纳米γ-Al_(2)O_(3)负载Ag催化剂催化对硝基酚加氢合成对氨基酚

采用湿化学还原法制备了纳米γ-Al_(2)O_(3)负载纳米Ag(Ag/γ-Al_(2)O_(3))催化剂。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)表征表明,纳米Ag颗粒很好的分散在载体γ-Al_(2)O_(3)上,纳米金属Ag颗粒平均粒径介于0.8~1.6 nm之间。在氢气压力1.0 MPa、反应温度150℃反应条件下,5.0%Ag/γ-Al_(2)O_(3)催化对硝基酚加氢完全转化时,对氨基酚选择性为100%。以5.0%Ag/γ-Al_(2)O_(3)催化剂为模型催化剂,采用经验幂函数型反应动力学方程拟合的活化能为26.87 kJ/mol, Ag/γ-Al_(2)O_(3)纳米催化剂具有良好的催化对硝基酚加氢制备对氨基酚活性。

Ag/SiC和Ag/Al_(2)O_(3)-SiC催化剂的乙烯环氧化催化性能

制备了高分散的Ag/SiC和Al_(2)O_(3)修饰的Ag/SiC催化剂,并用于乙烯环氧化反应。结果显示,Al_(2)O_(3)修饰的Ag/SiC催化剂对乙烯的转化率显著提高,但环氧乙烷的选择性急剧降低。进一步研究发现,在反应过程中乙烯吸附在SiC表面;O_(2)在Ag表面解离后,活性O物种溢流到SiC表面参与环氧化反应。Al_(2)O_(3)修饰后改变了Ag的电子性质,抑制了活性O物种在SiC表面的迁移,导致反应性能的改变。该工作为乙烯环氧化催化剂的设计提供了一定的参考。

Ag/CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂的制备及可见光下降解盐酸四环素

利用超声辅助水热法以及光还原法将Ag纳米颗粒与CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)光催化剂复合,并使用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS、DRS和PL等表征手段对催化剂的表面特性和光化学性质进行了分析。通过Ag/CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)光催化剂在氙灯照射下降解盐酸四环素的实验,考察了Ag纳米粒子担载的二元复合材对催化剂光催化性能的影响。Ag/CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂对盐酸四环素(TTCH)的光催化降解率达到95%,降解速率是CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)的1.39倍。Ag担载的CuWO_(4)/g-C_(3)N_(4)复合材料通过Ag表面的等离子共振效应和电子聚集能力促进电子空穴分离,提升了材料的光催化活性。

预热处理温度对Ag-NH_(3)/SBA-15催化剂表面Ag物种形成及其催化性能的影响

采用浸渍法将有序介孔分子筛SBA-15浸渍于银氨溶液中制备催化剂前驱体,然后在不同预热处理温度下制备了Ag-NH_(3)/SBA-15系列催化剂样品,并考察了其催化草酸二甲酯(DMO)加氢制备乙醇酸甲酯(MG)的反应性能。结果表明:控制适当的预热处理温度(如623 K)有利于生成更多能与硅羟基形成Ag—O—Si键的Ag 2O颗粒,从而抑制Ag物种的团聚,提高表面Ag物种分散度,还有利于形成更多带部分正电荷的Ag^(δ+)活性位,使H_(2)分子更容易被活化,进而提高Ag-NH_(3)/SBA-15催化剂的活性;在温度为483 K、压力为2.0 MPa、H_(2)/DMO摩尔比为100、液时质量空速(MHSV)为1.4 h^(-1)的反应条件下,Ag-NH_(3)/SBA-15-623K催化剂作用下DMO的加氢转化率为97.9%、MG的选择性和收率分别为94.9%和92.9%。

偏三甲苯异构化制均三甲苯用Ag改性HZSM-5催化剂性能

在偏三甲苯异构化制均三甲苯反应中,以理想三甲苯混合系统为模型,通过热力学计算,得到混合三甲苯体系在不同反应温度下的平衡组成,以及偏三甲苯异构化反应温度区间内偏三甲苯转化率、均三甲苯选择性及其收率;在此基础上,对HZSM-5催化剂进行Ag金属改性,在加压固定床上评价其对偏三甲苯异构化的催化性能,并对反应温度、反应压力、质量空速等工艺条件进行优化。结果表明:在混合三甲苯的平均热力学平衡组成中,n(连三甲苯)∶n(偏三甲苯)∶n(均三甲苯)为0.052∶0.674∶0.274;在异构化反应温度区间内,偏三甲苯的转化率为32.6%,均三甲苯的选择性、收率分别为75.6%,27.4%;在反应温度280℃、反应压力1.6 MPa、质量空速1.0 h-1、Ag加入质量分数1%、氢油摩尔比为5的优化反应条件下,偏三甲苯的转化率为33.80%,均三甲苯的选择性为71.34%,均三甲苯单程收率最高可达24.90%。

