利用可再生能源将CO_(2)转化成高附加值的燃料或化学品,是一项实现“碳中和,碳达峰”的新资源化技术,但目前高性能电催化CO_(2)转化的催化剂研发,仍然是一项热点问题。设计具有“类珊瑚状”结构的多级孔氮掺杂碳气凝胶(N-CA)作为优化气...利用可再生能源将CO_(2)转化成高附加值的燃料或化学品,是一项实现“碳中和,碳达峰”的新资源化技术,但目前高性能电催化CO_(2)转化的催化剂研发,仍然是一项热点问题。设计具有“类珊瑚状”结构的多级孔氮掺杂碳气凝胶(N-CA)作为优化气体传质的碳载体,利用非共价固定技术,将酞菁钴(CoPc)稳定于气凝胶骨架的表面,以实现活性位点和导电碳骨架稳定结合。CoPc@N-CA展现出优异的电催化CO_(2)还原(CO_(2)RR)活性,在较宽的电势窗口-0.5~-1.0 V vs.RHE下,对CO的选择性>80%,最高为99.05%;在-0.85 V vs.RHE电位下,CoPc@N-CA对CO的部分电流密度达到14.40 mA·cm^(-2),约是以商业碳黑(CB)为基底设计的CoPc@CB(3.66·mA cm^(-2))催化剂的4倍。内在活性分析发现,CoPc@N-CA优异的活性可归因于N-CA独特的多孔结构,这不仅促进了CO_(2)分子的传质,有利于CO_(2)RR反应动力学,而且有利于暴露Co活性位点,从而促进CO_(2)RR。展开更多
文摘利用可再生能源将CO_(2)转化成高附加值的燃料或化学品,是一项实现“碳中和,碳达峰”的新资源化技术,但目前高性能电催化CO_(2)转化的催化剂研发,仍然是一项热点问题。设计具有“类珊瑚状”结构的多级孔氮掺杂碳气凝胶(N-CA)作为优化气体传质的碳载体,利用非共价固定技术,将酞菁钴(CoPc)稳定于气凝胶骨架的表面,以实现活性位点和导电碳骨架稳定结合。CoPc@N-CA展现出优异的电催化CO_(2)还原(CO_(2)RR)活性,在较宽的电势窗口-0.5~-1.0 V vs.RHE下,对CO的选择性>80%,最高为99.05%;在-0.85 V vs.RHE电位下,CoPc@N-CA对CO的部分电流密度达到14.40 mA·cm^(-2),约是以商业碳黑(CB)为基底设计的CoPc@CB(3.66·mA cm^(-2))催化剂的4倍。内在活性分析发现,CoPc@N-CA优异的活性可归因于N-CA独特的多孔结构,这不仅促进了CO_(2)分子的传质,有利于CO_(2)RR反应动力学,而且有利于暴露Co活性位点,从而促进CO_(2)RR。