介孔分子筛Al-MCM-41的合成与催化异构化性能

采用正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,九水硝酸铝为铝源,十六烷基三甲基溴化胺（CTMABr）为模板剂,在室温条件下合成了介孔Al-MCM-41分子筛。通过XRD、N2等温吸附、SEM、FTIR等分析测试手段表征了分子筛的介孔结构和表面性质。结果表明所合成的分子筛有良好的介孔结构和较高的有序度,并且有较高的比表面积（达到816 m2.g^-1）和窄的孔径分布。采用程序升温的焙烧方式、凝胶Al/Si比最大范围控制在0.06~0.13有利于合成高度有序的介孔Al-MCM-41分子筛。评价结果表明,所合成的Al-MCM-41分子筛对桥式四氢双环戊二烯（endo-TCD）异构化反应合成挂式异构体exo-TCD及金刚烷具有较高的催化活性和极高的选择性。

高骨架铝含量Al-MCM-41的合成

制备了不同Al含量的Al-MCM-41试样,其中Si/Al比值最小为3,即最高含铝量xAl=0.303.X射线粉末衍射（XPD）分析表明样品具有MCM-41的特征结构,氮气吸附研究表明,样品呈现Ⅳ型吸附等温线,具有孔径分布均一的中孔结构.文中还利用27Al MAS NMR研究了试样中Al的化学环境,结果表明,即使在高铝含量的情况下,样品中的铝原子仍以四配位结合在MCM-41的硅骨架上,未能检测出骨架外六配位铝的存在.文中还就Al含量对孔结构的影响以及Al-MCM-41形成机理作了讨论.

Al-MCM-41介孔分子筛对镉离子吸附性能的研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,合成Al-MCM-41介孔分子筛,通过X-ray粉末衍射、氮气吸附-脱附等温线对样品进行了表征.采用Al-MCM-41为吸附剂,乙酰丙酮为螯合剂对含有二价镉离子的溶液进行了吸附实验,结果表明:Cd2+能定量吸附在Al-MCM-41分子筛上,静态饱和吸附量约为136.86 mg/g,吸附性能符合Langmuir吸附方程特征,并且随吸附液pH值的增大,Cd2+去除率也随之增加.Al-MCM-41介孔分子筛作为吸附剂,对处理有毒金属离子的废水具有积极意义.

水蒸气对Cu-Al-MCM-41上NO选择性还原的影响

利用程序升温反应考察了 10 %H2 O存在时Cu Al MCM 4 1催化剂上的NO选择性还原反应 ,同时结合XRD ,N2 吸附等温线 ,NMR ,TPD和TPR等技术对催化剂的化学吸附性能和结构特征进行了表征 .活性测试结果表明 ,在含水气氛中进行NO选择性还原反应时催化剂的活性下降较小 ,且是可逆的 ,4 0 0℃时催化剂的活性可维持 30 0min以上 .通过多种表征可知 ,分子筛骨架未发生坍塌 ,催化剂活性变化的原因是H2 O的存在抑制了NO和C3 H6在催化剂活性位上的吸附 ,同时在反应过程中形成了一定量的CuO物种 。

SO_4^(2-)-Al-MCM-41的合成、表征及对松油醇酯化的催化作用(英文)

通过水热合成法合成出中孔分子筛Al MCM 4 1。合成条件 :晶化温度 14 5℃ ,晶化时间 2 4～ 2 8h。用不同方法处理Al MCM 4 1得到SO2 -4 Al MCM 4 1。通过XRD、BET和FT IR对SO2 -4 Al MCM 4 1进行表征。结果表明 :分子筛的骨架没有被破坏 ,结晶度较好。从FT IR图上看出SO2 -4已进入分子筛骨架内部。将SO2 -4 Al MCM 4 1用于催化松油醇酯化反应。气相色谱分析反应结果表明 ,用 0 .2 5mol/LH2 SO4浸泡焙烧过的Al MCM 4 1得到的SO2 -4 Al MCM 4

