胺功能化沸石吸附剂载体的结构性质对CO_(2)吸附性能的影响

为了探究胺功能化沸石吸附剂载体的结构性质对其CO_(2)吸附性能的影响并进一步探索出低成本制备高效CO_(2)吸附剂的有效方法,采用不同的后处理方法对MCM–41沸石的孔道结构进行改造,并将四乙烯五胺(TEPA)负载在这些沸石上制备胺功能化吸附剂。利用N_(2)吸脱附、扫描电镜、X射线衍射、红外光谱等方法对沸石载体进行表征,并利用热重分析仪(TGA)对吸附剂的吸附性能进行评价,系统研究了载体的结构性质、活性胺负载量以及吸附温度对CO_(2)吸附性能的影响,计算了吸附剂的吸附动力学和吸附活化能。最后,通过循环吸脱附实验评估了吸附剂的稳定性。结果表明,通过合理设计载体的结构,可以有效提升基于不同吸附原理的吸附剂的CO_(2)吸附性能。微孔沸石对物理吸附过程更有利,而具有宽孔径分布的多级介孔沸石则比微孔沸石在负载TEPA后表现出更好的化学吸附性能。在80℃和15%(体积分数)CO_(2)条件下,经结构改造并负载TEPA的吸附剂(M–N−T60)的最大吸附容量达到4.04 mmol/g。10次吸脱附循环后,其吸附容量仅下降8.4%,表现出良好的循环稳定性能,这表明M–N−T60为一种有望应用于烟气中CO_(2)捕集的吸附材料。

Al-MCM-41介孔分子筛对镉离子吸附性能的研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,合成Al-MCM-41介孔分子筛,通过X-ray粉末衍射、氮气吸附-脱附等温线对样品进行了表征.采用Al-MCM-41为吸附剂,乙酰丙酮为螯合剂对含有二价镉离子的溶液进行了吸附实验,结果表明:Cd2+能定量吸附在Al-MCM-41分子筛上,静态饱和吸附量约为136.86 mg/g,吸附性能符合Langmuir吸附方程特征,并且随吸附液pH值的增大,Cd2+去除率也随之增加.Al-MCM-41介孔分子筛作为吸附剂,对处理有毒金属离子的废水具有积极意义.

新型Cu-MCM-41吸附剂的制备及其对柴油的吸附脱硫性能(英文)

采用金属离子直接插入法合成了Cu-MCM-41吸附剂,在100℃的条件下,研究了吸附剂对商业化的FCC柴油的吸附性能.结果表明,处理5·5ml柴油之后,Cu-MCM-41的脱硫效率仍可达84%以上.这意味着噻吩及其衍生物容易通过π-络合过程发生吸附,并且Cu-MCM-41对噻吩类化合物具有较高的吸附选择性.

烯烃对噻吩在介孔分子筛Al-MCM-41活性位物种上吸附脱硫机制的影响

采用后嫁接法制备了不同铝负载量的Al-MCM-41分子筛。运用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、Py-FTIR等方法对分子筛进行物性表征,利用固定床评价其对噻吩的吸附性能。通过将分子筛吸附噻吩能力与分子筛的酸性质及织构性质进行关联,考察烯烃存在对Al-MCM-41活性位物种吸附脱硫机制的影响。结果表明,铝物种的引入即产生了B酸中心,也同时产生了两种类型的L酸中心L_1和L_2。引入低含量铝物种利于形成B酸中心和L_1型酸中心,引入高含量铝物种利于形成L_2型酸中心。其中,L_2型酸中心对噻吩的吸附效果最佳。烯烃和噻吩在B酸中心发生竞争吸附和催化转化反应,且催化转化反应占主导地位。L_2酸中心的存在促进了B酸中心上的催化转化反应,其所生成的大分子硫化物取代噻吩吸附在分子筛酸活性中心上提高了Al-MCM-41分子筛的饱和吸附硫容量。

Al-MCM-41介孔分子筛深度吸附脱硫的研究

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂、铝酸钠为铝源、硅酸钠为硅源、用水热合成法制备了不同硅铝比的Al-MCM-41分子筛,负载不同金属离子对其改性,并用X射线衍射仪(XRD)、N2气吸附等方法对其进行了表征。同时,考察了Al-MCM-41(80)负载不同金属离子作为吸附剂对模拟汽油的脱硫性能。结果表明,Al-MCM-41(80)在353 K时的脱硫效果最好;负载金属离子Fe3+、Ni2+、Zn2+、Cu2+、Co2+、Ce3+的脱硫效果顺序为:Ni2+>Co2+>Zn2+>Fe3+>Ce3+>Cu2+;芳烃的加入降低了分子筛对噻吩的选择性。