Ag/Cu耦合催化剂的Cu晶面调控用于电催化二氧化碳还原

电催化二氧化碳还原是降低大气中二氧化碳浓度和缓解温室效应的有效方法。然而,将CO_(2)电还原为具有高附加值和高能量密度的碳氢化合物或燃料(C_(2+)产物)仍然具有十足的挑战性。为了降低大气中二氧化碳浓度和将其转换为有价值的工业品,本文通过优化Ag/Cu耦合催化剂中Cu的晶面,有效地促进了其还原CO_(2)至C_(2)H_(4)和C_(2)H_5OH等C_(2+)产物。利用暴露Cu_(2)O(100)晶面的Ag/Cu_(2)O-(100),暴露Cu_(2)O(111)晶面的Ag/Cu_(2)O-(111)以及具有Cu_(2)O(100)和(111)晶面的Ag/Cu_(2)O-(100/111)还原制备得到了三种具有不同Cu晶面的Ag/Cu耦合催化剂。控制Cu/Ag比均为30∶1,采用H型电解槽,在CO_(2)饱和的0.1mol/L KHCO_(3)电解液中,评估了其CO_(2)电化学还原性能。其中,具有Cu(100)和Cu(111)晶面的Ag/Cu-(100/111)催化剂展现出最优异的将CO_(2)还原为C_(2+)产物的性能,Cu(100)晶面和(111)晶面的界面有效地促进了C—C耦合,其在-1.3V、-1.5V(vs.RHE)时,C_(2+)产物的法拉第效率(FE)均在50%以上,在电位为-1.5V(vs.RHE)时,C_(2+)产物的最大FE为57.7%,部分电流密度为8.92mA/cm~2。

g-C_(3)N_(4)/Ag基二元复合光催化剂降解环境污染物的研究进展

光催化技术在太阳能资源利用方面呈现出良好的应用前景,已受到世界各国的广泛关注。g-C_(3)N_(4)是一种二维结构的非金属聚合物型半导体材料,具有合成简单、成本低、化学性质稳定、无毒等特点,在环境修复和能量转化方面应用潜力较大。但g-C_(3)N_(4)存在对可见光吸收能力差、比表面积小和光生载流子复合速率高等缺点,限制了其实际应用。构筑异质结光催化剂是提高光催化效率的有效途径之一。基于Ag基材料的特点,前人对g-C_(3)N_(4)/Ag基二元复合光催化剂进行了大量研究,并取得显著成果。本文总结了近年来AgX(X=Cl,Br,I)/g-C3N4、Ag3PO4/g-C3N4、Ag_(2) CO_(3)/g-C_(3)N_(4)、Ag3 VO4/g-C_(3)N_(4)、Ag_(2) CrO4/g-C_(3)N_(4)、Ag_(2) O/g-C_(3)N_(4)和Ag_(2) MoO4/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂降解环境污染物的研究进展,并评述了g-C_(3)N_(4)/Ag基二元复合光催化剂目前面临的主要挑战,展望了其未来发展趋势。

Ag-TiO_2光催化剂的制备、性能及机理研究

采用溶胶-凝胶法制备了Ag-TiO2光催化剂粉体,研究了不同制备条件对样品性能的影响,并以亚甲基蓝(MB)作为目标降解物,研究了其光催化性能,分析了Ag掺杂提高光催化性能的机理。结果表明,Ag离子的掺杂拓展了TiO2在可见光区的光谱响应范围,降低了光生电子和空穴的复合几率;在普通日光灯下,当Ag的掺杂量为n(Ag)∶n(TiO2)=0.1%,热处理温度为400℃条件下制备的样品催化性能最好,其光催化活性显著高于Degussa P25。

Ag/TiO_2纳米催化剂的制备及性能

采用溶胶-凝胶法制备了Ag/Ti O_2光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、N_2吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)对产物进行了表征。以亚甲基蓝(MB)为降解物,考察了不同Ag含量和不同煅烧温度对样品的光催化性能影响。结果表明,掺杂Ag后,增大了样品的比表面积,800℃时,Ag的引入抑制了Ti O_2锐钛矿向金红石相的转变,掺杂后Ti O_2的光催化活性大大提高,在500℃煅烧温度下,当Ag的摩尔分数为1%时,在紫外光照射下,经过180min光催化实验,对MB的降解率达到90%。