中孔分子筛Al-MCM-41的制备及催化聚乙烯裂解反应

采用水热合成法制备了不同硅铝比(摩尔比)的中孔分子筛Al-MCM-41,通过XRD、N_2吸附-脱附、FT-IR进行了表征,表明其具有中孔结构,并且随着骨架中铝含量的增加,Al-MCM-41孔道的长程有序性和结晶度有所减弱。将Al-MCM-41应用于高密度聚乙烯和低密度聚乙烯的催化裂解反应,通过改变硅铝摩尔比、反应温度和催化剂用量,探讨了Al-MCM-41催化聚乙烯裂解反应的规律,并比较了催化裂解及热裂解反应。实验结果表明,Al-MCM-41具有较高的催化活性和对液体产物较大的选择性。

SO_4^(2-)/TiO_2-SnO_2-Al-MCM-41固体超强酸的制备及其催化合成邻苯二甲酸二辛酯(DOP)

采用水热法合成了Al-MCM-41分子筛,并以此为载体,浸渍法合成了含钛和锡的SO42-/Ti O2-SnO2-Al-MCM-41分子筛型固体超强酸催化剂。通过XRD、FT-IR、SEM、TG-DTA、BET、NH3-TPD、酸强度测定等分析测试手段,表征了其介孔结构和表面性质。以邻苯二甲酸酐和异辛醇为原料合成邻苯二甲酸二辛酯(DOP)为探针反应,考察了催化剂制备条件对反应的影响。

Al-MCM-41介孔分子筛在辛醇乙氧基化反应中的催化性能

以乙胺为碱性介质合成了硅铝摩尔比为30的 Al-MCM-41介孔分子筛。该分子筛具有典型的六方介孔结构特征,其平均孔径为2.6nm,中强酸度。实验考察了其在正辛醇乙氧基化反应中的催化特性。结果表明,Al-MCM-41介孔分子筛在正辛醇乙氧基化反应中具有较高催化活性,而且产物分子量分布较窄。升高反应温度、增加初始压力以及提高催化剂用量,环氧乙烷反应速度增加。当环氧乙烷平均加合度为5.5时,正辛醇聚氧乙烯醚分子量分布选择性系数达到20。当反应温度为130℃时,正辛醇与环氧乙烷的反应速率常数约为0.035min^(-1)。

不同硅铝比Al-MCM-41介孔分子筛的表征及催化合成氯乙酸正辛酯

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,乙二胺为碱性介质,当n(TEOS)∶n(NaAlO2)∶n(CTAB)∶n(H2 NCH2 CH2 NH2)∶n(H2 O)=1∶x∶0.12∶3.5∶130,其中x=0.1,0.033,0.02,0.01,0.006 7时,水热法合成了Al-MCM-41介孔分子筛。通过XRD,N2吸附-脱附,NH3-TPD和TEM等手段对不同硅铝比(n(Si)/n(Al))的Al-MCM-41介孔分子筛进行了表征。结果表明,当n(Si)/n(Al)由150减小至30时,Al-MCM-41介孔分子筛仍具有典型的六方介孔结构特征,但当n(Si)/n(Al)=10时,样品结构有序性下降。Al-MCM-41介孔分子筛酸量随着n(Si)/n(Al)减小而增大。将Al-MCM-41介孔分子筛用于催化合成氯乙酸正辛酯,相同反应条件下,n(Si)/n(Al)=30的Al-MCM-41介孔分子筛为催化剂时酯化率最高,由此表明,Al-MCM-41介孔分子筛作为催化剂,反应酯化率不仅取决于样品酸量,也与其晶体结构相关。当Al-MCM-41介孔分子筛用量为氯乙酸质量的3%,反应温度为120～140℃,n(氯乙酸)∶n(正辛醇)=1∶1.2时,酯化率可达94.34%。

