Pt-SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-WO_(3)固体超强酸催化剂的制备及其异构化性能评价

在Pt-SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)固体超强酸中引入WO_(3)制备了Pt-SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-WO_(3)固体超强酸催化剂,采用N 2吸附-脱附、XRD、TPD、TPR和Py-IR等手段对所制备催化剂进行了分析表征;在5 mL连续固定床反应装置上,考察了WO_(3)含量对Pt-SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-WO_(3)催化剂作用下正己烷临氢异构化反应活性的影响。结果表明:WO_(3)的引入能够显著调节Pt-SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-WO_(3)催化剂中四方晶相ZrO_(2)含量、比表面积、孔体积、平均孔径和酸量等,使暴露在催化剂表面的活性中心明显增加;在反应温度240℃、反应压力2.0 MPa、体积空速1.0 h-1、氢气/正己烷体积比600的条件下,WO_(3)质量分数16%的Pt-SO_(4)^(2-)/ZrO_(2)-WO_(3)催化剂的异构化活性最高,正己烷转化率为82.27%,异构化率为81.32%,二甲基丁烷选择性为34.28%。

固体超强酸SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化正丁烷异构化反应研究

在固体超强酸SO42-/ZrO2基础上添加A l2O3,利用A l2O3与ZrO2的相互作用,制备了复合氧化物固体超强酸SO42-/ZrO2-A l2O3,并通过XRD、XPS、FTIR等实验技术对催化剂的体相结构、表面性质及其对正丁烷异构化反应的催化活性进行了研究。结果表明,A l2O3的引入稳定了四方晶相的ZrO2,抑制了ZrO2由四方晶相向单斜晶相的转变,使催化剂活性显著提高,A l2O3含量为1.5%的样品异丁烷最高收率达31.7%,选择性达65.5%。

Al含量对Pt-SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3固体超强酸催化正戊烷异构化性能的影响

通过向SO24-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3,制备出了具有较高催化性能和稳定性的Pt-SO24-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂.以正戊烷异构化反应为探针,考察了Al含量对催化剂性能的影响;并采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、红外(IR)光谱、程序升温还原(TPR)、热重-差热分析(TG-DTA)和氨-程序升温脱附(NH3-TPD)手段对催化剂进行了表征.结果表明,Al能够提高ZrO2的晶化温度,抑制硫的分解,增加催化剂的比表面积,增强硫氧键的结合,提高催化剂的还原性能,增加催化剂的酸强度和酸总量.当Al2O3含量(质量分数,w)为5.0%时,Pt-SO24-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂的催化活性最好,在100h内异戊烷收率可稳定在52.0%以上,选择性在98.2%以上.

固体超强酸SO_4^(2-)/SnO_2-Al_2O_3的红外光谱研究

以四氯化锡、硫酸铝为原料,氨水为沉淀剂,采用共沉淀法制得新型固体超强酸SO42-/SnO2-A l2O3。采用FT-IR技术考察了金属元素摩尔比、焙烧温度、浸渍液以及掺杂稀土氧化物对该固体超强酸结构和性能的影响。FT-IR结果表明在该固体超强酸中,锡和硫酸根是以螯合和桥式两种方式配位结合,其中起催化活化作用的主要是和硫酸根以螯合双齿结合的锡;和SO42-/ZrO2型超强酸相比,SO42-/SnO2-A l2O3超强酸的硫酸根FT-IR特征吸收峰发生蓝移,显示出更强的酸性。锡铝摩尔比为9∶1、焙烧温度为773K、焙烧时间为3h时,制得的SO42-/SnO2-A l2O3样品对酯化反应的催化性能最好。

Pt-SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3固体超强酸上正丁烷异构化反应的研究

制备了复合氧化物固体超强酸催化剂 Pt-SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3,通过 XRD、XPS、SEM、FT-IR 等手段研究了其结构、表面性质及其对正丁烷异构化反应的催化活性。结果表明,适量的 Al_2O_3稳定了四方晶相的ZrO_2,抑制了 ZrO_2由四方晶相向单斜晶相的转变。掺杂 Pt 提高了正丁烷异构化反应的催化活性。采用 w(Al)=1.5%的催化剂,异丁烷最高收率达37%,选择性达70%。

