和Cr(10)/Zn(5)/SiO_2催化剂,并在微型石英反应器中对这三种催化剂的催化性能进行了研究。结合XRD、TG、TPR和TPD-CO_2表征技术,研究了浸渍顺序对催化剂结构性能的影响。实验结果表明,Cr(10)/Zn(5)/SiO_2和Cr(10)-Zn(5)/SiO_2催化剂上ZnCr_2O_4物种的晶粒尺寸比较小,从而表现出较高的初始催化活性,乙烷转化率分别为58. 8%和53. 4%。经过10 h的反应,在Cr(10)/Zn(5)/SiO_2和Cr(10)-Zn(5)/SiO_2催化剂上检测到较多的积碳,从而使催化剂失活。Zn(5)/Cr(10)/SiO_2催化剂上存在大量的Cr^(6+)物种,同时检测到较大晶粒尺寸的ZnCr_2O_4物种,初始催化活性比较低,乙烷转化率仅为48. 2%。但是经过10 h的反应,Zn(5)/Cr(10)/SiO_2催化剂表现出较好的稳定性。

Cu-Cr-Mn-SiO_2型催化剂的ESR谱

本文报导了Cu-Gr-SiO_2和Cu-Cr-Mn-SiO_2催化剂的ESR谱。焙烧后的催化剂出现Cu^(2+)和Cr^(5+)信号,活性状态是Cu^0+Cr^(3+),催化剂的活性中心可能是Cu^0微粒。反应后的催化剂呈现出S型信号和积炭信号。多数的实验谱是在常温用常规方法纪录的。部分实验是在谐振腔中直接进行化学反应的动态条件下纪录的。

硝基苯气相加氢催化剂Cu/SiO_2的改性研究

采用溶胶-凝胶法制备了不同配比的Cu-Cr/SiO2催化剂,采用程序升温(TPR)结合X射线衍射(XRD)手段考察了Cu-Cr/SiO2催化剂中CuO的还原行为,并对其催化活性进行了评价。结果表明,助剂Cr2O3的加入使催化剂在还原时提高了Cu微晶的分散度,阻止了新生铜微晶的迁移及烧结,使催化剂的活性及稳定性增大。当Cu/Cr质量比为6:4时,硝基苯加氢转化率及选择性最高。

Cr_2O_3-Co_3O_4/SiO_2对十八醇氧化生成十八酸反应的催化性能

制备了一系列不同Cr/Co比例的Cr2 O3 Co3O4 /SiO2 催化剂 ,并用XRD ,FT IR和BET等手段对催化剂进行了表征 ;考察了催化剂对十八醇氧化生成十八酸反应的催化性能 ,及反应条件 (反应温度和反应时间 )对催化性能的影响 ,确定了最佳反应条件 .结果表明 ,金属硝酸盐在 773K焙烧后转变成相应的氧化物并负载于二氧化硅上 .Cr2 O3 Co3O4 /SiO2 催化剂对十八醇氧化反应有很高的催化活性 ,十八酸选择性最高可达 99 93 % ,收率可达 5 2 44 % .Cr2 O3 Co3O4 /SiO2 催化剂的活性明显高于单一的Cr2 O3/SiO2 或Co3O4 /SiO2

丙烷脱氢与逆水煤气变换耦合制丙烯——碱性助剂对Cr/SiO_2体系催化性能的影响

研究了丙烷脱氢与逆水煤气变换耦合制丙烯反应中碱性助剂对Cr/SiO2体系催化性能影响。运用XRD、TPR和吸附量热等技术考察了金属氧化物助剂对Cr/SiO2催化剂物相、氧化还原性以及表面酸性的影响,结果表明,碱金属和碱土金属助剂的加入,中和了催化剂表面的强酸中心,催化剂还原温度升高,丙烷脱氢转化率下降。但碱性助剂的加入,可提高丙烯的选择性和收率。5%Cr 0 4%K/SiO2催化剂的活性高,在650℃、V(CO2)/V(C3H8)=3 6的条件下,丙烷转化率为31%,丙烯的选择性和收率分别为91%和29%。

H_6P_2W_(18)O_(62)/SiO_2催化合成5-乙氧羰基-4-(4-羟基苯基)-6-甲基-3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮

采用H6P2W18O62/SiO2为催化剂,以对羟基苯甲醛、乙酰乙酸乙酯、尿素为原料合成5-乙氧羰基-4-(4-羟基苯基)-6-甲基-3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮.探讨H6P2W18O62/SiO2对本反应的催化活性,较系统地研究了反应物物质的量比、催化剂用量、反应时间、反应温度四因素对产物收率的影响.实验表明:H6P2W18O62/SiO2是合成5-乙氧羰基-4-(4-羟基苯基)-6-甲基-3,4-二氢嘧啶-2(1H)-酮的良好催化剂;在n(对羟基苯甲醛)∶n(乙酰乙酸乙酯)∶n(尿素)=1∶1.5∶1.5,催化剂的用量占反应物料总质量的1.5%,反应温度为80℃,反应时间为60 min的最佳条件下,其收率可达94.4%.

Cr—Mo／SiO2的制备及其催化氧化脱硫研究

采用溶胶-凝胶法制备改性催化剂Cr—Mo／SiO2。

CuS-Bi_(2)WO_(6)/活性纳米碳纤维的制备及其光催化性能

铬是一种常见的重金属污染物,广泛用于各种工业过程。采用溶剂热法制备了不同CNFs(活性纳米碳纤维)含量的CuS-Bi_(2)WO_(6)/CNFs复合光催化剂,改善可见光照射下六价铬的还原。通过XRD、SEM、TEM、FTIR、XPS、UV-Vis、PL和光电流等技术对样品的晶型、形貌、结构、元素组成、表面官能团、光学性质等进行了测试与表征,并考察了CuS-Bi_(2)WO_(6)/CNFs光催化还原Cr(VI)的活性。结果表明,CuS-Bi_(2)WO_(6)/CNFs复合材料的光催化活性明显高于CuS、Bi_(2)WO_(6)和CuS-Bi_(2)WO_(6)。在可见光照射下,1%CuS-Bi_(2)WO_(6)/CNFs对Cr(VI)还原表现出优异的光催化活性,在3 h内还原率为98%。1%CuS-Bi_(2)WO_(6)/CNFs复合材料在4次循环后也表现出良好的稳定性和可回收性。此外,活性基团捕获实验表明,羟基自由基(•OH)、光生空穴(h^(+))和超氧自由基(•O_(2)^(−))参与了CuS-Bi_(2)WO_(6)/CNFs对Cr(VI)的还原,而•O_(2)^(−)是该体系的主要活性组分,并在此基础上初步探讨了光催化反应机制。本文的研究结果表明,通过简单可控的溶剂热法,可以实现CuS-Bi_(2)WO_(6)/CNFs的制备,并且证实了CuS-Bi_(2)WO_(6)/CNFs复合材料在六价铬处理方面的良好前景。