硅藻土/g-C_(3)N_(4)/氧化石墨烯复合材料的制备及其光催化性能研究

采用半封闭一步热解方法,以三聚氰胺为前驱物制备g-C_(3)N_(4),然后以圆筒状硅藻土(DE)为载体,合成DE/g-C_(3)N_(4)复合材料。并选取天然鳞片石墨为基本原料,运用Hummers法合成了氧化石墨烯(GO),在一定量的DE/g-C_(3)N_(4)粉末中加入不同质量分数的GO,得到DE/g-C_(3)N_(4)/GO三元复合光催化材料。通过SEM、BET、EDS、XRD、FT-IR对样品的晶体结构、形貌等进行表征,研究复合材料对罗丹明B溶液的光催化降解性能。结果表明,当GO的烯掺量为5%时,DE/g-C_(3)N_(4)/GO在可见光下,120min时,对RhB的降解率为93.74%,分别比DE/g-C_(3)N_(4)和g-C_(3)N_(4)提高了15.05%和31.03%。

g-C_(3)N_(4)QDs@Go/MoS_(2)二维复合半导体催化剂的合成及光催化性能研究

为了解决MoS_(2)纳米片容易堆积、导电性低的科学问题,通过水热法在MoS_(2)催化剂水热引入石墨烯增强其导电性,制备出Go/MoS_(2)纳米片,随后负载上已合成的量子点(g-C_(3)N_(4)QDS),构建出g-C_(3)N_(4)QDS@Go/MoS_(2)三元二维复合催化剂,用于光催化产氢。g-C_(3)N_(4)量子点由于其独特的电子结构和物理化学特性,其能带与MoS_(2)较为匹配,作为半导体材料也可以激发产生光生载流子,促进了整体催化产氢的效率。在本研究中复合催化剂显示出较高的光催化性能,2.5 h氢气产量为7.25μmol/g,相较于Go/MoS_(2),提升了近1.5倍。

碳/铝复合材料界面Al_(4)C_(3)相的形成与调控研究进展

石墨烯、碳纳米管和碳纤维等碳材料作为铝基复合材料的增强体时,其界面润湿性差、与Al基体结合弱等缺点限制了其增强效果。利用C与Al反应使界面黏接形式转变为部分反应结合的形式,可有效提升碳/铝(C/Al)界面强度及其载荷与功能传递的效率。然而,高温下C/Al界面反应易生成大量脆性Al_(4)C_(3),且会损伤增强体。针对C/Al界面Al_(4)C_(3)的调控,本文首先介绍了其形成机制、对C/Al复合材料界面结合和性能的作用,随后从碳增强体表面涂层、纳米颗粒修饰、Al基体合金化,以及复合制备、热加工与处理工艺优化等方面,综述了Al_(4)C_(3)生成量与形貌的控制研究及效果,最后展望了C/Al复合材料界面与性能的研究方向,以期通过碳增强体跨尺度设计与界面构型控制,挖掘石墨烯、碳纳米管和碳纤维增强Al基体的最大潜能。

Ag/石墨烯/C_(3)N_(4)的制备及光催化降解制药废水等性能研究

在热解法合成石墨相C_(3)N_(4)和水热法合成石墨烯/C_(3)N_(4)的基础上,通过光照沉积法合成了不同Ag含量的Ag/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用XRD、IR、XPS、Raman、TEM、电化学等技术对光催化剂的结构进行了表征和分析,并详细评估了它们在可见光下光催化降解制药废水的性能。结果表明:Ag和石墨烯的协同负载,可以促进光生载流子的分离和传输,有效抑制光生载流子的复合。当Ag的负载量(质量分数)为2%、石墨烯的负载量(质量分数)为5%时,得到的Ag2/G5/C_(3)N_(4)复合光催化剂表现出最强的光催化性能,对盐酸四环素的降解率达到93%,相应的表观一级反应速率常数为0.0443 min^(-1),是C_(3)N_(4)和G5/C_(3)N_(4)的12.7倍和4.8倍。