固体超强酸SO_4^(2-)/TiO_2-Al_2O_3的制备及其催化合成冰片

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了系列SO_4^(2-)/TiO_2-Al_2O_3固体超强酸催化剂,运用XRD、NH_3-TPD、FT-IR、PyFTIR、XPS、SEM等技术手段,研究了复合催化剂材料的结构与性质,初步探讨了固体超强酸SO_4^(2-)/TiO_2-Al_2O_3催化剂的构效关系,得到适宜的催化剂制备条件为:n(TiO_2)/n(Al_2O_3)=1∶2、硫酸浸渍浓度1mol/L、催化剂焙烧温度500℃。考察了物料物质的量比、催化剂用量、反应时间等对催化合成冰片的影响。结果表明,在物料物质的量比为1∶0.4,催化剂用量为α-蒎烯质量的7%,采用程序升温方式(65℃-1h,75℃-4h,90℃-1h)加热的条件下,固体超强酸SO_4^(2-)/TiO_2-Al_2O_3催化剂的催化活性最高,α-蒎烯的转化率高达100%,龙脑的收率高达59.74%,SO_4^(2-)/TiO_2-Al_2O_3固体超强酸催化剂在重复使用6次的条件下,α-蒎烯的转化率均不变,龙脑的收率下降2.99%,催化剂的重复使用性良好。

混合固体超强酸SO_4^(2-)/C-Al_2O_3催化合成乙酸异戊酯

本文讨论了固体超强酸SO42-/C-Al2O3代替硫酸作为酯化作用的催化剂,催化合成乙酸异戊酯,当n乙酸∶n异戊醇∶n固化酸=1.8∶1∶2,合成酯的产率高达90%以上.

复合固体超强酸SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3催化合成乳酸正丁酯的研究

合成了几种不同 Zr、Al原子比的 SO2 -4 / Zr O2 -Al2 O3 复合固体超强酸 ,将其用于催化乳酸与正丁醇的酯化反应 ,均有较好的催化活性 ,尤以 Zr∶ Al=1∶ 2的催化效果最好 ,经济性优于 Zr O2 超强酸催化剂。其最佳反应条件为 :酸醇摩尔比为 1∶ 3 ,催化剂用量为乳酸质量的 1 0 % ,反应时间 2～ 2 .5 h,酯化率达 96.9%。该催化剂具有制备容易、催化活性高、不污染环境。

固体超强酸SO_4^(2-)/TiO_2-Al_2O_3-SnO_2催化合成DBS

以固体超强酸SO42 -/TiO2 Al2 O3 SnO2 为催化剂、葵二酸和正丁醇为原料合成了癸二酸二丁酯 (DBS)。研究了反应时间、醇酸物质的量比、催化剂用量等对酯化率的影响。结果表明 :最佳反应条件为以 0 0 5mol葵二酸为基准 ,n (酸 )∶n (醇 ) =1∶4,催化剂 0 5g ,反应时间 3 5h ,此时酯化率达 97 5 % ,产品质量分数大于 98% ;催化剂重复使用 6次后 。

SO_4^(2-)/TiO_2-Al_2O_3复合固体超强酸催化合成柳酸异戊酯的研究

采用共沉淀法制备了固体超强酸SO42-/TiO2-Al2O3,首次将其用于催化柳酸与异戊醇的酯化反应,研究了各种因素对产物收率的影响,确定了反应的最佳条件:催化剂焙烧温度为500℃,催化剂中n(Ti):n(Al)=2:1,n(醇):n(酸)=1.8:1,反应时间3h,反应温度120～140℃,催化剂用量1.0g,带水剂(甲苯)用量为10mL,该条件下,柳酸异戊酯收率高达98％,并推断出催化剂酸强度为:-16.02<Ho<-14.52。

复合型固体超强酸SO_4^(2-)/Al_2(Fe_2O_4)_3催化合成环己烯

应用新型复合型固体催化剂 SO4 2 - /Al2 (Fe2 O4 ) 3作为环己醇的脱水剂 ,成功地制备了环己烯 ,并对催化剂用量 ,反应温度和反应时间的影响进行了探讨 ,实验结果表明 :SO4 2 - /Al2 (Fe2 O4 ) 3是环己醇脱水制备环己烯的良好催化剂 ,且反应时间短 ,后处理容易 ,催化剂用量少 ,可重复使用 ,收率高。脱水反应的最佳工艺条件为 :催化剂用量为环己醇质量的 6% ,反应温度为 1 5 0℃ ,Al/Fe=1 :2 (摩尔比 ) ,反应时间为 0 .

