Mn^(2+)掺杂Mg/Al水滑石强化水中磷酸盐吸附性能

由于磷酸盐过量引起的富营养化对生态系统和人类健康产生的不利影响,已成为迫切需要解决的全球性环境问题。采用共沉淀法制备了Mn^(2+)掺杂的Mg/Al/Mn三元类水滑石材料,实现了废水中磷酸盐的有效去除。采用X射线衍射(XRD)技术对Mg/Al/Mn类水滑石的结构进行了表征,并考察了吸附时间、初始磷浓度以及溶液pH值对磷酸盐吸附效果的影响。结果表明:适量掺杂Mn^(2+)能增大类水滑石的层间距,有利于磷酸盐的吸附。Mg/Al/Mn类水滑石对磷酸盐的吸附动力学过程符合准二级动力学模型,而吸附等温线适合用Langmuir模型描述。当Mn^(2+)占所有金属离子百分比为2.5%时,理论饱和吸附量最大,达到119.7 mg/g,约为Mg/Al水滑石的2倍。此外,Mg/Al/Mn类水滑石还具有宽的pH值适应范围(3~11)。以上结果表明Mg/Al/Mn三元类水滑石是一种有前途的吸附剂,可用于废水中磷酸盐的高效处理。

Mg-Al水滑石的水热合成及晶面选择性生长

以MgO、Al(OH)3为镁源和铝源,采用一步水热法合成了镁铝水滑石(Mg-AlLDHs),考察了水热时间及水热温度对水滑石晶粒度和晶面选择性生长的影响规律。用XRD、SEM等对合成产物进行了表征。结果发现水热时间不变,升高水热温度,或水热温度不变,延长水热时间,LDHs的晶体结构均趋于完整,径厚比呈增大趋势;并且晶体沿a轴方向的生长速率比沿c轴方向的生长速率大,即[110]晶面的生长速率比[003]晶面的生长速率快。

Mg/Al水滑石对水中痕量邻苯二甲酸酯的吸附性能

以Mg(NO3)2.6H2O和Al(NO3)3.9H2O为原料液相共沉淀法制备Mg/Al水滑石,用X射线衍射和热分析方法对制备样品进行结构表征,并研究了Mg/Al水滑石对水中痕量邻苯二甲酸酯的吸附性能。结果表明,Mg/Al水滑石对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)和邻苯二甲酸二辛酯(DnOP)的吸附行为同时符合Langmuir和Freundlich吸附等温方程,3种邻苯二甲酸酯的饱和吸附容量分别达23.1481、3.9339和8.9206μg/mg。3种邻苯二甲酸酯的去除率均在开始阶段快速上升,然后逐渐减缓,吸附分别在600、200、200min基本达到平衡。DMP的吸附主要受pH、温度和离子强度的影响;DEHP的吸附主要受温度的影响;DnOP主要受pH的影响。

PVP对Ca-Al水滑石形貌的控制

用常规方法制备的层状双金属氢氧化物(简称LDHs)为片状结构。采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为模板制备了弯曲片状的CaAl-LDHs。试验结果表明,在a轴方向CaAl-LDHs晶粒的生长受到了抑制,晶粒尺寸从68.34nm减小到34.17nm,c轴方向CaAl-LDHs晶粒的生长几乎没变化,保持在60.76nm左右。使CaAl-LDHs在a轴方向的晶粒生长速率小于c轴方向的晶粒生长速率。这些可能与溶液中PVP特定的立体化学构象以及和CaAl-LDHs的特殊协同作用有关。

Mg-Al水滑石晶粒生长特性研究

以水镁石和Al(NO3)3.9H2O为镁源和铝源,采用液相共沉淀法合成Mg-Al水滑石,重点考察了溶液中Mg2+浓度、晶化时间和晶化温度对Mg-Al水滑石晶体结构、晶粒尺寸及晶面选择性生长的影响规律,并通过XRD,SEM等对合成产物进行了表征。结果表明:提高Mg2+浓度,Mg-Al水滑石晶体结构规整性降低,对水滑石层板和层板叠合方向的发育和生长不利,晶粒尺寸减小;在Mg2+浓度不变的情况下,固定晶化温度而延长晶化时间,或固定晶化时间而提高晶化温度,Mg-Al水滑石的晶体结构均趋于完整,晶粒尺寸显著增大,其沿a轴方向的生长速率比沿c轴方向的生长速率快,即[110]晶面的生长速率比[003]晶面的生长速率快。在Mg2+浓度为0.12mol/L,晶化时间为8 h,晶化温度为80℃的条件下,制得了粒度达到纳米级的Mg-Al水滑石。

