生物法还原制备Au/TiO2催化剂及其催化性能的研究

利用三嵌段共聚物F127为表面活性剂,钛酸四丁酯(TBOT)为钛源,采用溶胶-凝胶法制备出TiO2纳米粒子。通过生物还原技术将Au纳米粒子负载在TiO2载体上,得到Au/TiO2催化剂。通过XRD和TEM手段对催化剂进行表征,以对硝基苯酚(4-NP)为模型反应考察了Au/TiO2催化剂催化性能。实验表明,生物法还原制备的Au/TiO2催化剂具有较好的催化4-NP还原生成4-AP性能。

Au/TiO2催化剂催化丙烯气相直接环氧化的研究

分别采用不同方法以及焙烧条件(温度、气氛)制备了一系列Au/TiO2负载型催化剂,在H2和O2共存条件下,考察了催化剂对丙烯气相直接环氧化制环氧丙烷(PO)的催化性能,探索了催化剂的催化机理.研究表明,催化 剂的环氧化活性主要与载体表面Au粒粒度、化学形态以及Au粒与载体之间的相互作用有关.

气氛环境下Au/CeO_(2)催化剂烧结行为的原位电镜研究

气氛环境下原位研究催化剂的烧结行为,能够为理解催化剂在预处理以及反应条件下的烧结机理和高稳定催化剂的设计提供重要的实验依据。本文以Au/CeO_(2)模型纳米催化剂为研究对象,利用环境透射电子显微镜原位观察其在O_(2)与CO气氛下的高温动态烧结过程。实验发现,负载在CeO_(2)上的Au纳米颗粒在O_(2)与CO气氛环境中表现出不同的烧结行为,其在O_(2)气氛下具有较高的烧结速度,同时存在颗粒迁移与聚集长大(particle migration and coalescence,PMC)和奥斯特瓦尔德熟化(Ostwald ripening,OR)两种烧结过程;在CO气氛下烧结速度较慢,烧结过程以OR为主。对比不同气氛环境下烧结后催化剂的表面结构可知,CO增加了CeO_(2)表面台阶的数量以及表面氧空位浓度,增强了载体对Au颗粒的锚定作用,从而提升Au/CeO_(2)催化剂的稳定性。

N-CQDs/N-TiO_(2)复合光催化剂的制备及其催化降解甲基橙性能研究

采用水热法制备了一种新型的复合光催化剂N-CQDs/N-TiO_(2)。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、固体荧光(PL)与比表面积仪(BET)等手段对其物相、形貌及光吸收性能进行表征,并研究了N-CQDs掺杂质量比对N-CQDs/N-TiO_(2)复合光催化剂对甲基橙光降解性能的影响。结果表明:与纯N-TiO_(2)相比,0.5%N-CQDs/N-TiO_(2)复合光催化剂对甲基橙溶液的降解效率为95.43%,这归因于N-CQDs可促进纯N-TiO_(2)对可见光的吸收,同时也可降低光生电子-空穴对的复合几率。捕获实验结果表明在可见光降解甲基橙过程中主要的活性物质为超氧基团(·O_(2)^(-))和光生空穴(h+),且·O_(2)^(-)占主要地位。

Au／TiO2催化剂制备条件对巴豆醛选择加氢的影响

采用沉积-沉淀法制备了纳米Au/TiO2催化剂,以X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了系统的表征,并考察了该催化剂在巴豆醛液相加氢制巴豆醇反应中的催化性能.通过改变活化气氛、负载量和还原温度,能够调节Au粒子的尺寸及金属与载体间的相互作用.在673K还原条件下制备Au质量分数为9.2%的Au/TiO2催化剂上,Au粒子的平均粒径为2nm,初始加氢速率达到13.7×10-5mol·s-1·g-1,同时巴豆醇最高收率可达69.9%.结合表征结果,该催化剂良好的巴豆醛选择加氢性能归属为载体TiO2在还原条件下产生的氧缺陷位对Au纳米粒子的锚定作用及给电子作用.