Ag-BiVO_4催化剂的制备及其用于光催化氧化噻吩

采用水热法合成了可见光催化剂Ag-BiVO4,并对其进行了XRD和UV-Vis DRS表征。以噻吩的正辛烷溶液为含硫模型化合物溶液,考察了Ag-BiVO4催化剂前体的pH、Ag-BiVO4催化剂用量和空气流量等工艺条件对脱硫率的影响,研究了Ag-BiVO4催化剂光催化氧化噻吩的性能。表征结果显示,Ag的掺杂没有改变BiVO4的晶相,在Ag-BiVO4催化剂前体的pH为7的条件下制备的Ag-BiVO4催化剂(Ag-BiVO4(pH=7))结晶度较好,吸收边带明显红移,禁带宽度窄于纯BiVO4。实验结果表明,Ag-BiVO4(pH=7)催化剂活性最高,在空气流量为300 mL/min、Ag-BiVO4(pH=7)催化剂加入量为1.0 mg/L、400 W金卤灯照射180 min的条件下,脱硫率可达95%。

碳二加氢失活Pd-Ag催化剂的表征

以实验室部分失活和工厂永久失活的碳二加氢Pd-Ag催化剂为试样,采用GC-MS、N_2吸附-脱附、TEM、TG、ICP、CO化学吸附等手段对催化剂试样失活前后的结构和组成进行表征,并利用固定床等温反应器对催化剂催化乙炔选择性加氢的性能进行评价。实验结果表明,催化剂在反应中会发生由于绿油生成导致的暂时性失活现象,反应初期失活速率较快,10 h后反应失活速率减慢;快速失活阶段生成的绿油碳链长度短、烯烃含量高,易积累于催化剂的微小孔道中;慢速失活阶段绿油碳链长度和累积量逐渐增加,堵塞催化剂的孔道,并增加扩散阻力,使得催化剂暂时性失活。永久失活催化剂中有明显的Pd颗粒烧结和Ag流失,这可能是催化剂永久性失活的主要原因。

汽车尾气净化催化剂Ag/SAPO-34选择性催化还原NO

评价了Ag/SAPO 3 4分子筛催化剂选择性还原NO的活性 ,并运用漫反射红外光谱原位研究NO在Ag/SAPO 3 4催化剂上的选择性催化还原机理 .结果表明Ag/SAPO 3 4有良好的低温活性 ,在氧气浓度为 3 6%和温度为 5 73K～ 673K时NO还原成N2 的转化率达 70 % ;催化剂活性随C3H6 浓度的增加而升高 ,随空速的增加而稍有下降 .基于漫反射红外光谱 ,认为反应机理为 :NO、丙烯和氧反应 ,在Ag/SAPO 3 4催化剂上生成吸附的有机 氮氧化物 ,再由这些吸附物种分解成N2 ,催化还原的关键是形成有机 氮氧化物中间体 .氧的作用是充分促进丙烯活化以及增加NOx 吸附态含量 ,并且氧的存在是有效产生一系列中间物不可缺少的条件 .

Ag负载ZnS光催化剂的制备与光催化制氢

为实现光催化制氢,通过模板剂水热合成和浸渍还原法制备出Ag负载ZnS光催化剂.利用XRD、SEM和UV-vis对样品进行结构和光学性质表征,利用光催化分解Na2S+Na2SO3溶液制氢评价光催化性能.结果表明:在酸性条件下,模板剂质量浓度较低而硫源和锌源较多时,样品为棒状,主要以立方闪锌矿结构存在;反之,样品主要为球状,以纤维锌矿结构和闪锌矿结构共存.碱性条件下,样品成球状,以立方闪锌矿结构存在.EDS分析表明,少量的Ag负载到ZnS样品表面.实验中制备的样品A为混晶结构,其对应的吸收光谱红移最大,同时负载Ag有利于光生电子和空穴的分离,表现出最佳的光催化制氢性能.

