不同Pd/Ag配比Pd-Ag/Al_2O_3催化乙炔加氢微观反应动力学分析

乙炔加氢是乙烯工业中的重要精制反应。以α-Al_2O_3作为载体,采用分步等量浸渍法制备了不同Pd/Ag配比的加氢催化剂,使用N2物理吸附、XRD、ICP、XPS、TEM和CO化学吸附等手段表征催化剂的结构和组成,根据正交实验设计方案进行动力学实验,建立了微观反应动力学模型,并根据动力学模拟结果和动力学参数值的变化分析了Ag助剂含量对乙炔加氢反应动力学的影响。研究结果表明,以Pd-Ag催化剂上碳二加氢的DFT计算结果为基础参数来源,经过吸脱附步骤活化能的优化,微观反应动力学模型可以很好地模拟不同Pd/Ag配比催化剂上的乙炔加氢反应动力学结果;在所研究范围内,各催化剂上加氢反应的表面最丰物种皆为C2H4*,速率控制步骤为乙烯基加氢,不会随着Ag含量的不同发生变化;但是Ag含量的增加显著降低了氢气脱附活化能,提高了乙烯的选择性,这可能与Ag含量的提高增加了催化剂表面Ag和Pd之间的电子转移现象有关。