Pt/石墨烯/C_(3)N_(4)的制备及光催化降解污水性能研究

光催化因具有可以直接利用太阳能、降解几乎所有的有机污染物、还原重金属离子、反应条件温和等优点,被认为是一项理想的污水处理技术。在溶剂热合成石墨烯/C_(3)N_(4)的基础上,采用水作为还原剂在较低的温度下将贵金属Pt负载到石墨烯/C_(3)N_(4)表面,得到了具有0D-2D-2D结构的Pt/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用XRD、TEM、BET、XPS、Raman、PL等技术对Pt/石墨烯/C_(3)N_(4)的结构进行了分析,并评估了它们在可见光下光催化降解RhB和还原Cr(Ⅵ)的性能。Pt和石墨烯的协同作用,不仅可以促进光生载流子的分离传输、增大比表面积,而且超细纳米颗粒Pt的生成可以提高Pt原子的利用率、增强其催化性能。因此,Pt/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂在可见光下表现出良好的光催化性能。当Pt和石墨烯的负载量分别为0.5%和3%时,得到的Pt0.5/G3/C_(3)N_(4)的光催化性能最强,60 min可以将初始浓度40μmol/L的RhB降解97%,表观一级反应速率常数为0.0562 min^(-1),分别是C_(3)N_(4)和G3/C_(3)N_(4)的12.5和3.2倍;80 min可以将初始浓度20 mg/L的Cr(Ⅵ)还原94%,表观一级反应速率常数为0.0119 min^(-1),分别是C_(3)N_(4)和G3/C_(3)N_(4)的14.7和2.4倍。

Mxene/g-C_(3)N_(4)二维光催化材料的制备及其处理水中Cr(Ⅵ)的性能研究

在合成单层Mxene和石墨相C_(3)N_(4)的基础上,采用一步静电自组装法制备了不同Mxene含量的Mxene/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂,采用XRD、TEM、XPS等方法对样品的结构和形貌进行了表征。考察了可见光激发下Mxene/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂光催化还原六价铬Cr(Ⅵ)的性能,分析了Mxene的负载量、溶液的pH值和不同的空穴牺牲剂对Mxene/g-C_(3)N_(4)光催化还原Cr(Ⅵ)性能的影响。结果表明,Mxene的负载不仅可以为光催化反应提供更多的表面活性位,还可以显著提高光生载流子的分离几率。当Mxene的负载量为10%、溶液pH值为2.0时,可见光还原Cr(Ⅵ)的效率比单一石墨相C_(3)N_(4)光催化剂提高了8.1倍。同时,酒石酸空穴牺牲剂的引入可以进一步提高光催化还原Cr(Ⅵ)效率。

AuCu和石墨烯助催化剂协同增强氮化碳的光催化性能

在热解法合成石墨相C_(3)N_(4)的基础上,先后采用溶剂热法和共沉淀法将石墨烯和AuCu双金属纳米颗粒负载到C_(3)N_(4)表面,得到AuCu/石墨烯/C_(3)N_(4)复合光催化剂。采用XRD、IR、BET、TEM、XPS、Absorption、PL、电化学等技术对AuCu/石墨烯/C_(3)N_(4)的结构进行分析,并详细评估其在可见光下分解水制氢和还原CO_(2)的性能。石墨烯的负载可以增加材料的比表面积,促进光生电荷的迁移。AuCu双金属以合金的形式负载于石墨烯/C_(3)N_(4)表面,平均粒径3.7nm。纳米Au的表面等离共振效应能拓宽材料的光谱吸收范围,而第二金属Cu的引入能加速光生电子的分离和传输。因此,石墨烯和AuCu双助催化剂的负载能显著增强C_(3)N_(4)的光催化性能。当AuCu的原子比为3:2、AuCu和石墨烯的负载量分别为0.5和1wt%时,得到的Au_(3)Cu_(2)/GC复合光催化剂表现出最佳的光催化性能,其分解水制氢的速率达到324.8μmol/h,光催化还原CO_(2)制取CH_(4)的活性和选择性分别为36.1μmol/hg和91.3%,并表现出良好的光催化稳定性。