介孔分子筛Al-MCM-41的吸附脱氮性能研究

以硅酸钠为硅源,硫酸铝为铝源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,采用水热合成法制备出不同硅铝比(摩尔比)的介孔分子筛Al-MCM-41。利用XRD,BET等手段对合成分子筛进行了表征,并在间歇式吸附装置上对喹啉(吲哚)-液体石蜡模型化合物进行吸附脱氮实验。结果表明,所制备介孔分子筛Al-MCM-41具有较大的比表面积,适宜的孔径和较大的孔容;铝原子的加入可增加分子筛的酸性位,改善吸附性能;其对碱性氮化物喹啉的吸附性能优于对非碱性氮化物吲哚的吸附性能,且在最佳吸附温度120℃下,硅铝比为60的分子筛对喹啉的吸附效果最佳,而硅铝比为40的分子筛对吲哚的吸附效果最佳。

Al-MCM-41的制备及其对镉的吸附

为探究介孔材料对水溶液中镉的吸附效果,采用粉煤灰作为原料提取硅源,十六烷基三甲基溴化铵作为模板剂,采用水热合成法制备了MCM-41和Al-MCM-41。运用多种表征手段对其进行分析,如X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)及红外光谱(FTIR),同时考查温度、吸附剂投加量、pH等因素对Cd2+吸附效果的影响。结果表明,负载铝之后的Al-MCM-41吸附剂具有稳定的二维六方介孔结构,比表面积为782.3m2/g,孔容为0.89cm3/g,孔径为3.27nm。Al-MCM-41对Cd2+吸附受温度影响较小,受pH影响较大,当pH=7时,吸附量最大,为27.57mg/g,Cd2+的吸附动力学过程符合准二级动力学模型。

介孔分子筛Al-MCM-41的合成与催化异构化性能

采用正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,九水硝酸铝为铝源,十六烷基三甲基溴化胺（CTMABr）为模板剂,在室温条件下合成了介孔Al-MCM-41分子筛。通过XRD、N2等温吸附、SEM、FTIR等分析测试手段表征了分子筛的介孔结构和表面性质。结果表明所合成的分子筛有良好的介孔结构和较高的有序度,并且有较高的比表面积（达到816 m2.g^-1）和窄的孔径分布。采用程序升温的焙烧方式、凝胶Al/Si比最大范围控制在0.06~0.13有利于合成高度有序的介孔Al-MCM-41分子筛。评价结果表明,所合成的Al-MCM-41分子筛对桥式四氢双环戊二烯（endo-TCD）异构化反应合成挂式异构体exo-TCD及金刚烷具有较高的催化活性和极高的选择性。

高骨架铝含量Al-MCM-41的合成

制备了不同Al含量的Al-MCM-41试样,其中Si/Al比值最小为3,即最高含铝量xAl=0.303.X射线粉末衍射（XPD）分析表明样品具有MCM-41的特征结构,氮气吸附研究表明,样品呈现Ⅳ型吸附等温线,具有孔径分布均一的中孔结构.文中还利用27Al MAS NMR研究了试样中Al的化学环境,结果表明,即使在高铝含量的情况下,样品中的铝原子仍以四配位结合在MCM-41的硅骨架上,未能检测出骨架外六配位铝的存在.文中还就Al含量对孔结构的影响以及Al-MCM-41形成机理作了讨论.

中孔分子筛Al-MCM-41的制备及催化聚乙烯裂解反应

采用水热合成法制备了不同硅铝比(摩尔比)的中孔分子筛Al-MCM-41,通过XRD、N_2吸附-脱附、FT-IR进行了表征,表明其具有中孔结构,并且随着骨架中铝含量的增加,Al-MCM-41孔道的长程有序性和结晶度有所减弱。将Al-MCM-41应用于高密度聚乙烯和低密度聚乙烯的催化裂解反应,通过改变硅铝摩尔比、反应温度和催化剂用量,探讨了Al-MCM-41催化聚乙烯裂解反应的规律,并比较了催化裂解及热裂解反应。实验结果表明,Al-MCM-41具有较高的催化活性和对液体产物较大的选择性。

SO_4^(2-)-Al-MCM-41的合成、表征及对松油醇酯化的催化作用(英文)