固体超强酸SO_4^(2-)/TiO_2-Al_2O_3-SnO_2 催化合成苯乙酸乙酯

本文以固体超强酸ＳＯ４～２－／ＴｉＯ２－Ａｌ２Ｏ３－ＳｎＯ２为催化剂，苯乙酸和乙醇为原料合成了苯乙酸乙酯，并 对催化剂、原料配比和反应时间等酯化反应的影响因素进行了详尽讨论。

SO_4^(2-)/γ-Al_2O_3固体超强酸催化合成乙酸正丁酯

以廉价的氢氧化铝、氢氧化钠和硫酸铵为主要原料,成功制备了SO42-/γ-Al2O3固体超强酸催化剂。将其用于乙酸正丁酯合成反应,并探讨了催化剂制备条件(浸渍液浓度、焙烧温度和焙烧时间)对酯化率的影响。结果表明:SO42-/γ-Al2O3固体超强酸催化剂的最佳制备条件为浸渍液浓度1.2 mol·L-1,焙烧温度600℃,焙烧时间3 h。

影响γ-Al_2O_3负载纳米级SO_4^(2-)/TiO_2固体超强酸催化活性的因素的研究

考察了焙烧温度、硫酸浓度对自制的γ-Al_2O_3负载纳米级SO_4^(2-)/TiO_2固体超强酸的酸强度、比表面积的影响;用不同条件下制得的γ-Al_2O_3负载纳米级SO_4^(2-)/TiO_2固体超强酸催化乙酸和正丁醇酯化反应,检测乙酸转化率;讨论了影响γ-Al_2O_3负载纳米级SO_4^(2-)/TiO_2固体超强酸催化活性的因素,为批量制备提供参考.

制备条件对SO_4^(2-)/Al_2O_3固体超强酸性质的影响

本文以γ-Al2O3为载体,H2SO4溶液为浸渍液制备了SO24-/Al2O3超强酸催化剂。用正交实验的方法对SO42-/Al2O3超强酸的制备条件进行了考察,找到了决定SO42-/Al2O3酸性质的主要因素。

纳米固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3的制备及其催化合成乙酸乙酯

将Fe2O3纳米粉体经一定浓度的H2SO4浸泡活化后制成纳米固体超强酸SO42-/Fe2O3,将其用于催化合成乙酸乙酯以考察其活性。利用均匀设计分析了超强酸制备过程及酯化反应过程中各因素的影响,研究结果表明较好的制备条件是:H2SO4浓度:2.5mol·L-1;浸泡时间:1h;活化温度:167℃;活化时间:1h,此时获得的固体超强酸SO42-/Fe2O3的粒径小于50nm。当催化剂用量为冰乙酸质量的5%,n(乙醇)∶n(冰乙酸)为3∶1,反应3.5h后乙酸的转化率高于80%。该催化剂经H2SO4溶液浸泡、活化再生后可重新使用,推断出其酸强度H0<-14.5。

纳米固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3催化合成柠檬酸三丁酯

合成了纳米固体超强酸,考察了该催化剂在柠檬酸三丁酯合成中的催化活性,并与非纳米的SO42-/TiO2,SO42-/ZrO2,SO42-/Fe2O3,浓H2SO4催化剂进行了比较,同时对酯化反应的几种影响因素进行了研究.

低温陈化法制备SO_4^(2-)/ZrO_2-Sm_2O_3固体超强酸及表征

本研究以氨水、氧氯化锆和三氯化钐为原料,用共沉淀法制得锆和钐的氢氧化物,经低温陈化、过滤、烘干和高温焙烧,制备出SO_4^(2-)/ZrO_2-Sm_2O_3固体超强酸(以下简称SZS)。用流动指示剂法测定其酸度,用IR、XRD对其进行了表征,并将其用于催化氯乙酸和乙醇的酯化反应。结果表明,低温陈化样品的突出优点是酸强度大(H0<-14.5);与SO42-结合得牢;在较宽的温度范围内,具有催化活性的亚稳态的ZrO2四方晶相没有发生相转变,这是其催化活性较高的微观原因。

固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3催化N,N-二乙氨基乙醇与含芳香环的羧酸的酯化反应

用固体超强酸SO2-4/Fe2O3催化N,N 二乙氨基乙醇与9个含芳香环羧酸的酯化反应,合成了9个相应的酯,产率在75%～95.6%之间.讨论了不同的固体超强酸及催化剂用量,溶剂和反应温度,反应时间等因素对酯化产率的影响.实验结果表明:当催化剂用量占反应物总量的3.4%～3.8%,溶剂为二甲苯,反应温度140℃,反应时间6h的条件下,酯化产率最高.

固体超强酸SO_4^(2-)/Fe_2O_3的制备及其催化性能的研究

用(NH4)2SO4·Fe2(SO4)3·24H2O直接焙烧的方法制备了固体超强酸催化剂SO42-/Fe2O3,并以乙酸乙酯的合成反应考察了焙烧温度、焙烧时间对固体酸催化活性的影响。实验表明:最佳焙烧温度为550℃,最佳焙烧时间为4h。当催化剂用量为2g,醇酸物质的量比为1.6∶1,回流时间2h时,乙酸转化率为85.1%。