三维磁性复合材料ZnFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)/rGO@Ag的制备及高效光催化降解罗丹明B的研究

光催化降解有机染料被认为是目前解决染料污染问题的一种理想策略。首先以三聚氰胺、氧化石墨烯(GO)和中空ZnFe_(2)O_(4)为前驱体通过热处理来构建3D结构ZnFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)/rGO骨架;然后将银(Ag)作为助催化剂固定在ZnFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)/rGO骨架上,制备了3D结构ZnFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)/rGO@Ag复合光催化剂。并采用傅里叶变换红外(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对材料的结构、形貌与化学组成进行了表征。结果表明,ZnFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)/rGO@Ag复合催化剂在可见光的照射下对罗丹明B(RhB)的降解活性显著增强,在可见光照射下20 min内对RhB的降解率达到了97%,是ZnFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)/rGO降解率的2倍。另外,ZnFe_(2)O_(4)的引入使得ZnFe_(2)O_(4)/g-C_(3)N_(4)/rGO@Ag复合材料具有良好的磁性,在外部磁场的作用下可以很容易地从反应体系中分离回收,重复使用5次后,光催化活性没有明显降低,表明该催化材料具有良好的稳定性和重复使用性能。

AgI/GO/超薄g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂的制备及其可见光催化特性研究

以氧化石墨烯(GO)、超薄g-C_(3)N_(4)(UCN)、AgNO_(3)和KI为前驱体,首先通过超声法合成GO/超薄g-C_(3)N_(4)(GO/UCN)异质结光催化剂,然后通过化学沉淀法在GO/UCN片层上沉积不同质量分数的AgI纳米颗粒,进一步合成AgI/GO/UCN异质结光催化剂.以罗丹明B(RhB)为目标污染物,测试其可见光催化活性及光催化降解机理.结果表明:①当AgI质量分数为30%时,AgI/GO/UCN的可见光催化活性最高,在60 min内对RhB的光降解率达到98.42%;②30%AgI/GO/UCN的最大光吸收边红移至460 nm(UCN为430 nm),禁带宽度由UCN的2.66 eV缩窄至2.53 eV;其瞬态光电流密度提升至2.251μA·cm^(-2)(而UCN为1.556μA·cm^(-2)),电化学阻抗谱电弧半径显著减小;③催化剂稳定性良好,重复使用4次对RhB的降解效率仍可达89.61%;④对RhB催化氧化起主要作用的活性物种是·O^(2-),^(1)O_(2)次之;⑤AgI/GO/UCN符合Type-Ⅱ型异质结,电子聚集在AgI的导带而空穴聚集在UCN的价带中,能有效实现光生电子-空穴对的分离.

Cu_(2)O基复合材料光降解罗丹明-B性能研究

室温下通过液相反应合成了Cu_(2)O/C_(3)N_(4)和Cu_(2)O/r-GO(还原石墨烯)两种复合材料。采用XRD、SEM对它们进行物相表征,并分别研究它们在可见光下的光催化降解罗丹明-B性能。与纯Cu_(2) O粉末相比,两种复合光催化剂性能都显著提高,这归功于复合材料中C_(3)N_(4)和/r-GO降低了光生电子和空穴的复合湮灭。Cu_(2)O/r-GO光催化剂中面积较小薄层石墨烯片根植于Cu_(2) O立方体中,起到了转移光生电子的作用。高比表面积C_(3)N_(4)不仅起到了分散作用,可能也作为可见光光催化剂与Cu_(2)O形成异质结。