以海藻酸钠为基体的Ag/AgBr/TiO_2整体式光催化剂的高效制备及其光催化性能

以海藻酸钠为基体制备出尺寸均一的整体式光催化剂SA-Ag/Ag Br/TiO_2,通过SEM、TEM、HRTEM、XPS、FT-IR以及BET等手段对产物形貌、结构、比表面积和光学性质进行表征,并测定了其对罗丹明B(Rh B)溶液的光催化性能。结果表明,整体式光催化剂SA12-Ag/Ag Br/TiO_2(Ag/Ag Br/TiO_2催化剂的质量分数为12%)的结构稳定,且具有良好的光催化活性,即在紫外光照60 min内,Rh B溶液降解完全,在可见光照120 min下Rh B的降解率可达到54.1%,且在5次重复试验中仍保持96%以上的催化活性,稳定性良好。这种整体式光催化剂有效解决了粉体材料难回收、二次污染和固定化后光催化效率低等问题。

Ag/α-Al_2O_3催化剂的热分解过程研究

研究了Ag/α -Al2 O3催化剂在空气中的热分解过程。通过扫描电镜、热重分析等方法 ,对不同温度下热分解的银催化剂进行了剖析 ,并与银催化剂的反应性能相结合。结果表明 ,不同温度的热分解将影响催化剂中银颗粒的大小和形态 ,并最终影响催化剂性能。

一步法合成吲哚用Ag/SiO_2催化剂的失活及其抑制

用简单浸渍法制备了Ag/SiO2 催化剂 .该催化剂对苯胺和乙二醇一步合成吲哚表现出很高的催化活性 ,但同时存在明显的失活 .TG ,XRD和TEM表征结果表明 ,催化剂失活的主要原因是反应过程中催化剂表面的积碳和银粒子的烧结 .向反应体系中通入氢和水蒸气能够减少催化剂表面的积碳 ;向催化剂体系加入ZnO助剂能较大程度地提高银的分散度 。

原位化学沉积法制备AgBr/Ag3PO4光催化剂及其催化性能

通过原位化学沉积法制备了AgBr/Ag3PO4复合光催化剂。采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线光谱(EDX)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等表征手段对其进行了表征。研究了可见光照射下,AgBr、Ag3PO4和AgBr/Ag3PO4在不同照射时间、催化剂的量、染料初始浓度和不同染料条件下降解罗丹明B的催化活性。结果显示,光照30 min后AgBr/Ag3PO4复合光催化剂对罗丹明B的降解率可以达到98%,比单一的AgBr和Ag3PO4对罗丹明B的降解率分别提高了1.5倍和1.2倍。此研究的结果证明了AgBr/Ag3PO4复合物在光催化降解中应用的潜能。

Ag/TiO_2光催化剂研究：Ⅰ.银粒子尺寸对光催化性能的影响

以化学还原法制备的不同尺寸的胶体Ag纳米粒子为前体,采用浸渍法合成了Ag/TiO2光催化剂;利用UV-V is、XRD、TEM等技术对银纳米粒子和Ag/TiO2催化剂样品分别进行了表征。以亚甲基蓝为光解目标污染物,研究了不同尺寸的银纳米粒子浸渍所形成的Ag/TiO2催化剂样品的光催化性能。结果表明,银纳米粒子的负载不会改变TiO2的晶体结构,但其尺寸对催化剂的光催化活性影响极大;此外,银负载量也是影响Ag/TiO2光催化剂活性的重要因素。在负载的最佳Ag粒子尺寸下,0.5%Ag/TiO2催化剂的光催化活性最高。

Ag/TiO2光催化剂研究：Ⅱ.可见光的催化作用及其应用

研究了用胶体Ag纳米粒子负载法合成的Ag/TiO2光催化剂对可见光催化降解目标污染物亚甲基蓝和苯酚的催化活性。根据Ag/TiO2催化剂样品的UV-Vis吸收光谱和XPS表征的Ag粒子结合能,探讨了可见光激发Ag/TiO2的催化机理。同时,实验了催化剂在太阳光照射下对城市污水水样的催化净化作用。结果表明,以8 nm银胶粒子负载形成的0.5%Ag/TiO2光催化剂具有较高的可见光光催化活性;当用这一催化剂催化净化城市污水水样时,催化后水质依照COD值进行评价能够达到国家城市污水处理厂排放一级A标准。

硫酸钡改性对Ag/α-Al_2O_3催化剂乙烯环氧化催化性能的影响

在α-Al_2O_3载体中加入硫酸钡进行改性,可以提高载体的强度和吸水率,提高Ag催化剂的初始活性,对初始选择性略有影响。随着载体中硫酸钡含量的增加,银催化剂样品的初始反应温度进一步降低。引入的硫酸钡经过高温焙烧处理在载体表面形成"小突起"组织,使载体表面变得凹凸不平,抑制催化剂表面Ag粒子的迁移与聚集,降低Ag粒子在催化反应过程中的生长速率,从而改进Ag催化剂的稳定性,延长催化剂寿命。