Ni/Al水滑石催化DMC与苯酚的酯交换反应研究

通过水热合成法制备了Ni/Al水滑石催化剂,并测试了其催化DMC与苯酚酯交换反应的性能,考察了沉淀剂和镍铝摩尔比对Ni/Al水滑石活性的影响。结果发现,Ni/Al水滑石具有较好的酯交换催化活性,且以尿素为沉淀剂制备的Ni/Al水滑石晶型较好,目标产物的选择性也较高。进一步研究表明,均一的水滑石物相对酯交换反应的催化活性有利,在镍铝摩尔比为1:1,n(Urea):n(NO3-)=1:1,100℃水热合成条件下制备的催化剂的催化活性最好,碳酸二甲酯(DMC)的转化率为20.2%,甲基苯基碳酸酯(MPC)和碳酸二苯酯(DPC)的收率分别为13.1%和3.8%。

离子液体-水混合溶剂中Mg/Al水滑石的制备与表征

以离子液体-水为混合溶剂,通过水热法制备了Mg/Al水滑石,借助XRD、SEM、TG、N2吸附-脱附、红外等技术对产物的晶相、晶体相貌特征、热稳定性及比表面积进行了表征。结果表明,在离子液体-水混合溶剂中可生成具有良好晶型和热稳定性的水滑石,并且与纯水相比,离子液体-水混合溶剂中制备的水滑石具有较高的结晶度,并且具有较大的比表面积和较窄的孔径分布。

铝酸钠溶液添加Mg-Al水滑石脱硅的研究

在拜耳法生产氧化铝工业中,为了避免结疤并得到高质量的氧化铝,必须控制铝酸钠溶液中SiO2的含量。本文以氯化镁为原料合成Mg-Al水滑石(Mg6Al2(OH)16CO3.4H2O),并通过XRD,SEM及粒度分析仪对所合成的Mg-Al水滑石进行了表征。并以合成的Mg-Al水滑石为添加剂对铝酸钠溶液中的脱硅进行了研究,分别考察了Mg-Al水滑石的合成温度、脱硅温度、脱硅时间、NaOH浓度、Al2O3浓度、溶液中SiO2的初始浓度,Mg-Al水滑石添加量对脱硅效果的影响,并对Mg-Al水滑石与CaO的脱硅效果进行了比较。实验结果表明用Mg-Al水滑石作为脱硅剂时,可使铝酸钠溶液中脱硅效率达到95%以上,Mg-Al水滑石的脱硅效果优于CaO。同时探讨了Mg-Al水滑石的脱硅机理。

响应面法优化焙烧Mg/Al水滑石同时吸附水中F^-和硬度

采用焙烧Mg/Al水滑石同时去除微污染水体中的F^-和硬度。通过Plackett-Burman实验设计选出影响F^-和硬度去除率的主要因素,利用响应面法中Box-Behnken实验设计进行优化设计并得到回归模型。结果表明,pH、反应时间、焙烧Mg/Al水滑石投加量对F^-和硬度的去除率均有显著影响,最佳吸附条件:pH为9.40,反应时间为239.33 min,焙烧Mg/Al水滑石投加量为5.61 g/L。在此最优条件下,F^-和硬度的去除率分别为97.55%、58.09%。

磁性Ca/Al水滑石对活性艳红X-3B吸附的响应曲面法优化

采用超声辅助法以超顺磁性铁氧体材料对制备的Ca/Al水滑石进行复合改性合成磁性Ca/Al水滑石,并研究其对活性艳红X-3B模拟染料废水的吸附性能。考察了磁性Ca/Al水滑石吸附剂剂量、吸附时间和初始pH值对活性艳红X-3B染料废水脱色效果的影响,采用Design-Expert软件对吸附条件进行了Box-Behnken响应曲面法优化。实验结果表明:当吸附剂剂量为7.6g/L,吸附时间为32.3min,初始pH值为6.9时,该材料对活性艳红X-3B染料的理论最大脱色率为94.2%.由于材料自身的磁性特性,吸附后的悬浊液在外加磁场的作用下,能够实现磁性水滑石的快速回收。同时,对回收再生磁性Ca/Al水滑石的吸附性能进行了研究,发现在吸附-解吸3次循环后仍然有很好的脱色效果,表明该磁性Ca/Al水滑石是一种极具潜力的新型染料吸附剂。

Mg/Al水滑石的焙烧产物吸附酸性红88的动力学和热力学机理研究

文章研究了Mg/Al水滑石焙烧产物(LDO)对酸性红88(AR88)的吸附性能及其机理.考察了温度对其吸附性能的影响,探讨了吸附过程的动力学和热力学规律.热力学研究表明:LDO对AR88的吸附过程稍符合Langmuir等温吸附.从Langmuir等温式计算的ΔH,ΔS为负值,表明吸附过程为放热、熵减小的过程,这是因为LDO在吸附酸性染料后恢复了层状结构;不同温度下ΔG均为负值,表明吸附过程是自发进行的.动力学研究表明:吸附动力学符合准二级动力学模型,动力学计算吸附过程的活化能Ea=54.53 kJ·mol-1.利用Materials Studio 4.3软件中的CASTEP程序模块和Focite模块模拟了AR88染料分子在Mg/Al水滑石(LDHs)的尺寸大小和排列方式,推测吸附机理是以表面吸附占主要优势并伴有少部分插层.

