Z型Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)光催化剂的光催化还原CO_(2)性能

利用简单的化学还原沉积法将Cu_(2)O纳米球和Ag纳米颗粒均匀包裹在十面体BiVO_(4)表面,成功构建了一种具有高效电荷载流子分离/转移特性的Z型异质结光催化剂Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)。Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)在可见光下光催化CO_(2)还原为CO的产率可达5.37μmol·g^(-1)·h^(-1),分别是纯BiVO_(4)和Cu_(2)O的35.8倍和6.25倍。通过X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光(PL)光谱、瞬态光电流响应(TPC)和电化学阻抗谱(EIS)对Ag-Cu_(2)O/BiVO_(4)的晶体结构、形貌、组成、能带结构和吸光能力等进行了系统表征分析,并提出了其光催化体系还原CO_(2)的催化机理。

三元复合物Ag/Cu_(2)O/g-C_(3)N_(4)的制备及其光催化降解和抗菌性能研究

以尿素、硫酸铜、乙酸银为原料,采用溶液法制备了三元复合物Ag/Cu_(2)O/g-C_(3)N_(4),通过XRD、XPS、SEM、TEM、UV-Vis等手段对三元复合物的结构进行了表征;以罗丹明B为模型研究了三元复合物的光催化降解性能,以大肠杆菌和金黄色葡萄球菌为模型研究了三元复合物的抗菌性能,并探究了三元复合物的光催化降解机理。结果表明,Ag和Cu_(2)O粒子沉积在g-C_(3)N_(4)片层结构上,Ag、Cu_(2)O和g-C_(3)N_(4)三者之间的协同作用使得三元复合物的光催化降解性能和抗菌性能大幅提高。为构建用于实际水体污染处理的g-C_(3)N_(4)基复合材料提供了新思路。

Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)的构建及光催化降解性能

通过水热法制备出一系列Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)新型光催化剂。采用扫描电子显微镜、粉末X射线衍射、红外光谱、紫外可见吸收光谱等表征手段研究了催化剂的形貌、结构性质和光电化学性质,并以四环素(TC)为降解目标污染物,进一步探究了其催化效率。实验结果表明,Cu_(2)O的加入提高了复合催化剂的光催化性能,其中20%Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)复合催化剂(Cu_(2)O和Bi_(2)MoO_(6)的质量比为20%)降解效果最好,100 min内可降解95%的TC。Cu_(2)O与Bi_(2)MoO_(6)之间的协同作用使其可以吸收更多的可见光,所构建的Z型异质结改变了电子转移途径,提高了电子与空穴的分离效率,光催化活性显著提高。通过自由基捕获实验和能带结构,分析了Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)复合催化剂光催化降解TC可能的机理。

电催化CO_(2)还原立方体Cu_(2)O催化剂的制备及其在大面积膜电极反应器中的应用

电化学二氧化碳还原反应(carbon dioxide reduction reaction,CO_(2)RR)产乙烯目前已成为电催化CO_(2)RR领域的研究重点和热点.通过简单的化学沉淀耦合化学还原保护法成功获得了富含(111)晶面的立方体结构Cu_(2)O催化剂,系统研究了其在H型反应器以及零间距膜电极组件(membrane electrode assembly,MEA)反应器中的电化学性能.结果表明.富含(111)晶面的立方体结构Cu_(2)O催化剂表现出了优异的产乙烯活性;相比于H型反应器,零间距MEA反应器进行CO_(2)RR时的最佳法拉第效率(Faradaic efficiency,FE)提升了13.94%,总电流密度也基本可以满足工业化的需求(>200 mA/cm^(2));设计并组装的大面积(25 cm^(2))零间距MEA反应器在CO_(2)RR中表现出了优异的催化性能,且在槽压大于2.9 V时表现出了独特的“面积效应”.“面积效应”的出现表明零极距MEA反应器在有效面积放大时,除电极面积、电解质浓度、CO_(2)流速等关键因素的调控外,极板的流道设计、导电性优化等均可能会影响催化反应的电流密度.

