Au-NiO/TiO_2催化剂上甲醇自热重整和水蒸汽重整制氢的比较研究

研究了共沉淀法制备Au-Ni O/Ti O2甲醇制氢催化剂,考察了甲醇自热重整和水蒸汽重整制氢反应条件如反应温度、氧(或水)醇比等对甲醇转化率、氢气产率和二氧化碳选择性的影响。研究结果表明:对于甲醇自热重整反应,当温度为200℃,进料空速(WHSV)为3.42 h-1,n(O2)∶n(CH3OH)=0.30时,催化剂活性最好;对于甲醇水蒸汽重整反应,最佳反应条件为:反应温度275℃,n(H2O)∶n(CH3OH)=1.0,液体进料空速为3.42 h-1。

NiO对Au/TiO_2催化甲醇水蒸汽重整制氢性能的影响

采用沉积—沉淀方法制备了一系列Au—NiO/TiO2催化剂,考察了助剂NiO的加入量、焙烧温度对催化活性的影响。研究表明:助剂NiO的加入可以明显提高Au—NiO/TiO2催化甲醇水蒸汽重整制氢的活性;Au与NiO的配比存在最佳值,当Au负载量(质量分数)为2%,Au与NiO的质量比为1∶5时,催化效果最佳;2%Au—10%NiO/TiO2催化剂的催化活性随焙烧温度的升高而降低。

催化剂Au/NiO/TiO_2对富氢中CO催化活性研究

以纳米TiO2做载体用共沉淀法负载不同含量Au和NiO的催化剂,研究了在不同条件下制备的催化剂对富氢气体中CO催化转的转化率与选择性,并表征了合成的催化剂,对催化剂进行了活性评价.结果表明加入NiO有助于催化剂活性的提高,当催化剂的组成为Au(2%)/NiO(5%)/TiO2时,反应溶液pH值在9～11,催化剂的评价温度在30℃催化剂对CO的转化率与选择性最高.

TiO_2纳米管负载Ag、Au、Pt纳米粒子的微波合成与表征

TiO2 nanotubes were prepared under normal pressure at a temperature of 120 ℃. Ag, Au, Pt nanoparticles supported on TiO2 nanotubes were prepared by m icrowave assisted heating polyol process. TEM images showed that microwave prepa red Ag, Au, Pt nanoparticles supported on TiO2 nanotubes were small and well dis persed on the surface of the TiO2 nanotubes. UV-Vis absorption spectra showed th at the absorbance of Ag/TiO2 nanotubes and Au/TiO2 nanotubes in the visible ligh t range increased greatly compared to the single titania nanotubes.

Au／TiO2催化剂制备条件对巴豆醛选择加氢的影响

采用沉积-沉淀法制备了纳米Au/TiO2催化剂,以X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了系统的表征,并考察了该催化剂在巴豆醛液相加氢制巴豆醇反应中的催化性能.通过改变活化气氛、负载量和还原温度,能够调节Au粒子的尺寸及金属与载体间的相互作用.在673K还原条件下制备Au质量分数为9.2%的Au/TiO2催化剂上,Au粒子的平均粒径为2nm,初始加氢速率达到13.7×10-5mol·s-1·g-1,同时巴豆醇最高收率可达69.9%.结合表征结果,该催化剂良好的巴豆醛选择加氢性能归属为载体TiO2在还原条件下产生的氧缺陷位对Au纳米粒子的锚定作用及给电子作用.

Au/TiO_2的制备及其光催化氧化丙烯的研究

采用浸渍法制备了Au/TiO2光催化剂,使用X射线能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)对样品进行了表征.结果表明,Au颗粒的尺度约为4—6nm;Au4f7/2的结合能为83.3eV,与Au0的标准峰位(84.0eV)相比,向低结合能方向移动了0.7eV,使其表现出俘获电子的特性.以丙烯的光催化氧化为指标反应,对制备的Au/TiO2的活性进行了评价,结果显示,Au/TiO2的光催化活性明显高于单一TiO2的,且当Au的担载量在0.1—5.0%范围内变化时,催化活性随着担载量的增加而显著增加.

