中国医用^99 Mo及^99 Mo-99 Tc^m发生器的发展

^99Tc^m是核医学临床诊断应用最为广泛的放射性核素,其使用量占所有诊断用放射性核素的70%左右。^99Tc^m在临床上主要由其母体核素^99Mo衰变通过^99Mo-99Tc^m发生器获得。中国从20世纪60年代末开始医用^99Mo与^99Mo-99Tc^m发生器的研制工作,并取得了十分瞩目的成就。本文对我国医用^99Mo及^99 Mo-99 Tc^m发生器的发展进行了简要回顾,分析了我国在^99Mo及^99Mo-99Tc^m发生器生产方面存在的问题,并对其今后的发展提出了建议,以期促进国内放射性同位素技术进一步的发展。

基于熔盐堆尾气提取的99Mo生产评估

基于熔盐堆尾气提取99Mo同位素的生产方法引起了广泛的关注,但目前的工作局限于评估堆芯中99Mo的产量,对于其在整个回路中的迁移行为的关注不足。本文建立了一个熔盐堆中的贵金属迁移模型,并基于8 MW熔盐实验堆(Molten-Salt Reactor Experiment,MSRE)进行了贵金属分布验证,而后对MSRE尾气中99Mo粗产品的产量、比活度及运行状态的变化对生产的稳定性的影响进行了分析。结果表明,尾气中的99Mo有较高含量和比活度,移除率增加的工况对99Mo的比活度的影响是有益的,空泡比例及氧化还原电势变化的工况对99Mo的比活度影响不大,该方法可作为一种潜在的99Mo生产备选方案。

医用同位素^(99)Mo吸附分离研究进展

医用同位素^(99)Mo是一种广泛应用于核医学领域的重要核素。由于常规的高浓缩铀裂变生产^(99)Mo的过程中存在安全隐患,人们已经开始寻找其他可靠的^(99)Mo生产途径。在分离^(99)Mo和^(99)mTc的方法中柱层析法具有很大优势,其中的关键是层析柱的材料,材料对^(99)Mo吸附能力关系到未来新一代^(99)Mo-^(99)mTc发生器的制备。本研究对医用同位素^(99)Mo的吸附分离进行综述,介绍^(99)Mo生产方式,^(99)Mo和^(99)mTc分离方法,以及目前对Mo具有一定吸附效果的吸附材料,为未来利用低比活度^(99)Mo吸附制备^(99)Mo-^(99)mTc发生器提供参考。

用于制备^(99)Mo的低浓铀靶件研究进展

^(99m)Tc是目前核医学临床应用最广泛的放射性核素,^(99m)Tc核素一般从其母体核素^(99)Mo衰变得到。目前^(99)Mo主要由^(235)U靶件辐照、提取制备。出于防止核扩散的考虑,铀靶正在由高浓缩铀(HEU)向低浓缩铀(LEU)转化,本研究对各种LEU铀靶的特点进行详细阐述,对靶件的优缺点进行总结,并对进一步研究工作提出建议。

中国发展LEU生产医用^(99)Mo技术的机遇与挑战

^(99m)Tc是核医学临床使用最广泛的医用同位素,它主要来自于^(99)Mo的衰变,而^(99)Mo的主要生产方式是从235 U裂变产物中提取。由于高浓铀(HEU,235 U富集度>90%,通常为93%)的使用受到核不扩散条约的制约,采用低浓铀(LEU,235 U富集度<20%,通常为19.75%)技术生产医用^(99)Mo是发展趋势。目前已有南非、澳大利亚、比利时、荷兰等国家完成了LEU低浓铀转化。本研究在对^(99)Mo的医学应用与需求分析的基础上,对LEU靶件生产裂变^(99)Mo所面临的机遇与挑战进行分析。目前,低比活度^(99)Mo的^(99)Mo-99m Tc发生器制备技术尚未取得突破,非裂变^(99)Mo还不能完全替代裂变^(99)Mo;对LEU生产裂变^(99)Mo技术本身而言,LEU靶件制备技术、^(99)Mo分离纯化的工艺是亟待解决的关键问题。