新型复合光催化剂Cu_(2)O/Ag/Ag_(3)PO_(4)光催化降解甲基橙

采用简单液相法制备Cu_(2)O/Ag/Ag_(3)PO_(4)三元复合光催化材料,并通过XRD、SEM、UV方法进行表征。结果表明,与纯Cu_(2)O相比,三元复合材料Cu_(2)O/Ag/Ag_(3)PO_(4)催化效果明显提高,30 min可以催化70%的污染物。浸泡次数直接影响催化效果,浸泡20次降解90%的甲基橙需要约50 min,远高于浸泡5次和10次的时间。该催化剂为同类光催化复合材料的制备提供了新思路。

Cu_2O/Ag复合催化剂的合成及红外光激发下的光催化性能研究

采用液相还原法合成不同摩尔比的Cu2O/Ag(x)复合型催化剂,应用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射(DRS)等分析手段对样品进行表征.结果显示,纳米金属Ag的存在使得Cu2O/Ag(x)样品对光的吸收扩展到了整个可见和近红外区,且随样品中Ag含量的增加,该区域的吸收逐渐增强,证明Cu2O/Ag(x)复合催化剂对太阳光具有高的吸收能力.以甲基橙(MO)为目标降解物,研究催化剂在黑暗条件下的降解性能,结果表明Cu2O/Ag(0.05)催化剂具有最高的降解能力,在120 min内黑暗条件下MO(30 mg/L)降解率达到89.2%.另外对Cu2O/Ag(x)复合催化剂的降解机理进行了探讨.

Ag/α-Al_2O_3催化剂的热分解过程研究

研究了Ag/α -Al2 O3催化剂在空气中的热分解过程。通过扫描电镜、热重分析等方法 ,对不同温度下热分解的银催化剂进行了剖析 ,并与银催化剂的反应性能相结合。结果表明 ,不同温度的热分解将影响催化剂中银颗粒的大小和形态 ,并最终影响催化剂性能。

硫酸钡改性对Ag/α-Al_2O_3催化剂乙烯环氧化催化性能的影响

在α-Al_2O_3载体中加入硫酸钡进行改性,可以提高载体的强度和吸水率,提高Ag催化剂的初始活性,对初始选择性略有影响。随着载体中硫酸钡含量的增加,银催化剂样品的初始反应温度进一步降低。引入的硫酸钡经过高温焙烧处理在载体表面形成"小突起"组织,使载体表面变得凹凸不平,抑制催化剂表面Ag粒子的迁移与聚集,降低Ag粒子在催化反应过程中的生长速率,从而改进Ag催化剂的稳定性,延长催化剂寿命。

La_2O_3对Ag/SiO_2催化剂气相合成3-甲基吲哚的促进作用

3-甲基吲哚作为一种重要的氮杂环化合物在工业、农业及医药等领域应用非常广泛.以苯胺和1,2-丙二醇为反应原料,研究了La2O3助剂对Ag/SiO2催化剂气相合成3-甲基吲哚的促进作用,采用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氨气程序升温脱附(NH3-TPD)技术对催化剂进行了表征.结果表明,向Ag/SiO2催化剂加入适量的La2O3助剂能明显提高银在载体表面的分散度、显著减少催化剂的强酸中心数,从而大大提高了催化剂的选择性.在Ag/SiO2-La2O3催化剂上,当La2O3含量为0.03mmol/g时,3-甲基吲哚收率达到45%.

SO_2对Ag/Al_2O_3催化剂上CH_3OH还原NO性能的影响

用溶胶 凝胶混合法制备了Ag负载量为 5 %的Ag/Al2 O3催化剂 .研究了富氧条件下 ,SO2 对CH3OH在催化剂上还原NO性能的影响 .结果表明 ,反应气不含SO2 和H2 O时 ,NO还原活性温度较低 ,有显著量N2 O生成 ,这被归因为反应过程中 ,部分氧化态Ag被还原为金属Ag .添加SO2 或同时添加SO2 和H2 O使催化剂活性显著增加 ,N2 O形成受到抑制 ,而且活性峰值温度提高 .XPS分析表明SO2

Ag_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2/膨胀石墨复合光催化剂的制备及甲基橙的降解

以钛酸四丁酯为钛源、膨胀石墨(EG)为载体,通过溶胶凝胶-浸渍法制备了Ag_6P_2W_(18)O_(62)/TiO_2/EG复合光催化剂。采用SEM,EDS,XRD,FTIR,UV-vis等技术对其进行表征,研究了该催化剂在紫外光及可见光下对甲基橙的降解性能。表征结果显示:Ag_6P_2W_(18)O_(62)被成功负载到TiO_2上且保持Dawson结构;经Ag_6P_2W_(18)O_(62)表面修饰后的复合光催化剂可见光吸收性能增强;EG提供的丰富孔道有利于有机污染物吸附去除。实验结果表明:在甲基橙质量浓度为20 mg/L、催化剂加入量为1.0 g/L、反应温度为25℃的条件下,n(Ag)∶n(Ti)=1∶16时的复合光催化剂(ATE-2)的紫外光、可见光催化活性最佳;紫外光下反应70 min时甲基橙去除率为96.5%,可见光下反应40 h时甲基橙去除率为83.5%;ATE-2使用5次后,反应70 min时,其甲基橙去除率仍为92.5%。