通过水热合成法合成出中孔分子筛Al MCM 4 1。合成条件 :晶化温度 14 5℃ ,晶化时间 2 4～ 2 8h。用不同方法处理Al MCM 4 1得到SO2 -4 Al MCM 4 1。通过XRD、BET和FT IR对SO2 -4 Al MCM 4 1进行表征。结果表明 :分子筛的骨架没有被破坏 ,结晶度较好。从FT IR图上看出SO2 -4已进入分子筛骨架内部。将SO2 -4 Al MCM 4 1用于催化松油醇酯化反应。气相色谱分析反应结果表明 ,用 0 .2 5mol/LH2 SO4浸泡焙烧过的Al MCM 4 1得到的SO2 -4 Al MCM 4

Al-MCM-41介孔分子筛在辛醇乙氧基化反应中的催化性能

以乙胺为碱性介质合成了硅铝摩尔比为30的 Al-MCM-41介孔分子筛。该分子筛具有典型的六方介孔结构特征,其平均孔径为2.6nm,中强酸度。实验考察了其在正辛醇乙氧基化反应中的催化特性。结果表明,Al-MCM-41介孔分子筛在正辛醇乙氧基化反应中具有较高催化活性,而且产物分子量分布较窄。升高反应温度、增加初始压力以及提高催化剂用量,环氧乙烷反应速度增加。当环氧乙烷平均加合度为5.5时,正辛醇聚氧乙烯醚分子量分布选择性系数达到20。当反应温度为130℃时,正辛醇与环氧乙烷的反应速率常数约为0.035min^(-1)。

氨水介质中Al-MCM-41的合成与表征

以十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,正硅酸乙酯(TOES)为硅源,水合氯化铝为铝源,采用水热晶化法在氨水介质中合成了Al-MCM-41介孔分子筛.采用XRD表征手段研究了物料配比及合成条件对合成Al-MCM-41结构的影响,同时对合成样品进行了N2吸附和IR等表征.结果表明:在体系的氨浓度为5～10mol.L-1、模板剂与SiO2之物质的量比为0.3、晶化温度为120℃、晶化时间为72h的条件下,可合成出结晶度和有序性高、BET比表面积大等特点的Al-MCM-41介孔分子筛.

用工业原料合成Al-MCM-41中孔分子筛

在碱性条件下 ,用工业原料和水热法合成了不同硅铝比的Al MCM 4 1中孔分子筛 ,用X射线衍射分析研究了合成时间 ,晶化温度 ,n(Si) /n(Al)对MCM 4 1结构的影响 .结果表明 ,T =12 0℃ ,t=2 4h可以合成晶形较好的Al MCM 4 1.通过IR ,吡啶 -TPD和Al含量分析等手段说明了Al进入分子筛骨架 .

不同硅铝比Al-MCM-41介孔分子筛的表征及催化合成氯乙酸正辛酯

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,乙二胺为碱性介质,当n(TEOS)∶n(NaAlO2)∶n(CTAB)∶n(H2 NCH2 CH2 NH2)∶n(H2 O)=1∶x∶0.12∶3.5∶130,其中x=0.1,0.033,0.02,0.01,0.006 7时,水热法合成了Al-MCM-41介孔分子筛。通过XRD,N2吸附-脱附,NH3-TPD和TEM等手段对不同硅铝比(n(Si)/n(Al))的Al-MCM-41介孔分子筛进行了表征。结果表明,当n(Si)/n(Al)由150减小至30时,Al-MCM-41介孔分子筛仍具有典型的六方介孔结构特征,但当n(Si)/n(Al)=10时,样品结构有序性下降。Al-MCM-41介孔分子筛酸量随着n(Si)/n(Al)减小而增大。将Al-MCM-41介孔分子筛用于催化合成氯乙酸正辛酯,相同反应条件下,n(Si)/n(Al)=30的Al-MCM-41介孔分子筛为催化剂时酯化率最高,由此表明,Al-MCM-41介孔分子筛作为催化剂,反应酯化率不仅取决于样品酸量,也与其晶体结构相关。当Al-MCM-41介孔分子筛用量为氯乙酸质量的3%,反应温度为120～140℃,n(氯乙酸)∶n(正辛醇)=1∶1.2时,酯化率可达94.34%。

