双金属RhAu_x/γ-Al_2O_3催化剂的CO催化氧化反应活性

采用超声辅助膜扩散法制备了双金属RhAu/γ-Al_2O_3催化剂(x=0、0.25、0.5、1.0、2.0和4.0),研究了该系列催化剂的CO催化氧化反应活性。采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、原位DRIFTS和电子透射显微镜(TEM)等技术对催化剂的结构、形貌和物化性能进行了表征。结果表明,双金属RhAu/γ-Al_2O_3催化剂具有良好的CO催化氧化活性,催化活性的变化规律为:RhAu_4/γ-Al_2O_3≈RhAu_2/γ-Al_2O_3≈RhAu/γ-Al_2O_3≈RhAu_0.5/γ-Al_2O_3>RhAu0.25/γ--Al_2O_3>Rh/γ-Al_2O_3>Au/γ-Al_2O_3。在RhAux/γ-Al_2O_3催化剂体系中,Au对于催化剂上RhAu_x金属纳米粒子的粒度分布、氧化还原性能、CO吸附行为和CO催化氧化活性具有重要的调节作用。Rh与Au原子之间存在一定的相互作用,经过H_2还原处理,催化剂表面上的RhAu_x金属纳米粒子发生Au表面偏析,形成一定的壳核结构,覆盖了部分金属Rh的活性中心,使还原后的RhAu_x/γ-Al_2O_3催化剂活性降低。