中国发展LEU生产医用^(99)Mo技术的机遇与挑战

^(99m)Tc是核医学临床使用最广泛的医用同位素,它主要来自于^(99)Mo的衰变,而^(99)Mo的主要生产方式是从235 U裂变产物中提取。由于高浓铀(HEU,235 U富集度>90%,通常为93%)的使用受到核不扩散条约的制约,采用低浓铀(LEU,235 U富集度<20%,通常为19.75%)技术生产医用^(99)Mo是发展趋势。目前已有南非、澳大利亚、比利时、荷兰等国家完成了LEU低浓铀转化。本研究在对^(99)Mo的医学应用与需求分析的基础上,对LEU靶件生产裂变^(99)Mo所面临的机遇与挑战进行分析。目前,低比活度^(99)Mo的^(99)Mo-99m Tc发生器制备技术尚未取得突破,非裂变^(99)Mo还不能完全替代裂变^(99)Mo;对LEU生产裂变^(99)Mo技术本身而言,LEU靶件制备技术、^(99)Mo分离纯化的工艺是亟待解决的关键问题。

医用^(99)Mo工业化生产技术研发

全球研究堆老化导致工业化生产^(99)Mo的靶辐照能力严重不足,以及核不扩散条约限制高浓铀的民用,迫使探索^(99)Mo新的生产工艺技术,并将现有的高浓铀靶向低浓铀靶转换,在新技术探索和靶转换的过程中,造成全球医用^(99)Mo供应短缺。美国、加拿大、欧洲等正在探索医用^(99)Mo商业化稳定供应的新工艺技术,如加速器粒子束、次临界装置、小堆、熔盐堆和溶液堆等辐照靶件,采用新材料和新工艺制备靶件,超临界、离子液体、新型色谱柱等应用于^(99)Mo的制备。低浓铀靶生产逐渐代替高浓铀靶,光核反应工艺已经成熟,低功率研究堆、次临界装置和粒子束等工艺可以解决部分本地放射性药物和核医学的需求,而加速器生产工艺研究活跃,是未来医用^(99)Mo生产的发展方向。

凝胶型99Mo-99mTc发生器研究现状

与裂变型99Mo-^99mTc发生器相比,凝胶型99Mo-^99mTc发生器制备99mTc具有工艺简单、产生的放射性废物容易处理、对环境影响小等优点。本文主要论述了凝胶型99Mo-^99mTc发生器与裂变型99Mo-^99mTc发生器的区别,堆照生产99Mo原料和凝胶材料的研究进展,凝胶结构以及凝胶组分等多种条件因素对凝胶型99Mo-^99mTc发生器性能的影响等,并对低比活度99Mo生产99mTc的研究进展进行综述。

中国医用^99 Mo及^99 Mo-99 Tc^m发生器的发展

^99Tc^m是核医学临床诊断应用最为广泛的放射性核素,其使用量占所有诊断用放射性核素的70%左右。^99Tc^m在临床上主要由其母体核素^99Mo衰变通过^99Mo-99Tc^m发生器获得。中国从20世纪60年代末开始医用^99Mo与^99Mo-99Tc^m发生器的研制工作,并取得了十分瞩目的成就。本文对我国医用^99Mo及^99 Mo-99 Tc^m发生器的发展进行了简要回顾,分析了我国在^99Mo及^99Mo-99Tc^m发生器生产方面存在的问题,并对其今后的发展提出了建议,以期促进国内放射性同位素技术进一步的发展。

主产裂变^(99)Mo研究堆的总体方案

简要分析了国际上生产99 Mo研究堆的现状和发展趋势,有针对性地提出了主产裂变99 Mo研究堆的设计理念,经初步优化设计,分析和论证了该堆的总体设计参数,给出了99 Mo产量评估和经济性分析。结果表明,该堆在保证安全性的基础上,极大地提高了生产堆的经济性。

^(99)Moγ射线防护用具的设计与制作

目的 研制一种用铅制作、设计合理、防护效果好、加工制作方便的90 Mo -99mTc发生器防护铅室 ,代替长期以来沿用的铅砖砌起来的铅室。方法 以90 Mo衰变放射出来的能量为 740keVγ射线减弱 10 0倍为计算依据 ,采用铅厚为 5 0mm铅环叠加设计。结果 制作后投入使用两年 ,经实测防护效果与理论计算一致。结论 设计制作的发生器铅室具有防护效果好 ,操作方便 ,所占空间小、美观 ,搬运组装方便等优点。轮流使用 。

^(99)Mo核素生产工艺现状及展望

99mTc的核性质和化学性质使得其在计算机断层显像(SPECT)和脏器疾病的诊断中有着广泛的应用。99Mo核素作为99mTc的母体核素,其供应现状对核安全、国民健康等具有重要意义。本文介绍了99Mo核素的三种生产方式和目前主流的裂变生产99Mo工艺的简要流程,对99Mo工艺流程的研究方向做了简要介绍。