Mg/Al水滑石微波共沉淀法合成及其对BrO_3^-吸附性能的研究

采用微波共沉淀法和普通共沉淀法合成了Mg/Al水滑石,分别记做Mg/Al LDHs-MW和Mg/Al LDHs-H.通过XRD、BET、SEM和FT-IR等手段对Mg/Al水滑石结构进行表征.结果表明,微波共沉淀法合成的水滑石结晶度较好、粒径较小,孔径为41.13 nm,粒径为427.08 nm.序批次实验考察了投加量、溶液pH值和再生次数等因素对溴酸根(BrO-3)吸附性能的影响.结果表明,Mg/Al水滑石吸附BrO-3过程可用准二级动力学模型描述,吸附规律符合Langmuir等温吸附方程.对比Mg/Al LDHs-H的饱和吸附量(q0=288.74μg·g-1),Mg/Al LDHs-MW对BrO-3具有更强的吸附能力(q0=321.26μg·g-1).在动态连续流条件下,利用Thomas模型模拟3组Mg/Al LDHs-MW对BrO-3的动态吸附数据,拟合得到吸附柱最大的吸附容量为288.81μg·g-1.当填料高度为10 cm,进水浓度为800μg·L-1,进水流量为4.0 mL·min-1时,模型的相关性系数为0.92,表明实验数据与模拟穿透曲线吻合.

Mg/Al水滑石对水中痕量邻苯二甲酸酯的吸附动力学和热力学

研究了Mg/Al水滑石对水中痕量邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(DEHP)和邻苯二甲酸二辛酯(DnOP)的吸附动力学和热力学特性。结果表明,在所研究的浓度范围内,3种邻苯二甲酸酯的吸附动力学曲线均符合准二级速率方程,DMP、DEHP和DnOP分别在600、200和200 min基本达到吸附平衡;3种邻苯二甲酸酯的吸附等温线基本符合Langmuir和Freundlich吸附等温方程;在283～308 K范围,pH=6.36,3种邻苯二甲酸酯初始浓度均为50μg/L时,吸附过程ΔH为负值且绝对值为5～12 kJ/mol,表明吸附为放热过程,以表面物理吸附为主,邻苯二甲酸酯在Mg/Al水滑石上的吸附是色散力、诱导力、取向力和氢键力等多种作用力协同作用的结果。

Ce/Zr/Al类水滑石的合成、表征及其吸附性能研究

本研究对Ce/Zr/Al三元类水滑石材料去除微囊藻毒素(MC)的潜在应用进行了探索。采用共沉淀法合成了碳酸根型Ce/Zr/Al三元类水滑石,通过XRD、IR等手段对样品进行了测试和表征。合成的类水滑石用于吸附MC,并详细研究了其对MC的吸附性能。结果显示,控制反应条件为温度80℃,M3+/M4+摩尔投料比为1∶1,pH为8.5,合成的Ce/Zr/Al三元类水滑石对MC具有较高的吸附性能,对微囊藻毒素LR(MC-LR)最大吸附量可达178μg/g,对MC-LR和微囊藻毒素RR(MC-RR)的吸附效率均大于70%,吸附性能明显高于硅胶等常用吸附剂。这些研究数据表明Ce/Zr/Al三元类水滑石对去除水体中微囊藻毒素具有潜在的应用价值。

Al/Mg水滑石层状超分子结构阻燃剂的制备

本文以氢氧化钠和碳酸钠混合物为沉淀剂,采用低饱和共沉淀法,制备Mg/Al水滑石层状超分子结构阻燃剂。考察反应沉淀过程pH对Mg/Al水滑石层状超分子结构阻燃剂的影响,用XRD对样品进行分析和表征。实验研究结果表明:当制备条件Mg/AL=3时,反应沉淀pH为10左右且[OH-]/[Mg2++Al3+]=2时,合成的Mg/AL水滑石的晶相结构最完整。