环境水样中痕量铅的中孔分子筛Al-MCM-41分离富集-火焰原子吸收法测定

建立了中孔分子筛Al-MCM-41分离富集-火焰原子吸收光谱法测定水样中痕量铅的新方法。采用扫描电镜（SEM）、红外光谱（IR）等检测方法对自制的中孔分子筛Al-MCM-41吸附材料进行了表征,优化了中孔分子筛Al-MCM-41对试液中痕量铅的吸附和解吸条件。在pH5.5时,室温振荡20 min,中孔分子筛Al-MCM-41能定量、快速吸附水中的痕量Pb^2＋,其静态饱和吸附容量为2.5 mg/g。吸附在中孔分子筛Al-MCM-41上的Pb^2＋可用0.2 mol/L EDTA完全洗脱。其他金属离子共存不影响铅的测定。洗脱铅后的吸附材料经再生可循环使用10次以上。Pb^2＋的线性范围为0.5-30 mg/L,富集后方法检出限（3σ）为0.05μg/L,对5 mg/L的Pb^2＋溶液平行测定11次,相对标准偏差为1.2%,加标回收率为98%-104%。该方法用于环境水样中铅的测定,结果满意。

Al-MCM-41介孔材料的合成与表征

以正硅酸乙酯(TEOS)作硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作模板剂,采用水热合成法在碱性条件下制备了Al-MCM-41介孔材料。用XRD、低温N2吸附和紫外漫反射光谱表征了其结构,表明产物中Al已嵌入到介孔材料的骨架中。其中Al的配位状态由于掺杂量的不同而不同,量多时是以四配位进入MCM-41的骨架的,量少时是以六配位处于MCM-41的骨架外。

Al-MCM-41催化葡萄糖醇解制备乙酰丙酸甲酯

采用水热法合成不同铝硅比的固体酸催化剂Al-MCM-41,催化剂的结构和表面酸性质采用N2物理吸附、X-射线衍射、NH3程序升温脱附、吡啶-红外技术进行表征,并考察这些催化剂催化葡萄糖醇解制乙酰丙酸甲酯的反应性能。结果表明:催化剂的活性不仅与B酸、L酸的相对质量有关,而且与酸中心的强度有关。在B/L酸比相对接近的情况下,较弱的酸中心有利于乙酰丙酸甲酯收率的提高。Al/Si摩尔比为3的3Al-MCM-41具有最优的生成乙酰丙酸甲酯的活性。当N2初压2 MPa、反应温度220℃时,0.3 g葡萄糖与24 g甲醇反应6 h,催化剂用量0.15 g,乙酰丙酸甲酯收率为38%。该催化剂经5次循环后,催化活性保持相对稳定。

介孔分子筛Al-MCM-41磺酸化后的结构和性能

以氯磺酸为磺化试剂,与Al-MCM-41（AlM）及硅烷化后Al-MCM-41（SiAlM）介孔分子筛进行接枝磺化反应,分别得到SO3H/Al-MCM-41（SAlM）和SO3H/SiAl-MCM-41（SSiAlM）。采用X射线衍射（XRD）、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附（NH3-TPD）、热重分析（TG/DTA）、表面元素分析（EDS）等手段对产物结构和性能进行了分析表征。研究结果表明,当AlM与氯磺酸在三氯甲烷中回流3 h时,产物SAlM中S原子分率为0.42%。同样条件下,硅烷化后的SiAlM与氯磺酸反应,产物SSiAlM中S原子分率为2.40%。此时SAlM和SAlM的NH3-TPD酸量分别达到1.26 mmol/g和2.28 mmol/g,且均出现两个NH3脱附峰（T=150~200℃,T=500~520℃）,对应弱酸和强酸中心。XRD分析结果表明,SAlM和SSiAlM仍然保持六方介孔结构特征,并具有良好的结构对称性。SAlM和SSiAlM比表面积分别为815.2 m2/g和944.5 m2/g,平均孔径均为3.2 nm。SSiAlM在催化乙二醇硬脂酸酯反应中表现出很高的催化活性,当醇酸物质的量比为1.2：1.0,反应时间为1.0 h,催化剂用量为5%时,酯化率达到96%,且重复使用三次酯化率仍可达到73%。

2Na^+O^(2-)/Al-MCM-41型固体超强碱催化剂的制备及表征

以Al-MCM-41分子筛为载体,制备了2Na^+O^(2-)/Al-MCM-41分子筛型固体超强碱催化剂,通过XRD、FT-IR、BET、SEM、TEM、碱强度和碱浓度测定等分析测试手段对催化剂进行表征。结果表明,与同类超强碱催化剂相比,2Na^+O^(2-)/Al-MCM-41具有丰富的孔结构、理想的碱强度和碱浓度。通过催化合成二苄叉丙酮实验,表明该催化剂具有优良的低温催化活性和良好的催化选择性。