环境水样中痕量铅的中孔分子筛Al-MCM-41分离富集-火焰原子吸收法测定

建立了中孔分子筛Al-MCM-41分离富集-火焰原子吸收光谱法测定水样中痕量铅的新方法。采用扫描电镜（SEM）、红外光谱（IR）等检测方法对自制的中孔分子筛Al-MCM-41吸附材料进行了表征,优化了中孔分子筛Al-MCM-41对试液中痕量铅的吸附和解吸条件。在pH5.5时,室温振荡20 min,中孔分子筛Al-MCM-41能定量、快速吸附水中的痕量Pb^2＋,其静态饱和吸附容量为2.5 mg/g。吸附在中孔分子筛Al-MCM-41上的Pb^2＋可用0.2 mol/L EDTA完全洗脱。其他金属离子共存不影响铅的测定。洗脱铅后的吸附材料经再生可循环使用10次以上。Pb^2＋的线性范围为0.5-30 mg/L,富集后方法检出限（3σ）为0.05μg/L,对5 mg/L的Pb^2＋溶液平行测定11次,相对标准偏差为1.2%,加标回收率为98%-104%。该方法用于环境水样中铅的测定,结果满意。

用工业原料合成Al-MCM-41中孔分子筛

在碱性条件下 ,用工业原料和水热法合成了不同硅铝比的Al MCM 4 1中孔分子筛 ,用X射线衍射分析研究了合成时间 ,晶化温度 ,n(Si) /n(Al)对MCM 4 1结构的影响 .结果表明 ,T =12 0℃ ,t=2 4h可以合成晶形较好的Al MCM 4 1.通过IR ,吡啶 -TPD和Al含量分析等手段说明了Al进入分子筛骨架 .

氨水介质中Al-MCM-41的合成与表征

以十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,正硅酸乙酯(TOES)为硅源,水合氯化铝为铝源,采用水热晶化法在氨水介质中合成了Al-MCM-41介孔分子筛.采用XRD表征手段研究了物料配比及合成条件对合成Al-MCM-41结构的影响,同时对合成样品进行了N2吸附和IR等表征.结果表明:在体系的氨浓度为5～10mol.L-1、模板剂与SiO2之物质的量比为0.3、晶化温度为120℃、晶化时间为72h的条件下,可合成出结晶度和有序性高、BET比表面积大等特点的Al-MCM-41介孔分子筛.

Cu-Al-MCM-41上NO选择性催化还原

利用气 固相固定床反应装置考察了Cu交换的Al MCM 41对贫燃NOx 的选择性催化还原活性 ,考察了Cu含量及Al MCM 41中Si/Al比值对其的影响 .结果表明 ,O2 /C3 H6=2 0 ,S .V .=2 0 0 0 0 0h 1,5 0 0℃时NO的转化率达到80 %

Al-MCM-41介孔材料的合成与表征

以正硅酸乙酯(TEOS)作硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作模板剂,采用水热合成法在碱性条件下制备了Al-MCM-41介孔材料。用XRD、低温N2吸附和紫外漫反射光谱表征了其结构,表明产物中Al已嵌入到介孔材料的骨架中。其中Al的配位状态由于掺杂量的不同而不同,量多时是以四配位进入MCM-41的骨架的,量少时是以六配位处于MCM-41的骨架外。

介孔分子筛Al-MCM-41磺酸化后的结构和性能

以氯磺酸为磺化试剂,与Al-MCM-41（AlM）及硅烷化后Al-MCM-41（SiAlM）介孔分子筛进行接枝磺化反应,分别得到SO3H/Al-MCM-41（SAlM）和SO3H/SiAl-MCM-41（SSiAlM）。采用X射线衍射（XRD）、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附（NH3-TPD）、热重分析（TG/DTA）、表面元素分析（EDS）等手段对产物结构和性能进行了分析表征。研究结果表明,当AlM与氯磺酸在三氯甲烷中回流3 h时,产物SAlM中S原子分率为0.42%。同样条件下,硅烷化后的SiAlM与氯磺酸反应,产物SSiAlM中S原子分率为2.40%。此时SAlM和SAlM的NH3-TPD酸量分别达到1.26 mmol/g和2.28 mmol/g,且均出现两个NH3脱附峰（T=150~200℃,T=500~520℃）,对应弱酸和强酸中心。XRD分析结果表明,SAlM和SSiAlM仍然保持六方介孔结构特征,并具有良好的结构对称性。SAlM和SSiAlM比表面积分别为815.2 m2/g和944.5 m2/g,平均孔径均为3.2 nm。SSiAlM在催化乙二醇硬脂酸酯反应中表现出很高的催化活性,当醇酸物质的量比为1.2：1.0,反应时间为1.0 h,催化剂用量为5%时,酯化率达到96%,且重复使用三次酯化率仍可达到73%。