Au/TiO_2催化剂的制备及低级醇类的光催化消除

采用沉积-沉淀法制备Au/TiO2催化剂,并用IR、TG-DTA、XRD、TEM、BET、FL、XPS、UV-visDRS和PL等分析方法对其进行表征;测试和计算在甲醇的光催化消除反应中Au/TiO2催化剂的动力学参数;以低级醇类消除反应为模式反应评价催化剂在紫外光照下的光催化性能。结果表明:Au质量分数为1%的Au/TiO2催化剂在200℃下活化4h的光催化活性最佳,0.15g催化剂可将初始浓度为7.0g/m3、流速为12.5mL/min的甲醇和初始浓度为2.14g/m3、流速为5mL/min的乙醇以及初始浓度为2.21g/m3、流速为4mL/min的正丙醇完全消除;得到的反应活化能Ea=14.80kJ/mol,拟合的曲线线性关系好(R=0.9811),符合一级动力学反应规律。

水洗处理对Au/TiO_2催化剂光催化活性的影响

以Au(S2O3)32-为金前驱体,分别采用水洗(W)和旋蒸(E)工艺制备了Au/TiO2催化剂.用UV-Vis漫反射光谱(DRS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和原子吸收光谱(AAS)对制备的催化剂样品进行了表征,通过光催化降解甲基橙对催化剂光催化活性进行了评价.结果表明,通过水洗处理,催化剂样品表面形成了具有较好分散性的金纳米粒子(2-5nm),而旋蒸工艺制备的样品表面形成一层金的包覆结构.Au/TiO2催化剂的光催化活性与制备工艺密切相关.在相似的金负载量下,水洗法制备的样品比旋蒸法制备的样品具有更高的光催化活性.

LED可见光下Au/TiO_2光催化氧化甲醛表观动力学

甲醛是室内空气中典型的挥发性有机化合物(VOCs)之一。等离子激元型光催化剂可吸收可见光,可在室温常压下利用太阳光驱动光催化氧化脱除室内空气中甲醛的反应,其表观反应动力学研究对设计等离子激元型光催化剂及应用于脱除VOCs等污染物具有重要意义。研究了LED可见光下等离子激元型Au/TiO2光催化脱除气相中甲醛的表观反应动力学,考察不同波长的可见光源、光强及反应气相对湿度对表观反应动力学的影响,根据对实验数据的分析求得LED可见光催化氧化甲醛表观反应速率常数k(I,H)。结果表明,在13%相对湿度、蓝光光强为38.5mW·cm-2的条件下,光反应的甲醛转化率达77%,是暗反应的近5倍。在LED红、绿、蓝、白光照射下,随着光强增加,甲醛转化率快速增加后缓慢增至基本不变。相同光强(低于42 mW·cm-2)和湿度条件下,红、绿、蓝光源的甲醛转化率相近,白光略低于其他光源。干气氛下,光反应和暗反应的甲醛转化率几乎为0。湿气氛下,光反应和暗反应均有甲醛转化率,光反应的甲醛转化率更高。不同光源条件下甲醛转化率随相对湿度变化规律相似。相对湿度为21.9%时甲醛转化率最高,而后保持不变,基本在80%左右。通过对红、绿、蓝、白光的数据拟合计算,得到表观动力学参数k(I)H、k(H)I、k(I,H)以及速率方程。

金属氧化物(Fe2O3,CuO,NiO)改性对TiO2纳米管阵列光电催化活性的增强效应(英文)

采用阳极氧化法和阴极电沉积法制备了Fe2O3,CuO和NiO纳米粒子改性的高度有序的TiO2纳米管(TiO2-NT)阵列.运用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射光谱等手段对Fe2O3/TiO2-NT、CuO/TiO2-NT和NiO/TiO2-NT复合电极进行表征.以苯酚为模拟污染物,考察复合电极的光电性能.结果表明,金属氧化物(Fe2O3,CuO,NiO)纳米粒子成功沉积在TiO2-NTs的管口、内壁和管底.金属氧化物改性复合电极的光电催化活性比未改性的TiO2-NTs提高了2倍以上.Fe2O3/TiO2-NTs在可见光区显示出最高的吸收强度.以Fe2O3/TiO2-NTs为阳极处理苯酚废水,光照120min后苯酚去除率达到96%,而未改性的TiO2-NTs的苯酚去除率只有41%.此外,Fe2O3/TiO2-NTs在生成低毒中间产物方面表现出良好的性能.较高的复合电极光电催化活性主要是由于TiO2纳米管和过渡金属氧化物纳米粒子间构筑的高界面面积异质纳米结构,有效地促进了电子转移,抑制了光生电子-空穴对的复合.

Au改性纳米TiO_2材料对NPE-10光催化降解的活性

以钛酸四丁酯和氯金酸为原料,通过溶胶-凝胶法制备了Au掺杂的纳米TiO2光催化剂粉体,并用XRD、BET、XPS和固体紫外可见吸收光谱等技术对其晶相结构、比表面积、表面组成及紫外可见光响应范围进行了表征,对其光催化降解非离子表面活性剂壬基酚聚氧乙烯醚(NPE-10)的活性进行了考察.结果表明,掺杂的Au在纳米TiO2粉体材料中可能以两种形态存在,即以Au3+离子形式替代Ti4+进入TiO2晶格和以Au原子态形式暴露于粉体表面.前者使TiO2在480～650nm出现了更强的光吸收;后者中处于表面原子态的Au又会成为光生电子的受体,有效地避免了光生电子空穴对的复合.通过对掺杂量及处理温度的优化,在nAu3+/nTi4+=0.005,500℃煅烧的条件下可以制得具有较高的光催化活性的Au/TiO2粉体.对NPE-10的光催化氧化试验显示,日光照射4h后降解效率可以达到91.8%;而用未改性的纳米TiO2,在同样条件下,NPE-10的光催化降解效率仅能达到50.2%,商品DegussaP-25也只能达到66%.