基于活性碳纤维的三柱反式选择型^(99)Mo-^(99)Tc^(m)发生器

世界范围内医用^(99)Tc^(m)供应链仍很脆弱,开发基于非裂变产物^(99)Mo的^(99)Mo-^(99)Tc^(m)分离装置及工艺对于提高我国^(99)Tc^(m)供应能力十分重要。活性碳纤维(ACF)是性能优良的钼锝色层分离材料,可用于制备多柱选择性反向发生器(MSIG)结构的非裂变^(99)Mo-^(99)Tc^(m)色层发生器。基于ACF改性和评价工作,利用重新设计的全自动非裂变^(99)Mo-^(99)Tc^(m)发生器装置,开发三柱^(99)Mo-^(99)Tc^(m)分离纯化工艺,并用该装置分离纯化获得的高锝[^(99)Tc^(m)]酸钠注射液进行MDP、MIBI药盒的标记。结果表明,非裂变^(99)Mo-^(99)Tc^(m)发生器三柱分离工艺对^(99)Mo-^(99)Tc^(m)模拟液中^(99)Tc^(m)收率可达78%,得到的高锝[^(99)Tc^(m)]酸钠注射液放化纯度和MDP、MIBI药盒标记率均符合《中国药典》要求。基于活性碳纤维开发的三柱反式选择型^(99)Mo-^(99)Tc^(m)发生器有望用于从非裂变^(99)Mo中提取^(99)Tc^(m)。

质子引起天然铀裂变产生医用同位素钼-99的研究

医用同位素锝-99m(99mTc)被广泛应用于核医学领域,其主要来源于母体核素钼-99(99Mo)的衰变。但是目前国内99Mo基本依赖进口,通常出现99Mo不能稳定供应的现象。为解决这个重大问题,实现国内99Mo自主化生产具有重要意义。本文基于中国科学院近代物理研究所强流超导直线加速器(China ADS Front End,CAFE)提供的质子束流辐照天然铀靶件,主要开展铀裂变产物中医用同位素99Mo的高效化学分离、纯化及99Mo/99mTc发生器的制备。研究表明:通过α-安息香肟(α-BO)沉淀分离99Mo后,杂质核素去除率大于90%,99Mo的回收率大于90%。通过对99Mo沉淀进行纯化后,大部分杂质核素被去除。提取的99Mo被装配为99Mo/99mTc发生器,发生器淋洗曲线表明:99mTc产品收集在8 mL生理盐水内最为适宜,同时,99mTc回收率大于80%。电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测量结果表明,99mTc产品中Al、Mo以及U含量极低;同时,99mTc产品的γ谱图中未出现99Mo和其他杂质核素的γ能量峰。以上研究结果可为国内基于加速器辐照天然铀生产99Mo提供技术参考。

辐照型钼锝发生器制备技术研究

针对裂变型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的原料^(99)Mo供应不稳定以及凝胶型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的生产时间长等问题,将凝胶颗粒的合成工艺流程提前至反应堆辐照前,利用真空冷冻干燥技术制备一种以钼[^(99)Mo]酸钛为柱填料的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。通过研究分析原料的类型、钼钛摩尔比、干燥方式等条件对辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器性能的影响,优化了钼[^(99)Mo]酸钛凝胶颗粒的制备工艺,制得了新型辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器。在连续七次淋洗过程中发现,淋洗液的pH为5.0~6.0,高锝[^(99m)Tc]酸钠溶液的核纯度≥99.92%,淋洗效率≥72.07%,放化纯度≥98.8%,钛含量<1μg/mL,淋洗峰位于2~4 mL,无拖尾现象,制备的辐照型^(99)Mo-^(99m)Tc发生器的性能优异。该工艺简化了放射性操作工艺流程,缩短了放射性操作时长,减小了制备过程中^(99)Mo的衰变损失,并且提高了发生器淋洗效率。

医用放射性同位素99Mo/99mTc生产现状和展望

99mTc是目前临床诊断应用最为广泛的医用放射性同位素。现有医用99mTc主要通过在实验堆中辐照高浓缩235U生成的99Mo衰变得到,存在工艺复杂、成本高、长距离运输损失等弊端以及核扩散风险。此外,全球实验反应堆为数不多且面临老化、退役问题,也多次因计划内的维修或意外停产事件而使99mTc供应面临困难。本文从99Mo/99mTc的供求现状入手,分析了目前供应链中存在的主要问题,重点介绍了六种传统及新型99Mo/99mTc生产技术的原理、研究进展及其经济性效益。详细评述了三种99Mo/99mTc分离纯化工艺,提出了99Mo/99mTc生产的发展趋势和展望。其中,以加速器驱动裂变低浓缩铀盐溶液的生产方式具有无反应堆、无高浓缩铀、放射性废物少等优势,是未来的重点研究方向。同时,为减少99Mo/99mTc损失,提高产品质量,开发和优化与生产体系相适应的分离纯化工艺也势在必行。中国科学院核能安全技术研究所FDS中科凤麟核能团队设计开发的一种氘氚聚变中子源驱动的99Mo次临界生产系统方案,可获得27Ci/d的99Mo产量,能满足国内一个中等省份的医疗诊断需求。