Au/TiO_2催化剂的制备及低级醇类的光催化消除

采用沉积-沉淀法制备Au/TiO2催化剂,并用IR、TG-DTA、XRD、TEM、BET、FL、XPS、UV-visDRS和PL等分析方法对其进行表征;测试和计算在甲醇的光催化消除反应中Au/TiO2催化剂的动力学参数;以低级醇类消除反应为模式反应评价催化剂在紫外光照下的光催化性能。结果表明:Au质量分数为1%的Au/TiO2催化剂在200℃下活化4h的光催化活性最佳,0.15g催化剂可将初始浓度为7.0g/m3、流速为12.5mL/min的甲醇和初始浓度为2.14g/m3、流速为5mL/min的乙醇以及初始浓度为2.21g/m3、流速为4mL/min的正丙醇完全消除;得到的反应活化能Ea=14.80kJ/mol,拟合的曲线线性关系好(R=0.9811),符合一级动力学反应规律。

水洗处理对Au/TiO_2催化剂光催化活性的影响

以Au(S2O3)32-为金前驱体,分别采用水洗(W)和旋蒸(E)工艺制备了Au/TiO2催化剂.用UV-Vis漫反射光谱(DRS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和原子吸收光谱(AAS)对制备的催化剂样品进行了表征,通过光催化降解甲基橙对催化剂光催化活性进行了评价.结果表明,通过水洗处理,催化剂样品表面形成了具有较好分散性的金纳米粒子(2-5nm),而旋蒸工艺制备的样品表面形成一层金的包覆结构.Au/TiO2催化剂的光催化活性与制备工艺密切相关.在相似的金负载量下,水洗法制备的样品比旋蒸法制备的样品具有更高的光催化活性.

甲醇水蒸汽重整制氢Au/TiO_2催化剂

采用沉积-沉淀法制备了一系列Au/TiO2催化剂,考察了Au负载量、焙烧温度以及助剂等因素对甲醇水蒸汽重整制氢反应催化性能的影响;并利用XRD,TEM对催化剂进行了表征.结果表明,制备条件对催化性能有明显影响;Au负载量为5%(ω)时所得催化剂活性较好;助剂NiO可使催化剂催化甲醇水重整的催化活性明显提高;100℃烘干未焙烧制得的催化剂活性最好;TEM结果显示,NiO的加入使载体TiO2颗粒分散度提高,Au粒粒度变小.

丙烯直接环氧化Au/TiO_2催化剂助剂对催化性能的影响

采用沉积沉淀法制备了一系列的Au/TiO2催化剂,分别考察了碱金属氯化物以及贵金属等助剂对Au/TiO2催化丙烯环氧化性能的影响。结果表明:催化剂中加入NaCl后其环氧化催化性能明显提高,含量为1.5%时环氧丙烷(PO)得率最高;而加入CsCl和贵金属Pt则有利于提高丙烯环氧化过程中氢气的利用效率,抑制了副产物水生成。

Au和Pd修饰TiO2光催化剂合成及光催化实验设计

采用离子液体微波辅助法制备TiO2载体材料,并通过原位沉积法负载了贵金属纳米颗粒(Au)和钯(Pd);通过X射线衍射仪、扫描透射电子显微镜对样品进行表征,确定形貌及负载情况;通过亚甲基蓝的光催化降解与苯甲醇光催化氧化研究其可见光催化性能.结果表明,双金属Au和Pd且负载1%Au和1%Pd时获得最佳催化效果.该实验步骤简单、综合性强,涵盖众多知识点,便于学生系统掌握光催化实验知识.