甘氨酸-Mg_3Al水滑石的制备、剥离以及与蒙脱土的插层组装

用共沉淀法制备甘氨酸(简称Gly)插层Mg3Al水滑石(简称Gly-Mg3Al LDHs),利用甘氨酸等电点的性质实现了Mg3Al水滑石在pH=3~4水溶液中的剥离,并将剥离出的LDHs纳米片层与蒙脱土进行插层组装,制备出Mg3Al水滑石/蒙脱土层状复合材料。用X射线粉末衍射、红外光谱、N2吸附-脱附以及电泳仪等手段对样品进行了表征。结果表明,制备出的GlyMg3Al LDHs结构规整,晶相单一,甘氨酸以42°的倾角排列于水滑石层间。在nGly∶nNO3-=1∶2的条件下制备的Gly-Mg3Al LDHs剥离效果最好,剥离后形成的无机聚合粒子的zeta电位介于35 mV^40 mV之间,剥离液可以稳定存在72 h。所得层状复合材料的层间距为1.44nm,此值为单元LDHs片层与单元蒙脱土片层的厚度之和,证明LDHs纳米片层与蒙脱土进行了有序交叉叠层。

磁性Ca/Al水滑石对挥发性脂肪酸的吸附性能

污水脱氮除磷处理过程中使用的液态碳源存在投加量难以控制以及容易影响出水水质、增大处理费用等缺点。针对此现状,采用超声辅助法以超顺磁性铁氧体材料对制备的Ca/Al水滑石进行复合改性合成磁性Ca/Al水滑石,研究以其作为载体对挥发性脂肪酸(VFA)的吸附提取性能,考察了磁性Ca/Al水滑石吸附剂剂量、吸附时间和转速对VFA吸附效果的影响,并通过均匀实验设计,采用响应面法优化吸附提取参数。结果表明:当吸附剂剂量为16 g·L^(-1),吸附时间为50 min,转速为70 r·min^(-1)时,该材料对VFA的理论最大吸附效率为95.7%。由于材料自身具有磁性特性,经提取后的混合液在外加磁场的作用下,能够实现磁性Ca/Al水滑石的快速回收。同时,将回收再生后的磁性Ca/Al水滑石对VFA的吸附提取性能进行了研究,发现在吸附解吸3次循环后仍然有很好的吸附效果。表明利用该磁性Ca/Al水滑石提取VFA是可行的,为后续将其作为固态可控外加碳源的研究奠定了基础。

类水滑石为前驱物的Co-Cu-Al混合氧化物对NO_x和碳烟的同时催化去除

采用共沉淀法以不同摩尔比的Co、Cu、Al的水滑石作前驱物,对其进行焙烧制得Co-Cu-Al混合氧化物;通过程序升温反应(TPR)技术对其同时去除NOx和碳烟的催化活性进行了研究.X射线衍射(XRD)测试显示,所制备的水滑石样品都表现了较好的晶形和层状结构,部分焙烧产物中有一定量的尖晶石相氧化物存在.研究结果表明,所有的焙烧产物都具有同时催化去除NOx和碳烟的活性,Co和Cu含量的变化对催化活性有影响,Co-Cu-Al存在一个最佳Co和Cu的含量配比;当Co∶Cu∶Al=3∶1∶1(摩尔比)时,其催化活性为最佳,起燃温度ti=238℃,所生成的N2的选择性SN2/C=4.9%.

Zn-Al类水滑石功能材料的应用

Zn-Al类水滑石由于特殊的层状结构、离子可交换性、"记忆效应"以及焙烧后生成Zn O基复合金属氧化物等特点,在作为功能材料尤其是催化方面应用引起人们极大的研究兴趣。此外,在Zn-Al层间插入无机阴离子或有机基团可制得吸附剂、遮光剂等应用型功能材料;同时,Zn-Al类水滑石材料层板上金属阳离子同晶取代亦可制备出催化效果优异的类水滑石系列催化剂,具有较好的应用前景。

阳离子淀粉/Mg-Al类水滑石悬浮体系的粘度行为

研究了阳离子淀粉（CS）／Mg—Al类水滑石（HTlc）悬浮体系的粘度行为。分别考察了pH值对CS水溶液粘度的影响，考察了Mg-Al—HTlc与CS固体质量比值（R）及体系pH值对CS／Mg—Al-HTlc悬浮体粘度的影响。结果发现，CS水溶液在pH值为3～4时的粘度最大，强酸强碱条件下粘度急剧降低；当pH值为8．68～8．80时，CS／Mg—Al-HTlc悬浮体的粘度随Mg—Al-HTlc的加入（R值的增加）先增加后降低，出现一极值。随着R值的增大，CS／Mg—Al-HTlc体系出现最大粘度值所对应的pH值也增大。低pH值时，R值小的CS／Mg—Al-HTlc体系粘度最大；高pH值时，尺值大的CS／Mg—Al-HTlc体系粘度最大。