纳米Au-TiO_2复合薄膜的溶胶-凝胶法制备、表征和性能

用溶胶 -凝胶法制备了纳米 Au-Ti O2 复合薄膜 .X射线衍射、X射线光电子能谱、原子力显微镜、紫外 -可见光谱及摩擦磨损实验研究表明 ,复合薄膜均匀致密 ,Au以纳米晶粒形式均匀、不连续分散镶嵌于Ti O2 基体中 ,纳米 Au粒径为 1 4～ 2 5 nm;复合薄膜在可见光区有较强的吸收 ,吸收峰位置和强度与烧结温度和金的添加量有关 ;复合薄膜具有良好的抗磨减摩性能 ,在 1 N负荷下 ,摩尔分数为 5 %的 Au-Ti O2 薄膜的摩擦系数仅为 0 .0 9～ 0 .1 0 ,耐磨寿命多于 2 0 0 0滑动周次 .

Au改性TiO2纳米复合物对人结肠癌细胞的光催化杀伤作用

提出了通过TiO2表面修饰纳米Au的方法来提高纳米TiO2光催化杀伤癌细胞的效率.采用化学还原法合成了Au改性的TiO2(Au/TiO2)纳米复合物,并研究了不同掺杂量(1wt%,2wt%,4wt%)的Au/TiO2对人结肠癌LoVo细胞的光催化杀伤效应.结果显示,Au的掺杂大大地提高了TiO2纳米粒子光催化杀伤结肠癌LoVo细胞的效率,而且Au掺杂量的高低影响Au/TiO2光催化杀伤癌细胞的效率,掺金量为2%的Au/TiO2对结肠癌LoVo细胞具有最高的光催化杀伤效率.在光强为1.8mW/cm2的紫外灯(λmax=365nm)下光照110min,50μg/mL掺金量为2%的Au/TiO2能够杀死所有的癌细胞,而同样浓度的TiO2只能杀死70%的癌细胞。

静电纺丝技术制备TiO_2/NiO复合中空纳米纤维及光催化性能

采用醋酸镍与钛酸丁酯为前驱体制备壳层纺丝液,芯层选用芝麻油,通过同轴静电纺丝技术,制得醋酸镍-钛酸丁酯/PVP复合纤维,在550℃烧结2 h后,得到Ti O2/Ni O复合中空纳米纤维。研究不同内外推进速度比对复合纤维中空结构的影响,采用XRD对样品的组成进行表征,通过SEM和TEM对样品形貌进行观察,并检测样品在紫外光照射下对亚甲基蓝的催化降解率。结果表明:制得的Ti O2/Ni O复合中空纳米纤维平均直径为111.6±57.2nm,当内外推进速度比为1∶6时复合纤维的中空结构良好。在90 min紫外灯照射后,对浓度为0.4 mg/L的亚甲基蓝分解率为82.1%,较Ti O2纳米纤维和Ti O2/Ni O复合纳米纤维分别提高了57.2%和13.9%。

TiO_2表面NiO光催化活性中心的构建及其光催化析氢性能研究

本文采用离子快速注入法,在低温条件下利用微量NiO物种对TiO_2光催化剂表面微结构进行了修饰和改性,构建了NiO光催化反应活性中心。研究结果表明,Ni物种是以TiO_2-NiO-H形式存在于TiO_2表面;相对于未修饰的TiO_2光催化剂,NiO的修饰很大程度上提高了其光催化析氢性能,在最佳条件下,放氢速率由1.1μmol·h^(-1)提高到241.4μmol·h^(-1)。另外,Ni物种含量,热处理温度,乙醇电子给体浓度,催化剂悬浮浓度对光催化析氢性能也有明显的影响。光电化学实验结果表明,NiO的表面修饰能够产生有效的光催化反应活性中心,增强了光生电子-空穴电子对的分离效果。所制备的光催化剂采用X射线粉末衍射(XRD),光电子能谱(XPS)等技术进行表征。