甲醇完全氧化Ag/γ-Al_2O_3催化剂的制备及性能表征

分别采用等体积浸渍法和浸渍 沉淀法制备了Ag/γ Al2O3催化剂,在固定床常压连续流动反应器 气相色谱仪组合装置上考察了不同催化剂在甲醇完全氧化中的催化活性,并用XRD、TEM等手段进行了表征。结果表明,以NaOH作为共沉淀剂,采用浸渍 沉淀法制备的Ag/γ Al2O3催化剂负载的Ag含量高,粒子粒径小,分布均匀,且具有最好的甲醇完全氧化活性。

铝空气电池用Ag@Cu_(2+1)O/MWNTs氧还原催化剂的制备和电催化性能

以四羟甲基氯化磷(THPC)为还原剂,多壁碳纳米管(multi-walled carbon nanotubes,MWNTs)为载体,采用一步法制备Ag@Cu_(2+1)O/MWNTs催化剂,用X射线衍射仪、透射电镜、X射线光电子能谱仪等对催化剂结构、形貌及组成进行表征,并进行负载量测试及循环伏安法(cyclic voltammetry,CV)、线性伏安法(linear sweep voltammetry,LSV)等氧还原反应(oxidation-reduction reaction,ORR)测试。结果表明,Ag@Cu_(2+1)O/MWNTs催化剂的Ag和Cu_(2+1)O负载量(质量分数,%)分别为9.32%和5.90%,Ag@Cu_(2+1)O的平均粒径约为7 nm。Ag@Cu_(2+1)O/MWNTs在碱性介质中催化直接四电子氧还原过程,LSV半波电位为0.75 V,1 600 r/min下的极限扩散电流密度接近5.5 mA/cm^(2),Tafel斜率为92 mV/dec,与20%Pt/C相当,优于Ag负载量为17.5%的Ag/MWNTs催化剂。Ag@Cu_(2+1)O/MWNTs具有与20%Pt/C相当的稳定性和更强的耐甲醇毒化能力。作为铝空气电池阴极催化剂时,表现出与20%Pt/C相当的功率密度(148.7 mW/cm^(2))、容量(1 260 mAh/g)和稳定性。

表面嫁接技术提高Ag/α-Al_2O_3催化剂热稳定性能研究

研究了一种新的热稳定性负载银催化剂的制备方法。该方法是通过将金属银锚在预先嫁接SiO2或其他非金属氧化物的载体上来实现的。采用SEM研究银的烧结过程发现,银催化剂的热稳定性取决于嫁接物种的种类、含量和粒子的颗粒大小。通过乙烯环氧化的对比实验证明,表面嫁接物种的种类与催化剂的选择性相关,而适当的物种、含量和颗粒度则可显著提高催化剂的热稳定性。

还原剂对Ag/Al_2O_3催化剂上NO还原的影响

在富氧条件下 ,研究了CH4、C3 H8、C3 H6、C8H1 8、CH3 OH、C2 H5OH ,以及C3 H6与CH3 OH、C3 H6与C2 H5OH组合作还原剂时 ,在Ag/Al2 O3 催化剂上NO的还原活性。结果表明 ,不同碳氢化合物还原NO的活性温度存在较大的差异。SO2 的存在会导致CH3 OH还原NO的活性提高 ,而其他碳氢化合物还原NO的活性降低。随着还原剂浓度提高 ,NOx 转化率增大 ,不过 ,过高的还原剂浓度对NO还原不利。组合使用CH3 OH与C3 H6或C2 H5OH与C3 H6作为还原剂 。

Ag/Al_2O_3催化剂上C_3H_6选择性还原脱除烟气中NO

在Autosorb-1-C物理化学吸附仪上测定了Ag／Al2O3催化剂的比表面积、孔容等物理特性，并采用该催化剂和C3H6还原剂对NO脱除过程进行了试验研究。结果表明，在适宜的反应温度和空速范围内，所制备的催化剂具有良好的脱氮活性；除温度和空速外，催化剂中Ag的负载量、C3H6与NO的摩尔比、烟气中氧含量和NO初始浓度等因素对催化剂反应性能有较大影响。试验确定的最佳反应温度为450℃～500℃，最佳Ag负载量为2％左右。