丙烯在Au/TiO_2催化剂上的化学吸附与临氢环氧化反应

沉积沉淀法制得Au/TiO2 催化剂 ,采用化学吸附 IR、化学吸附 TPD与微反技术研究了Au/TiO2 的化学吸附性质和丙烯临氢环氧化反应性能。丙烯分子中CC键上的π电子与催化剂表面的Lewis酸位Tin + 作用 ,形成d π配键。环氧丙烷以碳氧三元环上的O吸附在Au/TiO2 催化剂表面的Tin + 位上 ,O的孤对电子进入Tin + 的空d轨道 ,形成配位键。Au粒子吸附活化O2 与H2 ,将其转变为吸附在其上的过氧化物H2O2 物种。丙烯吸附在Tin + 位并活化后 ,与吸附在Au粒子上的过氧化物物种相互作用 ,被氧化为环氧丙烷。

Au-NiO/TiO_2催化剂上甲醇自热重整和水蒸汽重整制氢的比较研究

研究了共沉淀法制备Au-Ni O/Ti O2甲醇制氢催化剂,考察了甲醇自热重整和水蒸汽重整制氢反应条件如反应温度、氧(或水)醇比等对甲醇转化率、氢气产率和二氧化碳选择性的影响。研究结果表明:对于甲醇自热重整反应,当温度为200℃,进料空速(WHSV)为3.42 h-1,n(O2)∶n(CH3OH)=0.30时,催化剂活性最好;对于甲醇水蒸汽重整反应,最佳反应条件为:反应温度275℃,n(H2O)∶n(CH3OH)=1.0,液体进料空速为3.42 h-1。

纳米Au/ZnO/TiO_2催化剂对富氢气体中CO选择性氧化

以纳米TiO2为载体用共沉淀法负载不同含量Au和ZnO,研究了在不同沉淀剂、焙烧温度和活化条件下制备的催化剂对富氢气体中CO转化率与选择性的影响。反应气采用模拟原料气,用微反-色谱联用装置对反应产物进行催化活性评价,用BET和XRD等方法对合成的催化剂进行表征。实验结果表明催化剂的活性与选择性受沉淀剂、焙烧温度、活化条件等制备因素综合影响。当催化剂组成为Au(2%)ZnO(2%)/TiO2,用尿素做沉淀剂、300℃空气焙烧,氢气条件下还原制备的催化剂在30℃时活性与选择性最佳。

Au/TiO_2/MoS_2等离子体复合光催化剂的制备及其增强光催化产氢活性

采用尿素沉积法制备了Au/Ti O_2/Mo S_2等离子体复合光催化剂。通过光催化产氢实验,在10%(φ,体积分数)甘油水溶液为牺牲剂条件下,研究了不同Mo S_2含量、Au固载2%(w,质量分数)时,Au/Ti O_2/Mo S_2(ATM)复合样品的光催化产氢活性。结果表明,当Mo S_2含量为0.1%(w)时,复合样品ATM0.1显示出最高的光催化产氢活性,其产氢速率达到708.85μmol·h^(-1),是Ti O_2/Mo S_2(TM)两相复合样品中光催化活性最高样品TM6.0产氢速率的11倍。三相复合样品显示增强光催化产氢活性主要是由于吸附在Ti O_2/Mo S_2层状复合材料上的Au纳米颗粒具有表面等离子共振效应,能强烈吸收波长范围550–560 nm的可见光,诱导产生光生电子,金纳米颗粒上的电子受到激发后转移到Ti O_2导带上,Ti O_2导带上的电子传递给片状Mo S_2,最终在Mo S_2上催化氢气产生。

载体酸洗对SCR脱硝催化剂性能影响研究

为实现废SCR催化剂中高含量TiO_(2)载体的绿色再利用,对碱浸渣体进行酸洗脱钠回收TiO_(2),后采用等体积共浸渍法制备V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂。考察了H_(2)SO_(4)洗涤浓度、焙烧温度对再合成SCR催化剂脱硝活性和物化性质的影响。研究表明:H_(2)SO_(4)能够有效脱除浸出渣中残留的碱金属和碱土金属,同时含有的SO_(4)^(2-)离子可发挥改性作用,增加催化剂的Bronsted酸性位点量,提高氧化还原性。与废催化剂相比,优化工艺下制备的SCR催化剂比表面积、氧化还原性及表面酸性位点量得到提升,脱硝活性明显恢复且低温脱硝段接近于商业催化剂水平。