Al-MCM-41催化葡萄糖醇解制备乙酰丙酸甲酯

采用水热法合成不同铝硅比的固体酸催化剂Al-MCM-41,催化剂的结构和表面酸性质采用N2物理吸附、X-射线衍射、NH3程序升温脱附、吡啶-红外技术进行表征,并考察这些催化剂催化葡萄糖醇解制乙酰丙酸甲酯的反应性能。结果表明:催化剂的活性不仅与B酸、L酸的相对质量有关,而且与酸中心的强度有关。在B/L酸比相对接近的情况下,较弱的酸中心有利于乙酰丙酸甲酯收率的提高。Al/Si摩尔比为3的3Al-MCM-41具有最优的生成乙酰丙酸甲酯的活性。当N2初压2 MPa、反应温度220℃时,0.3 g葡萄糖与24 g甲醇反应6 h,催化剂用量0.15 g,乙酰丙酸甲酯收率为38%。该催化剂经5次循环后,催化活性保持相对稳定。

2Na^+O^(2-)/Al-MCM-41型固体超强碱催化剂的制备及表征

以Al-MCM-41分子筛为载体,制备了2Na^+O^(2-)/Al-MCM-41分子筛型固体超强碱催化剂,通过XRD、FT-IR、BET、SEM、TEM、碱强度和碱浓度测定等分析测试手段对催化剂进行表征。结果表明,与同类超强碱催化剂相比,2Na^+O^(2-)/Al-MCM-41具有丰富的孔结构、理想的碱强度和碱浓度。通过催化合成二苄叉丙酮实验,表明该催化剂具有优良的低温催化活性和良好的催化选择性。

SO_4^(2-)/Al-MCM-41介孔分子筛合成与表征

采用十六烷基三甲基溴化铵作为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,铝酸钠为铝源,用水热晶化法在乙二胺为碱性介质中合成了n(Si):n(Al)=50:1的Al-MCM-41介孔分子筛,并用浸渍法制备SO42-/Al-MCM-41。通过XRD、氮气吸附-脱附、Hammett指示剂胺滴定等方法对所合成样品进行表征。

成型Al-MCM-41介孔分子筛结构及其催化性能

采用后成型法对Al-MCM-41介孔分子筛挤压成型,通过X-射线衍射(XRD)、程序升温脱附(NH3-TPD)对成型分子筛(CX-Al-MCM-41)进行结构表征.结果表明,催化剂成型后仍具有典型介孔结构,NH3的脱附温度为220℃,总酸量可达0.820 1 mmol·g^(-1).将CX-Al-MCM-41用于催化合成乙二醇单丁醚,催化反应速率没有明显降低,催化剂经多次重复使用后平均反应速率仍可达到2.6 mol EO/mol·h.

Rh-Al-MCM-41上NO选择性催化还原的原位红外研究

利用气-固相固定床反应装置考察了Rh交换的Al-MCM-41在高气体空速条件下对贫燃NOx的选择性催化还原活性,考察了氧含量对其的影响。结果表明,在200000h^(-1)的气体空速、O_2/C_3H_6=20、603K时,NO转化率为74.3％。利用原位FTIR技术研究了该催化剂的表面吸附物种及表面程序升温反应行为,并结合实验观察探讨了贫燃条件下Rh-Al-MCM-41催化剂上NO的选择性催化还原机理。