Pd⁃Ag/Al2O3催化剂上CO吸附的原位漫反射红外光谱研究

采用原位漫反射红外光谱技术,研究CO探针分子在浸渍法制备的Pd⁃Ag/Al2O3催化剂及Al2O3载体上的吸附行为。根据催化剂表面吸附CO后表面物种吸附形态的不同,可以判断不同制备方法所得Pd⁃Ag/Al2O3催化剂上活性中心Pd原子受到助剂Ag原子的电子效应和几何效应不同。研究发现,升温前后吸附和脱附CO时,只有Pd⁃Ag/Al2O3⁃LM⁃2催化剂上不存在CO的桥式吸附,且发现随着CO的吸附和脱附温度的升高,HCO_3^-的特征峰强度相对减弱,与此同时HCOO-的吸附特征峰相对增强,两者一致的消长关系说明HCO_3^-在升温的过程中转变为HCOO-。

MgO添加对Ag/γ-Al2O3-TiO2催化剂催化燃烧丙烷的影响

采用分步浸渍法制备了一系列掺杂的Ag/MgO(x)/γ-Al2O3-TiO2催化剂,利用BET,XRD,TEM,XPS等分析方法对催化剂进行表征,并考察了催化剂催化燃烧丙烷的性能。实验结果表明,添加MgO能够影响活性组分Ag的化学状态,与Ag/γ-Al2O3-TiO2催化剂相比,添加MgO虽然明显抑制了Ag/MgO(x)/γ-Al2O3-TiO2催化剂表面Ag粒子的分散,但能够显著提高Ag0和活性氧物种的含量,从而提高了银基催化剂在丙烷催化燃烧反应中的活性。当MgO的负载量为15%(w)时,在305℃时丙烷转化率达90%,表明该催化剂具有较好的活性。

Ag/Cu耦合催化剂的Cu晶面调控用于电催化二氧化碳还原

电催化二氧化碳还原是降低大气中二氧化碳浓度和缓解温室效应的有效方法。然而,将CO_(2)电还原为具有高附加值和高能量密度的碳氢化合物或燃料(C_(2+)产物)仍然具有十足的挑战性。为了降低大气中二氧化碳浓度和将其转换为有价值的工业品,本文通过优化Ag/Cu耦合催化剂中Cu的晶面,有效地促进了其还原CO_(2)至C_(2)H_(4)和C_(2)H_5OH等C_(2+)产物。利用暴露Cu_(2)O(100)晶面的Ag/Cu_(2)O-(100),暴露Cu_(2)O(111)晶面的Ag/Cu_(2)O-(111)以及具有Cu_(2)O(100)和(111)晶面的Ag/Cu_(2)O-(100/111)还原制备得到了三种具有不同Cu晶面的Ag/Cu耦合催化剂。控制Cu/Ag比均为30∶1,采用H型电解槽,在CO_(2)饱和的0.1mol/L KHCO_(3)电解液中,评估了其CO_(2)电化学还原性能。其中,具有Cu(100)和Cu(111)晶面的Ag/Cu-(100/111)催化剂展现出最优异的将CO_(2)还原为C_(2+)产物的性能,Cu(100)晶面和(111)晶面的界面有效地促进了C—C耦合,其在-1.3V、-1.5V(vs.RHE)时,C_(2+)产物的法拉第效率(FE)均在50%以上,在电位为-1.5V(vs.RHE)时,C_(2+)产物的最大FE为57.7%,部分电流密度为8.92mA/cm~2。

光催化剂制备与环保应用研究

针对传统光催化剂回收困难、组装不易、稳定性差等问题,制备了性能优良的铜网基CeO_(2)/Cu_(2)O/Cu光催化剂,并对光催化剂的X射线衍射(XRD)、光催化活性、自由基、循环实验进行测试,分析其在空气污染治理中的应用前景,为实际空气污染提供理论依据。研究结果表明:铜网基CeO_(2)/Cu_(2)O/Cu光催化剂具有较强的降解效果、矿化率高;具有较强的循环降解能力,10次光催化降解后矿化能力仅下降4.1%,去除二甲苯能力仅下降5.5%;在空气污染治理测试140 min时二甲苯和甲醛基本被降解完毕,160 min时3种污染物全部被降解改善效果明显。