对苯二胺类抗氧化剂及其氧化产物在道路尘土和附近表层土中的分布特征及人体暴露评估

N,N’-取代对苯二胺(PPD)是一类广泛添加在橡胶轮胎中的抗氧化剂,能够随着橡胶轮胎的磨损,不断释放并积聚在道路尘土中。6PPD-Q(6PPD-quinone)是N-(1,3-二甲基丁基)-N’-苯基对苯二胺(6PPD)的臭氧化产物,近期由于其对银鲑鱼表现出的高毒性而备受人们关注。目前对于该类污染物的环境行为研究十分有限,给健康风险评估带来了极大的不确定性。本研究采集了大连市5个区域的尘土样品和表层土样品,研究了6种PPDs和6PPD-Q在不同区域样品中的分布特征。结果表明,6PPD、6PPD-Q、N,N’-二-2-萘基对苯二胺(DNPD)和N,N’-(1,4-二甲基戊基)-对苯二胺(77PD)在道路尘土样品中的检出率均为100%;而在表层土壤样品中,仅6PPD、6PPD-Q和77PD在70%以上的样品中有检出,所有样品中均未检测到N-苯基-N’-环己基-对苯二胺(CPPD)。6PPD-Q在大多数道路尘土中处于较高污染水平,浓度范围为0.12~52.21 ng·g^(-1)(中值:7.18 ng·g^(-1))约占总质量浓度的34.10%,其次是DNPD和6PPD,二者浓度范围分别为0.61~113.83 ng·g^(-1)(中值:2.54 ng·g^(-1))和0.21~27.26 ng·g^(-1)(中值:1.83 ng·g^(-1))。6种PPDs总和(ΣPPDs)浓度范围为3.59~131.37 ng·g^(-1)(中值:11.24 ng·g^(-1))。城市主干道尘土中ΣPPDs和6PPD-Q的浓度显著高于居民区尘土和居民广场尘土。居民区绿化带表层土中目标化合物检出率较低,农田表层土由于距离污染源较近,污染水平高于居民区绿化带。对3种尘土样品进行人体暴露评估,6种检测到的化合物中,6PPD-Q的暴露量最高;ΣPPDs和6PPD-Q经口摄入量远大于经皮肤摄入,ΣPPDs和6PPD-Q通过道路尘土的摄入量均表现为主干道>居民区道路>居民广场,其中,主干道尘土摄入量占70%以上。主干道、居民区道路和广场尘土样品中ΣPPDs的日摄入量分别为0.13、0.02、0.01 ng·kg^(-1)·d^(-1),6PPD-Q的日摄入量分别为0.06、0.02、0.01 ng·kg^(-1)·d^(-1)。儿童对于ΣPPDs和6PPD-Q的日摄入量为0.20 ng·kg^(-1)·d^(-1)和0.11 ng·kg^(-1)·d^(-1),约为成人的2倍。由于本研究选择的5个采样区域均与居民生活密切相关,道路尘土中6PPD-Q具有较高浓度可能会造成潜在的人体健康风险。