Ag(100)表面氧吸附的密度泛函理论和STM图像研究

用密度泛函理论研究了氧原子的吸附对于Ag(100)表面结构和电子态的影响.通过PAW总能计算研究了p(1×1)、c(2×2)和(2^(1/2)×2*2^(1/2))R45°等几种原子氧覆盖度下的吸附结构,以及在上述结构下Ag(100)表面的弛豫特性、吸附能量、功函数等一系列物理量.研究表明:在(2^(1/2)×2*2^(1/2))R45°-2O吸附Ag(100)表面的情况下,每格两列就会缺失一列银原子,即产生了缺列再构,这导致了银原子层间的垂直距离的差异和水平位置的偏移.进一步的局域原子态密度计算表明:在Ag(100)表面(2^(1/2)×2*2^(1/2))R45°-2O吸附的结构中,吸附氧原子和衬底银原子层之间的结合主要来源于表层银原子的4d态和吸附氧原子的2p态的强烈的轨道杂化.还模拟计算了在不同偏压和针尖高度的STM图像,为实验工作者研究该表面的STM图像提供了丰富的数据和理论支持.

氧吸附金刚石(100)表面的电子结构

利用基于密度泛函理论的第一原理方法,计算了桥接型和顶接型氧吸附金刚石(100)表面的平衡态几何结构和电子结构．结果表明,桥接型氧吸附金刚石(100)表面带隙中不存在表面态,价带中的占据态主要由O 2p未成键轨道和C-O轨道、C-H轨道作用诱发,而顶接型氧吸附金刚石(100)表面带隙中存在未占据态,来源于C 2p和O 2p的未成键轨道,价带中占据态则由O 2p未成键轨道和C=Oπ键诱发．

Ag/SiO_2催化剂银分散度的研究

载体银催化剂是较理想的乙烯环氧化催化剂,在其他催化反应中也常应用.在载体表面上,银的分散度对于催化剂的活性、选择性及其寿命有很大影响.常用的银分散度测定方法有X射线粉末衍射线宽化法（简称X射线法）、透射电子显微镜法（简称TEM法）、气体吸附法等,但用这三种方法测定的结果往往并不一致. 本文除采用上述三种方法外,还用扫描电子显微镜法（简称SEM法）测定了Ag/SiO2催化剂银的分散度,并从数据处理方法、概念和内在联系几方面对实验数据进行了讨论.

Cu(100)(2^(1/2)×22^(1/2))R45°-O的表面结构与电子态的密度泛函研究

用第一性原理的总能计算研究了Cu(100))面的表面结构、弛豫以及氧原子的(2×22)吸附状态.计算给出了Cu(100)(2×22)R45°-O吸附表面的结构参数,并得到了上述结构下氧吸附的Cu(100)表面氧原子和各层Cu原子的电子态密度.计算得到的吸附表面功函数为4.58eV,与清洁Cu(100)表面功函数(~4.53eV)几乎相同.吸附氧原子与最外层铜原子之间的垂直距离约为0.02nm,其能带结构体现出一定的金属性,同时由于Cu-O的杂化作用在费米能以下约6.4eV附近出现了局域的表面态.可以认为,在Cu(100)(2×22)R45°的氧吸附表面结构下,吸附氧原子和衬底之间的结合主要来源于表面最外层铜原子与氧原子的相互作用.