Au-Ag/TiO_2-NB纳米纸催化剂的制备及其在CO低温催化氧化中的应用

采用连续两步光沉积法,在TiO2纳米带(TiO2-NB)表面沉积双金属Au-Ag纳米颗粒制得Au-Ag/TiO2-NB一维纳米结构,并将其组装成纳米纸多孔催化剂(Cat),其结构、形貌和性能经SEM,TEM,ICP,XRD,XPS和UV-Vis表征。以CO低温催化氧化为探针反应,考察了Ag/Au比(n)和还原预处理温度(T)对Cat催化活性的影响。结果表明:Cat0.8400表现出最佳的催化活性,CO转化率达94%。催化剂的失活是由反应初期极小尺寸的金属纳米颗粒团聚烧结和反应过程中中间产物碳酸盐的生成所致。

纳米锐钛矿TiO2及负载金催化剂的制备与催化性能

通过简单的水解-沉淀法制备了纳米TiO2,考察了反应条件对其粒径和晶型的影响。结果表明制备小粒径锐钛矿TiO2的有利条件为:倒加法;Ti(OBu)4与C2H5OH、H2O与C2H5OH和Ti(OBu)4与H2O的体积比分别为1/3、1/4和1/1;pH=7和400℃焙烧。沉积-沉淀法制备的Au/TiO2催化剂催化CO氧化结果表明,催化剂的活性受焙烧温度影响很大,200℃焙烧的催化剂具有最好的催化活性。

催化剂Au/NiO/TiO_2对富氢中CO催化活性研究

以纳米TiO2做载体用共沉淀法负载不同含量Au和NiO的催化剂,研究了在不同条件下制备的催化剂对富氢气体中CO催化转的转化率与选择性,并表征了合成的催化剂,对催化剂进行了活性评价.结果表明加入NiO有助于催化剂活性的提高,当催化剂的组成为Au(2%)/NiO(5%)/TiO2时,反应溶液pH值在9～11,催化剂的评价温度在30℃催化剂对CO的转化率与选择性最高.

TiO_2/wAC复合光催化剂的酸催化水解合成及表征

以TiCl4为钛源,采用酸催化水解法合成了活性炭(AC)复合光催化剂TiO2/wAC(w:AC的质量分数,%).通过对苯酚、甲基橙以及六价铬的光催化降解,考察了AC含量、反应溶液初始pH值、使用次数对TiO2/wAC光催化剂催化活性的影响,并采用重力沉降法测试了催化剂分离性能.采用XRD、DRS、FTIR、SEM、低温液氮吸附等对光催化剂晶相结构、光谱特征、表面结构等进行了表征.结果表明,适宜AC含量的TiO2/wAC(wAC=5%,记为5AC)具有较高的光催化活性.AC掺杂可减小TiO2粒子凝聚,而对TiO2的晶相结构、晶粒大小以及表面性质影响不大,对TiO2能阈结构不产生影响.TiO2与AC结合牢固,接触界面处有Ti—O—C键生成.TiO2/5AC表现出高光催化活性的主要原因是,AC所提供的适宜高浓度环境及对纳米尺寸TiO2团聚的有效抑制.TiO2/5AC的高活性,不易失活,易分离以及活性受pH变化影响较小的特性,使其在实际废水处理方面具有潜在应用价值.

K2O对V2O5-WO3／TiO2催化剂的中毒作用

实验室制备了V2O5-WO3/TiO2的脱硝催化剂,采用模拟中毒法,在此催化剂上负载碱金属氧化物K2O,通过BET,XRD,SEM等方法对微观结构进行表征.在SCR活性试验台上研究不同含量K2O对催化剂脱硝活性,N2O生成率和SO2氧化率的影响.结果发现:K2O对于催化剂的毒性较强,随着添加量的增大,NO脱除率急剧下降,SO2的氧化率大大提高;较大含量的K2O(nK/nV=1,摩尔比)使催化剂比表面积有所减少,催化剂颗粒发生轻微团聚,微观结构变化不大,但NO的脱除率小于50%(380℃),N2O的生成率和SO2的氧化率均增加;K2O通过与V2O5的活性酸性位结合,使催化剂中有效活性位数量大为降低,导致脱硝活性下降.