水溶液堆中子学优化和提取方式对^(99)Mo生产效率的影响研究

医用同位素生产水溶液堆(Medical Isotope Production aqueous Reactor,MIPR)具有尺寸小、功率低和固有安全性高等优点,是^(99)Mo和其他医用同位素生产的较佳候选堆型之一。本文重点研究低富集铀启堆模式下的提取方式以及处理能力对MIPR生产^(99)Mo效率的影响。采用SCALE6.1蒙特卡罗程序、ENDF/B-Ⅶ238群数据库进行计算。首先,根据已有的实验数据对MIPR中子学计算方法进行了验证,并对堆芯设计进行了中子学优化。然后,根据优化的堆芯模型对不同提取方式以及处理能力下的^(99)Mo生产效率进行了研究,确定了可实现临界的铀浓度与富集度范围。结果表明:在不同富集度下存在最小临界质量,且随235U富集度的增加,最小临界铀质量时的铀浓度减小;有效倍增因子随硝酸浓度增加线性减小,相应的硝酸反应性系数约为-1.400×10^(-2)L·mol^(-1);随着铀浓度的增加,空泡和温度反应性系数减小,对应反应性系数分别约在(-100~-250)×10-3℃^(−1)和(-18~-30)×10-5℃^(−1)范围。MIPR生产^(99)Mo的效率在线提取方式略高于离线批处理方式,5 d生产周期下,生产效率提高约16%。后处理能力对在线提取方式的生产效率影响较大,5 d生产周期下,后处理速率提高5倍,生产效率提高约113%。

医用^(99)Mo工业化生产技术研发

全球研究堆老化导致工业化生产^(99)Mo的靶辐照能力严重不足,以及核不扩散条约限制高浓铀的民用,迫使探索^(99)Mo新的生产工艺技术,并将现有的高浓铀靶向低浓铀靶转换,在新技术探索和靶转换的过程中,造成全球医用^(99)Mo供应短缺。美国、加拿大、欧洲等正在探索医用^(99)Mo商业化稳定供应的新工艺技术,如加速器粒子束、次临界装置、小堆、熔盐堆和溶液堆等辐照靶件,采用新材料和新工艺制备靶件,超临界、离子液体、新型色谱柱等应用于^(99)Mo的制备。低浓铀靶生产逐渐代替高浓铀靶,光核反应工艺已经成熟,低功率研究堆、次临界装置和粒子束等工艺可以解决部分本地放射性药物和核医学的需求,而加速器生产工艺研究活跃,是未来医用^(99)Mo生产的发展方向。

利用MIPR生产^(99)Mo、^(131)I和^(89)Sr的可行性研究

利用模拟的医用同位素生产堆(MIPR)液体回路输送系统进行提取99Mo和131I的研究,并在模拟的气体回路系统中进行提取气态131I和89Sr并纯化的研究。结果表明,从模拟的MIPR燃料溶液中提取99Mo和131I产品的回收率分别为56.4%和50.2%,产品的质量满足药典标准的要求;模拟的气体回路中的131I可以用吸附剂提取,回收率达到90%以上;在气体回路旁路中提取的89Sr可以采用化学分离方法进行纯化,回收率达到70%;MIPR可以用于99Mo、131I和89Sr的生产。

电沉积LEU UO_2靶件生产医用^(99)Mo的工艺研究

^(99)Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀(LEU)靶件生产裂变^(99)Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO_2靶件制备、靶件溶解以及99Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO_2靶件制备医用裂变99Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO_2,在p H=7、电流0.5~2 m A/cm2、温度75~90℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO_2沉积层质量达到42 mg/cm^2;采用6 mol/L HNO_3溶解UO_2镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现^(99)Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现99Mo的纯化;纯化后的99Mo溶液中,杂质^(131)I、^(90)Sr、^(95)Zr、^(103)Ru、^(238)U活度与^(99)Mo活度比值分别为4.47×10^(-6)%、7.40×10^(-7)%、8.67×10^(-7)%、2.57×10^(-6)%、1.69×10^(-14)%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO_2靶件生产高纯医用裂变99Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变99Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。