焙烧温度对Au/TiO2催化愈创木酚加氢脱氧反应性能的影响

采用沉积-沉淀法制备了不同焙烧温度的Au/TiO2系列催化剂,采用TEM、XPS、XRD、N2吸附-脱附、ICP以及NH3-TPD等手段表征了Au/TiO2系列催化剂的物化性能。考察了Au/TiO 2系列催化剂在木质素模型化合物(愈创木酚)加氢脱氧反应中的催化性能,及反应条件对Au/TiO 2-1(焙烧温度为350℃)催化愈创木酚加氢脱氧反应性能的影响,并探讨了反应机理。结果表明,当焙烧温度由350℃升至650℃,Au/TiO2催化剂中Au颗粒平均粒径从2.7 nm增至7.9 nm,晶型保持为锐钛矿型,催化剂比表面积由90 m^2/g减至49 m^2/g;新鲜和反应后催化剂中的Au均以金属态存在。在愈创木酚加氢脱氧反应中,Au/TiO2催化剂对酚类产物有很高的选择性。随着催化剂焙烧温度增加,其活性逐渐降低,产物中酚类物质的选择性基本不变;当催化剂上Au颗粒平均粒径小于6 nm时,出现了新的反应路径,即愈创木酚上甲氧基中的甲基加氢生成甲烷。不同反应温度与氢气压力的结果表明,Au/TiO2催化剂能够高选择性地断裂1个C—O键,而苯环不会被饱和,酚类产物的分布基本没有变化。催化剂重复使用2次性能稳定。

TiO_2纳米管及其负载Ag、Au纳米粒子的合成

为了在TiO2纳米管表面进行贵金属纳米粒子包覆,提出了微波合成的新方法.以金红石相TiO2纳米粉体为前驱体合成了TiO2纳米管,利用X射线衍射仪(XRD)和透射电镜(TEM)考察TiO2纳米管的组成及晶型,并观察了TiO2由片状结构卷积成管状结构的过程,对TiO2纳米管的形成机理作了初步探讨.利用扫描电镜(SEM)和X射线能谱仪(EDX)对包覆Ag、Au后的纳米管形貌结构及性能进行了表征.研究结果表明,Ag、Au纳米粒子均匀负载在TiO2纳米管表面,管径为8 nm左右,纳米管管长在100～300 nm.Ag、Au纳米粒子的平均粒径分别为5.4 nm 和6.2 nm,Ag、Au纳米粒子的负载量分别为8.8 %和6.9 %.

Au-TiO_2纳米管阵列的制备及其在降解制糖废水中的应用

采用阳极氧化法在纯钛表面制备出了TiO2纳米管阵列薄膜。以罗丹明B为目标降解物,20 W紫外灯(λ=253.7 nm)作为光源,探讨了制备Au-TiO2纳米管阵列(Au-TNTs)的最佳工艺,并采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射物相分析(XRD)、能谱分析(EDS)等对样品进行了表征。结果表明,以1g/L HAuCl4+30 g/L H3BO3为沉积液,当沉积电压为2.5 V、超声条件下电沉积时间为60 s时,可制得理想稳定的Au-TNTs;Au掺入量占薄膜质量的16.71%,Au的掺入并没有改变TiO2纳米管阵列的表面形貌及晶型,但却显著提高了TiO2纳米管阵列的光催化活性。将Au-TNTs用于制糖废水的光催化降解,结果发现:当光照时间为30 h、pH值为1时,Au-TNTs对制糖废水的光催化降解率可达89.59%,比TNTs高出80%。Au-TNTs对制糖废水的光催化降解过程符合一级动力学过程。

NiO/TiO_2纳米管阵列异质结电极的制备及光电化学性能

采用阳极氧化方法在金属钛表面制备TiO2纳米管阵列,管内径为60～90 nm,壁厚约为15 nm,长度为600 nm,通过化学镀Ni并结合空气中热处理过程,在TiO2表面生长出NiO纳米颗粒层,厚度约为200 nm,颗粒尺寸为20～40 nm,获得异质结型NiO/TiO2纳米管阵列复合电极.结果表明,在100 mW/cm2的辐照下,该光阳极可提高其光电化学特性.在0.65 V偏压时的光电流密度和光电转换效率分别为3.05 mA/cm2和1.41%.

Au/TiO_2复合纤维的制备及其光催化性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2纤维和Au/TiO2复合纤维,利用XRD、SEM、TEM等手段对纤维样品的结晶性能及其表面形貌进行了表征,并以光催化降解甲基橙为模型反应考察了样品的光催化活性。结果表明,热处理后的TiO2呈锐钛矿结构,Au的颗粒尺寸范围为7～15nm,纤维直径范围为5～20μm,长度为5～50cm。Au的掺入可以显著地提高TiO2的光催化活性,且其光催化活性随着Au掺入量的增加而变大。