医用裂变^(99)Mo分离纯化工艺中^(131)I^-和^(131)IO_3^-的去除

为评价已建立的裂变^(99) Mo分离纯化工艺,即AgNO3沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以^(131)I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态^(131)I^-与^(131)IO_3^-在^(99) Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于^(131)I^-,AgNO3沉淀能够去除模拟溶液中98.2%^(131)I^-,α-安息香肟沉淀法分离^(99) Mo工艺能够去除97.9%^(131)I^-,AG1-×8树脂上阴离子与I^-发生交换可以除去Mo样品中^(99).9%的^(131)I^-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的^(131)I^-,最终^(131)I^-的累积去污系数为1.90×106,^(131)I^-的去除率大于^(99).^(99)%。对于^(131)IO_3^-,加入AgNO3对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去^(99)%以上的^(131)IO_3^-,AG1-×8树脂上阴离子与^(131)IO_3^-发生交换可以除去Mo样品中^(99).9%的^(131)IO_3^-,活性炭色层法能除去约70%^(131)IO_3^-,最终^(131)IO_3^-的累积去污系数为2.52×105,^(131)IO_3^-的去除率大于^(99).^(99)%。已建立的裂变^(99) Mo分离纯化工艺流程对^(131)I^-与^(131)IO_3^-均具有出色的去除效果。

应用溶液堆生产裂变^(99)Mo

裂变99Mo的供应对保障核医学的应用和发展具有非常重要的作用。应用溶液堆生产裂变99Mo具有运 行安全、没有靶件制备、溶解工艺和生产工艺相对较简单、消耗铀燃料较少的优点。因此应用溶液堆生产裂 变99Mo具有很好的应用前景。

^(99)Tc^mO_4^-动态显像定量分析干燥综合征患者腮腺功能

目的 用99TcmO4-动态显像定量分析评价腮腺的分泌排泄功能。方法 给予 2 4例干燥综合征患者和正常对照组 44例健康者静脉注射显像剂99TcmO4-,15min后和口含VitC片 0 .2g 5min后分别摄取腮腺左侧位和右侧位相 ,将所得的图像通过计算机感兴趣区 (ROI)摄取计数处理 ,以 15min腮腺的总计数减去含VitC后的残余计数再除以 15min的总计数并得到其排泄率 (用百分率表示 )进行功能性分析。结果 2 4例干燥综合征组腮腺排泄率有不同程度减低。其中轻度减低 2例 ,中度减低 7例和明显减低 15例 ,范围 ( 4.15± 3 .5 5 ) %。对照组 44例腮腺排泄率为 ( 41.2± 15 .9) %。两组比较有显著差异性P <0 .0 0 1(t =14 .6)。表明病变组腮腺排泄率明显低于对照组。结论 腮腺99TcmO4-动态显像定量分析 ,较准确地反映腮腺的功能状态 ,具有较高的临床实用价值。

主产裂变^(99)Mo研究堆的总体方案

简要分析了国际上生产99 Mo研究堆的现状和发展趋势,有针对性地提出了主产裂变99 Mo研究堆的设计理念,经初步优化设计,分析和论证了该堆的总体设计参数,给出了99 Mo产量评估和经济性分析。结果表明,该堆在保证安全性的基础上,极大地提高了生产堆的经济性。

小儿慢性胃炎^(99)Tc^mO_4^-固体餐胃排空检测

目的：通过９９ＴｃｍＯ４－标记的固体餐检测胃排空，了解小儿慢性胃炎胃运动的情况．方法：９９ＴｃｍＯ４－标记鸡肝为试餐，对２５例慢性胃炎患儿进行了核素检测分析．结果：轻度慢性胃炎患儿的胃半排空时间为６３．８６ｍｉｎ，９５％可信区间为３７．４９ｍｉｎ～９０．２２ｍｉｎ．中度慢性胃炎患儿的胃半排空时间为９５．６８ｍｉｎ，９５％可信区间为７１．８８ｍｉｎ～１１９．４９ｍｉｎ，重度慢性胃炎患儿的胃半排空时间大于１２０ｍｉｎ．结论：小儿慢性胃炎患儿的胃排空时间随病情加重而延长，不同程度病变间有显著差异．

阴离子交换法在分离纯化^(99)Mo中的应用

不同温度下,测定了99Mo在NH4OH,NaOH,HNO3体系中的分配系数,研究了温度、NH4OH浓度对99Mo分配系数的影响;测定了99Mo在硝酸和NaOH NaNO3体系中的解吸率。实验结果表明,99Mo在NH4OH体系中吸附和用去离子水洗脱时,没有穿透交换柱;用200mL3mol/LHNO3解吸时,解吸率可以达到90 6%;用200mL0.5mol/L 0.5mol/L的NaOH NaNO3混合溶液解吸时,解吸效率可以达到99 8%以上。

^(99)Moγ射线防护用具的设计与制作

目的 研制一种用铅制作、设计合理、防护效果好、加工制作方便的90 Mo -99mTc发生器防护铅室 ,代替长期以来沿用的铅砖砌起来的铅室。方法 以90 Mo衰变放射出来的能量为 740keVγ射线减弱 10 0倍为计算依据 ,采用铅厚为 5 0mm铅环叠加设计。结果 制作后投入使用两年 ,经实测防护效果与理论计算一致。结论 设计制作的发生器铅室具有防护效果好 ,操作方便 ,所占空间小、美观 ,搬运组装方便等优点。轮流使用 。

主产裂变^(99)Mo的研究堆初步热工安全设计

针对主产裂变99 Mo的研究堆的需求,设计了堆芯总体方案。根据中子物理计算功率分布和该反应堆的热工水力设计限值,应用COTH程序确定了反应堆的热工水力设计参数。通过结果分析可知,该堆芯设计方案可满足设计要求。

一种新的N_2S_2配位体合成和^(99)Tc^mO标记及其生物分布研究

为了寻找新的具有灌注显像能力的99TcmO药物 ,合成了N2 S2 配位体———N ,N′ 二 ( 2 巯基丙基 ) 1 ,2 苯二胺 (BMPBDA)。以SnCl2 为还原剂 ,制备了放化纯大于 95 %的99TcmO BMPBDA。探讨了 pH值对99TcmO BMPBDA放化纯的影响 ,并对其在小鼠体内的生物分布进行了研究。结果表明 ,99TcmO BMPBDA在心肌中具有相当的初始摄取和较好的滞留。静脉注射后 2、30min时的心肌摄取率分别为 1 2 4、1 0 76 % /g。血清除较快 ,血半清除期小于 1 5min ,但血液中活度仍较高。本工作对设计新的99TcmO灌注显像药物具有参考价值。

新型熔盐快堆的物理优化设计及^(99)Mo产量分析

为提高新型熔盐快堆的堆芯中子经济与安全性能,并利用^(235)U的裂变反应进行^(99)Mo同位素生产,应用SCALE6.1程序进行了堆芯几何参数优化,基于优化后的堆芯对^(99)Mo同位素的生产进行相关分析。结果表明:适当增加燃料元件半径、减小燃料栅元半径可提高有效增殖因子,同时降低冷却剂温度系数;当燃料元件容器壁厚为0.1 cm、燃料元件半径为3.5 cm、栅元半径为5 cm、活性区半径和反射层厚度分别为63 cm和100 cm时,堆芯运行寿期满足32个月,此时总反应性温度系数为−1.615×10^(−5)K^(−1),保证了堆芯的固有安全性;选最外层燃料元件作为^(99)Mo生产的燃料靶件可提高^(99)Mo的产量,当燃料靶件提取周期为7 d时,^(99)Mo出堆年产量达到6.25×10^(16)Bq,比活度为2.77×10^(15)Bq∙g^(-1)。

Al2O3色层法从低浓铀靶件中分离^99Mo条件研究

在裂变^99Mo的生产工艺中,常用Al2O3色层法分离纯化^99Mo。为建立Al2O3色层法从低浓铀(LEU)靶件中分离裂变^99Mo的工艺,考察吸附时间、温度、酸度、预处理方式等对Al2O3吸附Mo效果的影响。研究采用Al2O3色层法从不同浓度HNO 3溶液中分离Mo。测定Al2O3色层法对Al和主要杂质元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs、I的去污系数。研究结果表明,在0.05~0.1 mol/L HNO 3介质中Al2O3对Mo有出色的吸附性能,Mo吸附率在99%以上,在NH 4OH溶液中Al2O3不吸附Mo。经500℃活化3 h预处理得到的Al2O3-C具有更大的比表面积,且在HNO 3浓度大于0.1 mol/L时相比于150℃活化3 h预处理得到的Al2O3-B以及未经高温预处理得到的Al2O3-A对于Mo有更好的吸附性能。采用该工艺,通过Al2O3色层法从模拟的LEU靶件溶液中提取Mo,Mo回收率大于90%,Al2O3色层法对裂变杂质元素Ru、Sr、Zr、Te、Cs等的去除率均大于99.99%,对131 I的去除率大于92%。由此可见,Al2O3在HNO 3介质中对Mo的吸附率高,能够有效地去除^99Mo产品中的杂质核素,适用于从低浓铀靶件中分离裂变^99Mo。